全氟化合物以其特殊的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的性能被廣泛地運(yùn)用在生產(chǎn)和生活中,而全氟辛酸(PFOA)也因其持久性、難降解性、生物富集性以及生物毒性,開始被人們關(guān)注。吸附法被認(rèn)為是一種有效的、低耗能的去除PFOA的方法�；钚蕴勘贿x作常用的吸附劑,目前對(duì)活性炭進(jìn)行改性是一種提高其吸附性能的研究趨勢(shì)。本研究對(duì)其進(jìn)行磁性改性,采用浸潤(rùn)-高溫改性方法簡(jiǎn)易合成了磁性活性炭(GAC-Fe_3O_4),考察改性前后吸附材料對(duì)全氟辛酸(PFOA)的吸附性能。用SEM、FTIR、XRD、BET和孔隙結(jié)構(gòu)、磁性能、載鐵量和Zeta進(jìn)行表征分析。首先通過對(duì)PFOA的吸附能力、載鐵量、磁性能三個(gè)方面,得出了磁性顆粒活性炭的最佳配比為:GAC:Fe~(2+):Fe~(3+)=2.5:2:1(均為質(zhì)量克數(shù))。BET從GAC的955 cm~2·g~(-1)減小到GAC-Fe_3O_4的797 cm~2·g~(-1),介孔數(shù)量有所減少,說明GAC表面合成的Fe_3O_4顆粒大小屬于納米級(jí)。SEM結(jié)果表明,GAC-Fe_3O_4表面已嵌由球狀鐵氧化物。FTIR顯示,在700 cm~(-1)和590 cm~(-1)兩處呈現(xiàn)出磁性Fe-O鍵的特征峰。XRD顯示出跟Fe_3O_4的XRD標(biāo)準(zhǔn)數(shù)據(jù)相同的特征峰。Zeta測(cè)定結(jié)果顯示兩種材料的吸附過程中靜電作用和疏水作用都可能存在。吸附實(shí)驗(yàn)從初始濃度、pH值、共存離子鈣離子、腐殖酸等方面對(duì)PFOA的吸附影響進(jìn)行研究。初始濃度升高,去除率會(huì)下降;酸性環(huán)境(pH=3),對(duì)PFOA的吸附效果最好;共存離子鈣離子的存在有利于對(duì)PFOA的吸附;腐殖酸會(huì)與PFOA形成競(jìng)爭(zhēng)吸附,因此會(huì)降低去除率。用吸附等溫模型和動(dòng)力學(xué)模型擬合了GAC和GAC-Fe_3O_4對(duì)PFOA的吸附過程。擬合結(jié)果表明,GAC-Fe_3O_4對(duì)PFOA的最大吸附量為588.24 mg·g-1,比GAC高47.06%,在100 h左右達(dá)到吸附平衡。GAC和GAC-Fe_3O_4對(duì)PFOA的吸附過程符合Langmuir等溫線模型和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,說明其吸附過程是單層吸附,并且靜電吸附作用占其吸附過程的主導(dǎo)性。解吸與再生實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)解吸三次后,GAC-Fe_3O_4仍持有一定的吸附性能,甲醇對(duì)其的解吸率高于氫氧化鈉。
【學(xué)位單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ424.1;X592
【部分圖文】：

圖 1-1 全氟辛酸（PFOA）的分子結(jié)構(gòu)式Fig.1-1 Molecular structure of perfluorooctanoate (PFOA)元素是所有元素中電負(fù)性最強(qiáng)的元素，其電負(fù)性高達(dá) 4.0 V，不僅這樣同樣如此，F(xiàn)+e- — F-，E0=3.6 V，這也使 C-F 鍵的鍵能高達(dá) 531.5 kJ·m485 kJ·mol-1的C-H鍵高出許多，以致PFOA能長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定的存在于自然非常極端的條件下也很難得到降解；其次，分子內(nèi)全氟化后，體積大于子位于 C-C 鍵兩側(cè)，能夠?qū)Ψ肿觾?nèi)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行屏蔽，可以很好的保護(hù)直，致使 PFOA 的強(qiáng)度增強(qiáng)；同時(shí)，PFOA 還具有良好的疏水性以及疏油內(nèi)部的非極性氟碳脂肪鏈可以在與水和烴類混合時(shí)出現(xiàn)三相分離層。而言之，PFOA 因其具有良好的性質(zhì)而被廣泛應(yīng)用于大量產(chǎn)品領(lǐng)域中。.2.2 PFOA 的危害OA 因其高穩(wěn)定性，即使經(jīng)過強(qiáng)光照、熱解、化學(xué)作用、微生物作用和高代謝作用等一般的物理或者化學(xué)過程也很難被降解，因此，長(zhǎng)期以來將存在于地表水，土壤，大氣和生物群中[1, 2]。無論植物或動(dòng)物都無法代A，因此 PFOA 表現(xiàn)出極強(qiáng)的生物累積性，很難將其徹底排除。另外，

1 緒論（1）吸附材料的準(zhǔn)備：a.活性炭（GAC），商業(yè)購買；b.磁性活性炭（GAC-Fe3O4），以活性炭為基體、四水氯化亞鐵和六水三氯化鐵為鐵源，在堿性和高溫環(huán)境下浸潤(rùn)制得磁性活性炭。（2）通過 X 射線衍射（XRD）、電子掃描顯微鏡（SEM）、紅外光譜（FTIR）、zeta 電位、比表面積（BET）、載鐵量及磁性測(cè)試（VSM）和孔隙結(jié)構(gòu)等分析方法對(duì)吸附材料進(jìn)行表征。（3）通過吸附動(dòng)力學(xué)、吸附等溫線對(duì)水體中 PFOA 的吸附速率、吸附容量和計(jì)算對(duì)其的去除率比較材料改性前后的差別，并對(duì)吸附 PFOA 飽和的材料進(jìn)行解吸和再生研究，考察不同溶液 PFOA 初始濃度、不同 pH 值、離子強(qiáng)度和腐殖酸（HA）對(duì)吸附的影響。（4）綜合以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果，分析出各自的吸附機(jī)理。1.5.3 技術(shù)路線

圖 2-2 PFOA 的標(biāo)準(zhǔn)曲線圖Fig.2-2 The standard curve of PFOA從圖 2-2 可以看出，溶液中 PFOA 的濃度和對(duì)應(yīng)的峰面積保持著良好的線性關(guān)系數(shù) R2達(dá)到了 0.9997，可以作為標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算 PFOA 的濃度。測(cè)試時(shí)，出峰8 min 左右。

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