【摘要】：近年來(lái),可持續(xù)性聚合物由于其更符合人類(lèi)綠色化學(xué)理念因此吸引了越來(lái)越多研究者的關(guān)注,人們一方面通過(guò)尋求自然可再生資源作為單體的原料,另一方面開(kāi)始設(shè)計(jì)合成短期內(nèi)可降解的高分子聚合物;本文選取了天然產(chǎn)量豐富的α-蒎烯作為原料,通過(guò)一步光照氧化反應(yīng),將其定量轉(zhuǎn)化為用于聚合的松香芹酮。與以往研究不同之處在于我們發(fā)現(xiàn)采用路易斯堿作為催化劑在其聚合過(guò)程中只會(huì)選擇性發(fā)生乙烯基加成反應(yīng)。同時(shí),當(dāng)采用不同的路易斯堿時(shí),我們可以得到不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的聚合物—環(huán)狀和線性;當(dāng)采用卡賓作為催化劑時(shí),卡賓會(huì)優(yōu)先進(jìn)攻與羰基共軛的雙鍵,隨后以邁克爾加成的方式進(jìn)行鏈增長(zhǎng),在鏈增長(zhǎng)過(guò)程形成兩性離子,最后通過(guò)鏈末端陰離子進(jìn)攻引發(fā)端LB~+實(shí)現(xiàn)鏈終止,形成環(huán)狀聚合物;當(dāng)采用叔丁醇鉀或者有機(jī)超強(qiáng)堿磷腈配體P4-叔丁基(t-Bu-P4)作為催化劑時(shí),有機(jī)堿首先會(huì)對(duì)單體羰基α-H去質(zhì)子化作用,然后同樣以邁克爾加成的方式進(jìn)行鏈增長(zhǎng),不同的是,采用有機(jī)堿時(shí)鏈?zhǔn)级瞬痪哂锌呻x去基團(tuán),因此形成線性聚合物。本文還對(duì)兩種內(nèi)酯的衍生物的開(kāi)環(huán)聚合進(jìn)行了研究,我們以環(huán)戊二烯修飾兩種內(nèi)酯,得到具有螺環(huán)結(jié)構(gòu)的單體,一方面希望增大單體環(huán)張力使其更容易發(fā)生開(kāi)環(huán)聚合,另一方面希望剛性環(huán)的引入可改變聚酯的熱力學(xué)性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn)引入螺環(huán)后γ-丁內(nèi)酯結(jié)構(gòu)反而是更加不可聚的,相反δ-戊內(nèi)酯衍生物在金屬配合物的催化下聚合得到了很好的控制,并且得到的聚合物在加入異辛酸亞錫后,在150℃真空條件下,12h降解率能達(dá)到95%以上。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ317

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本文編號(hào)：2799177