發(fā)布時間：2020-09-03 08:50

　　 稻殼基活性炭是一種以稻殼為前驅(qū)體的生物質(zhì)活性炭材料,可以用于水系或有機電解液體系超級電容器,具有優(yōu)良的比電容和功率特性。然而稻殼基活性炭用于超級電容器會出現(xiàn)嚴重的自放電行為。超級電容器的自放電與電極材料和外部因素有關(guān),如雜質(zhì)、表面官能團、環(huán)境溫度、充電持續(xù)時間、初始電壓等,源自于超級電容器內(nèi)部發(fā)生副反應(yīng)或氧化還原反應(yīng)。本文考察了稻殼基活性炭的孔道結(jié)構(gòu)特點及表面含氧官能團的類型和含量,研究了影響超級電容器自放電行為的因素,提出了對稻殼基活性炭的改性方法進而提升超級電容器的電化學(xué)性能。具體研究成果如下:(1)考察了稻殼基活性炭的孔道結(jié)構(gòu)特點及表面含氧官能團的情況。稻殼基活性炭是一種具有多級孔道結(jié)構(gòu)的生物質(zhì)活性炭材料,微孔比例比較高,孔徑分布在2 nm以內(nèi),比表面積(S_(BET))和孔體積分別為1919 m~2 g~(-1)和1.07 cm~3 g~(-1)。通過XPS測試和Boehm滴定測試可知,稻殼基活性炭材料的表面含有豐富的含氧官能團。研究表明,將稻殼基活性炭作為電極材料用于卷繞式雙電層超級電容器中,稻殼基活性炭基超級電容器的自放電現(xiàn)象嚴重,泄漏電流較大。(2)研究了影響超級電容器自放電行為的因素。稻殼基活性炭應(yīng)用于卷繞式超級電容器中,當超級電容器充電到較高的初始電壓時,開路電壓急劇下降;溫度升高,雙電層電荷泄漏的速率提高,自放電加大。(3)稻殼基活性炭材料的熱處理改性,減小稻殼基活性炭超級電容器的自放電行為,改善稻殼基活性炭超級電容器的電化學(xué)性能。結(jié)果表明,采用熱處理方法對稻殼基活性炭改性可以得到高性能的改性稻殼基活性炭材料,在保持原有的多級孔結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,改變了微介孔比例,減少了表面含氧官能團。改性前后的稻殼基活性炭材料所制備的雙電層超級電容器在0.5 A g~(-1)的電流密度下質(zhì)量比電容分別為116 F g~(-1)和147 F g~(-1),24小時自放電電壓保持分別在75.2%和84.5%;在1.0 A g~(-1)條件下10000圈恒流充放電循環(huán)后,電容保持率分別為85%和92%。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TM53;TQ424.1
【部分圖文】：

第一章 緒論二氧化硅的去除和揮發(fā)性物質(zhì)（如二氧化碳）的產(chǎn)生，應(yīng)該是稻殼基多孔碳納米結(jié)構(gòu)孔隙形成的主要原因[18]。碳化后，形成二氧化硅-碳復(fù)合物，其中，二氧化硅小顆粒緊密堆積在表面上，尺寸小于 100 nm。在氫氟酸處理并完全除去二氧化硅后，會形成相對有序的約 1 mm 的大孔。

圖 3.1（a）在室溫下，三電極體系下 Et4NBF4/PC 電解質(zhì)溶液中的泄漏電流測試和（b）在室溫下，樣品在 φ8 * 20 卷繞式雙電層超級電容器中的自放電行為Fig.3.1 (a) Leakage current measurements in a three-electrode cell system inEt4NBF4/PC electrolyte at room temperature and (b) Self-discharge characteristic ofthe samples in φ8*20 supercapacitor in Et4NBF4/PC electrolyte at room temperature.如圖 3.1（b）所示，經(jīng)過 24h 自放電實驗，稻殼基活性炭超級電容器開路電壓為 1.80V，保持初始電壓值的 72%，YP-50 超級電容器開路電壓為 2.08V，保持初始電壓值的 83.2%。這說明稻殼基活性炭和 YP-50 相比，YP-50 自放電性能更優(yōu)，具有更好的儲能能力。與此同時，將稻殼基活性炭和 YP-50 應(yīng)用于卷繞式雙電層超級電容器，體積比電容值分別為 6.1 F cm-3和 10.5 F cm-3。這種結(jié)果可能是由于材料本身的性質(zhì)及其孔道結(jié)構(gòu)的差異造成的。通過對比稻殼基活性炭和 YP-50 的自放電情況和泄漏電流情況，我們發(fā)現(xiàn)

圖 3.2 （a-b）稻殼基活性炭（RHAC）的 SEM 圖像Fig. 3.2 SEM image of (a-b) rice husk-based activated carbon (RHAC)我們用 N2吸脫附測試用來表征樣品的孔特征。如圖 3.3（a）所示，稻殼基活性炭的 N2吸附-解吸等溫線表現(xiàn)出典型的 I/ IV 型等溫線，并且在相對壓力（P/ P0）低的情況下顯示出很高的吸附量，表明稻殼基活性炭中存在大量的微孔結(jié)構(gòu)。吸附量隨著相對壓力的增加而不斷增加，但仍未達到 P / P0值接近 1.0 時的平穩(wěn)期，這意味著稻殼基活性炭中存在介孔和微孔。如圖 3.3（b）所示，很明顯RHAC 中的孔，主要是微孔和 2 nm 范圍內(nèi)的一部分介孔。計算出稻殼基活性炭

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本文編號：2811220