【摘要】：在工廠逐步提高自動化、智能化水平的背景下,工業(yè)生產(chǎn)過程中的傳統(tǒng)離線分析方法正逐步被在線分析儀表所取代。在線分析儀表可以實時監(jiān)測工業(yè)生產(chǎn)過程中影響產(chǎn)品質(zhì)量的關(guān)鍵參數(shù)和屬性指標(biāo),其分析結(jié)果可以指導(dǎo)生產(chǎn)裝置的調(diào)節(jié)和優(yōu)化,保證生產(chǎn)裝置的安全穩(wěn)定運行,提高生產(chǎn)效率,降低能耗和成本。近年來,在線拉曼分析儀表因其快速、無損、非接觸式測量的特點得到了快速發(fā)展和廣泛應(yīng)用。拉曼光譜的信號分離是拉曼光譜應(yīng)用技術(shù)的難點之一。本文以拉曼光譜的信號分離問題為切入點,分別對拉曼信號中背景基線信號、儀器展寬信號和獨立譜峰信號的分離方法進(jìn)行了深入研究,創(chuàng)新性地提出了相應(yīng)的分離算法。針對實際工業(yè)應(yīng)用需求,研制開發(fā)了一套完整的在線拉曼分析系統(tǒng),基于拉曼光譜的信號分離方法完成了對氰醇合成工藝過程中氰醇產(chǎn)品組成的在線分析,為工藝生產(chǎn)操作提供了準(zhǔn)確的產(chǎn)品質(zhì)量信息,解決了原來日常生產(chǎn)過程需要人工取樣離線分析的困難,提高了生產(chǎn)的自動化水平和操作安全性。本文的研究工作主要包括如下內(nèi)容:1、提出了一種基于形態(tài)運算的拉曼光譜背景信號分離算法,實現(xiàn)了拉曼光譜信號的自動背景扣除。該算法在不同參數(shù)設(shè)置下表現(xiàn)穩(wěn)健,減少了算法對人工經(jīng)驗和先驗知識的依賴。通過與幾種常用背景基線分離算法的對比實驗證明,該算法能應(yīng)對各種不同形態(tài)的背景基線信號,對背景基線信號的分離準(zhǔn)確而快速。2、提出了一種基于卷積模型的拉曼譜峰信號分離算法,不僅能從扣除背景基線后的拉曼信號中分離出儀器展寬信號,還能同時分離得到各個獨立譜峰信號。該算法通過從原始拉曼信號中分離出儀器展寬信號,減小了譜峰之間的重疊程度,提高了光譜信號的質(zhì)量;同時算法也分離得到了原始的洛倫茲譜峰信號,實現(xiàn)了對拉曼光譜信號的數(shù)學(xué)描述,可以輕松辨識各個獨立譜峰信號的參數(shù),為之后的定性或定量分析奠定了良好的基礎(chǔ)。3、結(jié)合拉曼譜峰信號分離算法,提出了一種新的針對混合物的關(guān)鍵組分的定量分析方法。該方法可用于混合物中含有多種未知組分,而需要對未知組分中的某種關(guān)鍵組分進(jìn)行定量分析的情況,在訓(xùn)練樣本規(guī)模極小的情況下仍然能取得很好的預(yù)測效果。4、針對氰醇合成工藝中氰醇產(chǎn)品成分的定量分析需求,研制開發(fā)了一套在線拉曼分析系統(tǒng),并已應(yīng)用于某化工廠實際生產(chǎn)裝置中,實現(xiàn)了對氰醇產(chǎn)品中多種關(guān)鍵成分的在線分析。經(jīng)過長期運行證明,該在線拉曼分析系統(tǒng)運行穩(wěn)定可靠,分析結(jié)果準(zhǔn)確,為工藝生產(chǎn)提供了關(guān)鍵的產(chǎn)品質(zhì)量信息,對氰醇合成工藝生產(chǎn)裝置的操作調(diào)整具有重要價值。同時,該系統(tǒng)分析速度快,大幅度減少了對有毒有害的樣品進(jìn)行人工取樣離線分析的頻率,提高了生產(chǎn)裝置的自動化水平和操作安全性。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O657.37;TQ014
【圖文】：

