隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,人們對(duì)能源的需求急劇增長(zhǎng)。在三大化石能源(煤、石油、天然氣)中,煤炭依舊占領(lǐng)著主要能源的位置,為人們的衣食住行提供了保障。在煤炭燃燒過程中,會(huì)產(chǎn)生大量SO_2,危害環(huán)境。因此,推廣潔凈煤技術(shù)勢(shì)在必行。煤氣化技術(shù)是潔凈煤技術(shù)中至關(guān)重要的一步。煤中的硫(0.1%-1.5%)在氣化過程中會(huì)產(chǎn)生H_2S、SO_2、COS以及各種有機(jī)硫化物。其中,H_2S占90%以上。若不處理,這些H_2S進(jìn)入煤氣中,會(huì)對(duì)機(jī)械設(shè)備產(chǎn)生很強(qiáng)的腐蝕性,還會(huì)毒害催化劑,而且燃燒后產(chǎn)生的SO_2也會(huì)污染環(huán)境。因此,煤氣在燃燒前必須對(duì)其進(jìn)行脫硫。氧化鋅是目前國(guó)內(nèi)外公認(rèn)的脫硫精度最好的脫硫劑,然而當(dāng)硫化溫度高于600 ~oC時(shí),ZnO在還原性氣氛中會(huì)被還原為單質(zhì)鋅而蒸發(fā),導(dǎo)致活性組分的流失。因此,本文選用熱穩(wěn)定性良好的類水滑石基鋅鋁氧化物(ZnAl LDO)來脫除中高溫煤氣中的H_2S。本論文首先考察了鋅鋁摩爾比為1-4的鋅鋁類水滑石(ZnAl LDHs)及類水滑石基鋅鋁氧化物(ZnAl LDO)的物理化學(xué)性質(zhì),并探討了ZnAl LDO的硫化性能,選出最佳鋅鋁摩爾比。然后,通過TG-DSC、TG-MS、XRD、FTIR、SEM等表征手段研究了ZnAl LDHs的熱分解行為,并計(jì)算出ZnAl LDHs熱分解過程的活化能。最后,考察了ZnAl LDO最佳硫化反應(yīng)、再生反應(yīng)條件,并對(duì)ZnAl LDO脫硫劑的硫化-再生循環(huán)性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)。得出的結(jié)論主要如下:(1)ZnAl LDO的最佳鋅鋁摩爾比為3,此時(shí)脫硫劑在簡(jiǎn)單氣氛(2000ppm H_2S,N_2作平衡氣)、500 ~oC下硫化的硫容為28.51 g S/100 g脫硫劑。ZnAl LDHs和ZnAl LDO的形貌均呈六邊形層片狀結(jié)構(gòu)。(2)ZnAl LDHs的熱分解過程大體分為2個(gè)階段:階段I為物理吸附水和層間水的脫除,并產(chǎn)生了一小部分CO_2,在DSC曲線上196°C處有一強(qiáng)烈的吸熱峰;階段II為碳酸鹽的分解過程,伴隨著一些羥基的脫除,在DSC曲線上220-340°C有一較寬的吸熱峰。由Kissinger和FWO法計(jì)算得出階段I的活化能分別為110.7和112.8 KJ mol~(-1),階段II的活化能分別為94.3和98.1 KJ mol~(-1)。(3)ZnAl LDO脫硫劑在模擬煤氣(2000 ppm H_2S,18%CO,10.5%H_2,5%CO_2,N_2作平衡氣)中的最佳硫化溫度為600 ~oC,此時(shí)硫容為26.06 g S/100 g脫硫劑。(4)ZnAl LDO脫硫劑的最佳再生條件為再生溫度650 ~oC,再生空速12000 h~(-1),O_2濃度6 vol%,此時(shí)脫硫劑再生率為98.29%。(5)Zn Al LDO脫硫劑五次硫化-再生循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,第一次再生后樣品的硫容最高,達(dá)到33.68 g S/100 g脫硫劑。之后隨著硫化-再生循環(huán)次數(shù)的增加,再生后脫硫劑的硫容逐步降低,但都高于新鮮ZnAl LDO脫硫劑的硫容。
【學(xué)位單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ546.5
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 高溫煤氣脫硫劑的發(fā)展現(xiàn)狀
