發(fā)布時(shí)間：2020-08-21 10:28

【摘要】：在工廠逐步提高自動(dòng)化、智能化水平的背景下,工業(yè)生產(chǎn)過程中的傳統(tǒng)離線分析方法正逐步被在線分析儀表所取代。在線分析儀表可以實(shí)時(shí)監(jiān)測工業(yè)生產(chǎn)過程中影響產(chǎn)品質(zhì)量的關(guān)鍵參數(shù)和屬性指標(biāo),其分析結(jié)果可以指導(dǎo)生產(chǎn)裝置的調(diào)節(jié)和優(yōu)化,保證生產(chǎn)裝置的安全穩(wěn)定運(yùn)行,提高生產(chǎn)效率,降低能耗和成本。近年來,在線拉曼分析儀表因其快速、無損、非接觸式測量的特點(diǎn)得到了快速發(fā)展和廣泛應(yīng)用。拉曼光譜的信號(hào)分離是拉曼光譜應(yīng)用技術(shù)的難點(diǎn)之一。本文以拉曼光譜的信號(hào)分離問題為切入點(diǎn),分別對(duì)拉曼信號(hào)中背景基線信號(hào)、儀器展寬信號(hào)和獨(dú)立譜峰信號(hào)的分離方法進(jìn)行了深入研究,創(chuàng)新性地提出了相應(yīng)的分離算法。針對(duì)實(shí)際工業(yè)應(yīng)用需求,研制開發(fā)了一套完整的在線拉曼分析系統(tǒng),基于拉曼光譜的信號(hào)分離方法完成了對(duì)氰醇合成工藝過程中氰醇產(chǎn)品組成的在線分析,為工藝生產(chǎn)操作提供了準(zhǔn)確的產(chǎn)品質(zhì)量信息,解決了原來日常生產(chǎn)過程需要人工取樣離線分析的困難,提高了生產(chǎn)的自動(dòng)化水平和操作安全性。本文的研究工作主要包括如下內(nèi)容:1、提出了一種基于形態(tài)運(yùn)算的拉曼光譜背景信號(hào)分離算法,實(shí)現(xiàn)了拉曼光譜信號(hào)的自動(dòng)背景扣除。該算法在不同參數(shù)設(shè)置下表現(xiàn)穩(wěn)健,減少了算法對(duì)人工經(jīng)驗(yàn)和先驗(yàn)知識(shí)的依賴。通過與幾種常用背景基線分離算法的對(duì)比實(shí)驗(yàn)證明,該算法能應(yīng)對(duì)各種不同形態(tài)的背景基線信號(hào),對(duì)背景基線信號(hào)的分離準(zhǔn)確而快速。2、提出了一種基于卷積模型的拉曼譜峰信號(hào)分離算法,不僅能從扣除背景基線后的拉曼信號(hào)中分離出儀器展寬信號(hào),還能同時(shí)分離得到各個(gè)獨(dú)立譜峰信號(hào)。該算法通過從原始拉曼信號(hào)中分離出儀器展寬信號(hào),減小了譜峰之間的重疊程度,提高了光譜信號(hào)的質(zhì)量;同時(shí)算法也分離得到了原始的洛倫茲譜峰信號(hào),實(shí)現(xiàn)了對(duì)拉曼光譜信號(hào)的數(shù)學(xué)描述,可以輕松辨識(shí)各個(gè)獨(dú)立譜峰信號(hào)的參數(shù),為之后的定性或定量分析奠定了良好的基礎(chǔ)。3、結(jié)合拉曼譜峰信號(hào)分離算法,提出了一種新的針對(duì)混合物的關(guān)鍵組分的定量分析方法。該方法可用于混合物中含有多種未知組分,而需要對(duì)未知組分中的某種關(guān)鍵組分進(jìn)行定量分析的情況,在訓(xùn)練樣本規(guī)模極小的情況下仍然能取得很好的預(yù)測效果。4、針對(duì)氰醇合成工藝中氰醇產(chǎn)品成分的定量分析需求,研制開發(fā)了一套在線拉曼分析系統(tǒng),并已應(yīng)用于某化工廠實(shí)際生產(chǎn)裝置中,實(shí)現(xiàn)了對(duì)氰醇產(chǎn)品中多種關(guān)鍵成分的在線分析。經(jīng)過長期運(yùn)行證明,該在線拉曼分析系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定可靠,分析結(jié)果準(zhǔn)確,為工藝生產(chǎn)提供了關(guān)鍵的產(chǎn)品質(zhì)量信息,對(duì)氰醇合成工藝生產(chǎn)裝置的操作調(diào)整具有重要價(jià)值。同時(shí),該系統(tǒng)分析速度快,大幅度減少了對(duì)有毒有害的樣品進(jìn)行人工取樣離線分析的頻率,提高了生產(chǎn)裝置的自動(dòng)化水平和操作安全性。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O657.37;TQ014
【圖文】：