用高斯函數(shù)生成若干個拉曼譜峰和背景基線信號，并向模擬光譜中加入高逡逑斯白噪聲。在演示中使用的結(jié)構(gòu)元素的半寬固定為１５０個波數(shù)。用半寬為１５０逡逑個波數(shù)的結(jié)構(gòu)元素對光譜分別做腐蝕運算和膨脹運算后的結(jié)果如圖２．１中所示。逡逑從圖２．１中可以看出腐蝕運算得到的是原光譜的下邊界，而膨脹運算得到的是原逡逑光譜的上邊界。逡逑—取始祀謂逡逑？？？腐蝕運算６的祀譜逡逑３５００－邐丨－－軹脹運？后的光譜ｊ逡逑５０0０邐５００邐１０００邐１５００邐２０００邐２５００邐３０００邐３５００邐４０００逡逑ｉ皮數(shù)逡逑圖２．１模擬拉曼光譜做腐蝕運算和膨脹運算后的結(jié)果逡逑用半寬為１５０個波數(shù)的結(jié)構(gòu)元素對光譜分別做開運算和閉運算后的結(jié)果如逡逑圖２．２所示。從圖２．２中可以看出，開運算可以移除那些寬度小于結(jié)構(gòu)元素的拉逡逑曼譜峰，而閉運算則會填平拉曼譜圖中的波谷。逡逑２５逡逑

通過開運算已經(jīng)可以得到一條近似的背景基線，但是這條背景基線存在如下逡逑缺陷。首先，該背景基線過于粗糙，在拉曼譜峰的波數(shù)區(qū)間以水平基線替代了實逡逑際的背景信號，在譜峰和基線交界處不夠平滑，存在明顯的信號強度跳變。另外，逡逑結(jié)構(gòu)元素的大小會直接影響到基線的形態(tài)。如果結(jié)構(gòu)元素太小，那么一部分較寬逡逑的譜峰信號不能被完全移除；如果結(jié)構(gòu)元素太大，那么一部分背景基線信號會被逡逑錯誤地移除。逡逑為了說明結(jié)構(gòu)元素大小的影響，使用不同大小的結(jié)構(gòu)元素對同一條光譜進(jìn)行逡逑了開運算，所使用結(jié)構(gòu)元素的半寬分別為５０、１００、１５０、２５０和５００個波數(shù)。在逡逑不同結(jié)構(gòu)元素大小下，同一條模擬拉曼光譜經(jīng)過開運算后的結(jié)果如圖２．３所示。逡逑從圖２．３中可以看出，當(dāng)結(jié)構(gòu)元素的半寬偏�。ǎ麇澹藉澹担�、１００、１５０）時，拉曼譜逡逑峰信號不能被完全移除。當(dāng)結(jié)構(gòu)元素的半寬偏大（ｗ邋＝邋５００）時，１５００￣２５００ｃｍ“逡逑的拉曼譜峰Q號幾乎被完全移除，但是其中的部分背景基線信號也被錯誤地移除逡逑

２．２．２算法描述逡逑為了分離拉曼光譜中的背景基線信號，本章提出了一種基于形態(tài)運算的拉曼逡逑光譜背景基線分離方法。該方法主要利用拉曼信號中拉曼譜峰的寬度遠(yuǎn)小于背景逡逑基線信號的寬度這一性質(zhì)，基于形態(tài)運算通過迭代的方式逐漸地從光譜中分離拉逡逑曼譜峰信號和背景基線信號，最終實現(xiàn)拉曼譜峰信號與背景基線信號的分離。下逡逑面將詳細(xì)介紹本章提出的基于形態(tài)運算的拉曼光譜背景基線分離方法。逡逑首先，在上述四種基本形態(tài)運算的基礎(chǔ)上定義了一種新的形態(tài)運算，稱之為逡逑開平均運算，用符號ｊ表示，其計算公式如下：逡逑＝邋Ｄｙ（0ｒ＜＜Ｘｉ））邋＾邋Ｅｙ（0ｙ（ｘ＾。邐（２．５）逡逑從式（２．５）中看出，對一條光譜做一次開平均運算Ｗ的結(jié)果相當(dāng)于先用一逡逑個結(jié)構(gòu)元素Ｆ對光譜做開運算，再用同一個結(jié)構(gòu)元素７對開運算的結(jié)果分別做逡逑

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