        1.2.1 鐵基脫硫劑
        1.2.2 鋅基脫硫劑
        1.2.3 稀土金屬脫硫劑
        1.2.4 其他金屬脫硫劑
        1.2.5 復(fù)合金屬氧化物脫硫劑
    1.3 類水滑石及其氧化物的研究概況
        1.3.1 類水滑石（LDHs）的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.3.2 類水滑石（LDHs）的制備方法
        1.3.3 類水滑石基復(fù)合金屬氧化物的性質(zhì)
        1.3.4 類水滑石及其復(fù)合金屬氧化物的應(yīng)用
    1.4 本論文的主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 表征方法
        2.2.1 物相結(jié)構(gòu)分析（XRD）
        2.2.2 比表面和孔結(jié)構(gòu)分析（BET）
        2.2.3 掃描電子顯微鏡（SEM/EDS/Elementalmapping）
        2.2.4 熱重-差熱分析（TG-DTA）
        2.2.5 傅里葉紅外光譜儀（FT-IR）
        2.2.6 定硫儀
    2.3 硫化性能評(píng)價(jià)方法
        2.3.1 實(shí)驗(yàn)方法
        2.3.2 評(píng)價(jià)指標(biāo)
    2.4 再生條件考察方法
        2.4.1 實(shí)驗(yàn)方法及裝置
2濃度測(cè)量方法'>        2.4.2 SO₂濃度測(cè)量方法
第三章 類水滑石基鋅鋁氧化物的制備
    3.1 制備方法
    3.2 確定最優(yōu)鋅鋁配比
        3.2.1 不同鋅鋁配比脫硫劑XRD分析
        3.2.2 不同鋅鋁配比脫硫劑SEM分析
        3.2.3 不同鋅鋁配比脫硫劑BET分析
        3.2.4 不同鋅鋁配比脫硫劑的硫化性能評(píng)價(jià)
    3.3 本章小結(jié)
第四章 熱分解動(dòng)力學(xué)研究
    4.1 熱分析
    4.2 ZnAlLDHs及其焙燒產(chǎn)物的表征
        4.2.1 X射線衍射表征（XRD）
        4.2.2 傅里葉紅外光譜儀分析（FTIR）
        4.2.3 形貌分析
    4.3 熱分解動(dòng)力學(xué)
    4.4 本章小結(jié)
第五章 脫硫劑硫化-再生性能評(píng)價(jià)
    5.1 硫化性能評(píng)價(jià)
        5.1.1 簡(jiǎn)單氣氛下脫硫劑的硫化性能
        5.1.2 模擬煤氣下脫硫劑的硫化性能
2氣氛下脫硫劑再生條件考察'>    5.2 O₂氣氛下脫硫劑再生條件考察
        5.2.1 再生溫度對(duì)脫硫劑再生性能的影響
        5.2.2 再生空速對(duì)脫硫劑再生性能的影響
2濃度對(duì)脫硫劑再生性能的影響'>        5.2.3 O₂濃度對(duì)脫硫劑再生性能的影響
    5.3 ZnAlLDO脫硫劑的硫化-再生循環(huán)行為
        5.3.1 ZnAlLDO脫硫劑的硫化-再生循環(huán)實(shí)驗(yàn)
        5.3.2 ZnAlLDO脫硫劑的晶型結(jié)構(gòu)分析
        5.3.3 ZnAlLDO脫硫劑的比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析
        5.3.4 ZnAlLDO脫硫劑的形貌及元素分布分析
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間主要科研成果

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