用高斯函數(shù)生成若干個(gè)拉曼譜峰和背景基線信號(hào)，并向模擬光譜中加入高逡逑斯白噪聲。在演示中使用的結(jié)構(gòu)元素的半寬固定為１５０個(gè)波數(shù)。用半寬為１５０逡逑個(gè)波數(shù)的結(jié)構(gòu)元素對(duì)光譜分別做腐蝕運(yùn)算和膨脹運(yùn)算后的結(jié)果如圖２．１中所示。逡逑從圖２．１中可以看出腐蝕運(yùn)算得到的是原光譜的下邊界，而膨脹運(yùn)算得到的是原逡逑光譜的上邊界。逡逑—取始祀謂逡逑？？？腐蝕運(yùn)算６的祀譜逡逑３５００－邐丨－－軹脹運(yùn)？后的光譜ｊ逡逑５０0０邐５００邐１０００邐１５００邐２０００邐２５００邐３０００邐３５００邐４０００逡逑ｉ皮數(shù)逡逑圖２．１模擬拉曼光譜做腐蝕運(yùn)算和膨脹運(yùn)算后的結(jié)果逡逑用半寬為１５０個(gè)波數(shù)的結(jié)構(gòu)元素對(duì)光譜分別做開運(yùn)算和閉運(yùn)算后的結(jié)果如逡逑圖２．２所示。從圖２．２中可以看出，開運(yùn)算可以移除那些寬度小于結(jié)構(gòu)元素的拉逡逑曼譜峰，而閉運(yùn)算則會(huì)填平拉曼譜圖中的波谷。逡逑２５逡逑

通過開運(yùn)算已經(jīng)可以得到一條近似的背景基線，但是這條背景基線存在如下逡逑缺陷。首先，該背景基線過于粗糙，在拉曼譜峰的波數(shù)區(qū)間以水平基線替代了實(shí)逡逑際的背景信號(hào)，在譜峰和基線交界處不夠平滑，存在明顯的信號(hào)強(qiáng)度跳變。另外，逡逑結(jié)構(gòu)元素的大小會(huì)直接影響到基線的形態(tài)。如果結(jié)構(gòu)元素太小，那么一部分較寬逡逑的譜峰信號(hào)不能被完全移除；如果結(jié)構(gòu)元素太大，那么一部分背景基線信號(hào)會(huì)被逡逑錯(cuò)誤地移除。逡逑為了說明結(jié)構(gòu)元素大小的影響，使用不同大小的結(jié)構(gòu)元素對(duì)同一條光譜進(jìn)行逡逑了開運(yùn)算，所使用結(jié)構(gòu)元素的半寬分別為５０、１００、１５０、２５０和５００個(gè)波數(shù)。在逡逑不同結(jié)構(gòu)元素大小下，同一條模擬拉曼光譜經(jīng)過開運(yùn)算后的結(jié)果如圖２．３所示。逡逑從圖２．３中可以看出，當(dāng)結(jié)構(gòu)元素的半寬偏�。ǎ麇澹藉澹担啊ⅲ保埃�、１５０）時(shí)，拉曼譜逡逑峰信號(hào)不能被完全移除。當(dāng)結(jié)構(gòu)元素的半寬偏大（ｗ邋＝邋５００）時(shí)，１５００￣２５００ｃｍ“逡逑的拉曼譜峰Q號(hào)幾乎被完全移除，但是其中的部分背景基線信號(hào)也被錯(cuò)誤地移除逡逑

２．２．２算法描述逡逑為了分離拉曼光譜中的背景基線信號(hào)，本章提出了一種基于形態(tài)運(yùn)算的拉曼逡逑光譜背景基線分離方法。該方法主要利用拉曼信號(hào)中拉曼譜峰的寬度遠(yuǎn)小于背景逡逑基線信號(hào)的寬度這一性質(zhì)，基于形態(tài)運(yùn)算通過迭代的方式逐漸地從光譜中分離拉逡逑曼譜峰信號(hào)和背景基線信號(hào)，最終實(shí)現(xiàn)拉曼譜峰信號(hào)與背景基線信號(hào)的分離。下逡逑面將詳細(xì)介紹本章提出的基于形態(tài)運(yùn)算的拉曼光譜背景基線分離方法。逡逑首先，在上述四種基本形態(tài)運(yùn)算的基礎(chǔ)上定義了一種新的形態(tài)運(yùn)算，稱之為逡逑開平均運(yùn)算，用符號(hào)ｊ表示，其計(jì)算公式如下：逡逑＝邋Ｄｙ（0ｒ＜＜Ｘｉ））邋＾邋Ｅｙ（0ｙ（ｘ＾。邐（２．５）逡逑從式（２．５）中看出，對(duì)一條光譜做一次開平均運(yùn)算Ｗ的結(jié)果相當(dāng)于先用一逡逑個(gè)結(jié)構(gòu)元素Ｆ對(duì)光譜做開運(yùn)算，再用同一個(gè)結(jié)構(gòu)元素７對(duì)開運(yùn)算的結(jié)果分別做逡逑

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