發(fā)布時(shí)間：2020-08-04 18:23

【摘要】：煤炭作為我國(guó)的主要能源,在我國(guó)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展中一直充當(dāng)著重要的角色,然而其燃燒時(shí)產(chǎn)生的污染又與當(dāng)今提倡的綠色可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略相違背,因此對(duì)于煤中的硫組分,特別是有機(jī)硫的脫除一直是研究的重點(diǎn)。隨著計(jì)算機(jī)的發(fā)展與相關(guān)軟件的開(kāi)發(fā),量子化學(xué)計(jì)算在煤炭脫硫中的應(yīng)用越來(lái)越廣泛。本文通過(guò)煤的組分分析、微波的熱效應(yīng)分析、非熱效應(yīng)分析后,應(yīng)用量子化學(xué)計(jì)算軟件對(duì)含硫化合物進(jìn)行探究,將微波場(chǎng)簡(jiǎn)化為電場(chǎng),對(duì)微波作用下煤中有機(jī)硫的響應(yīng)做出分析。本文以新峪精煤為研究對(duì)象,通過(guò)族組分分離實(shí)驗(yàn)及XPS分析得出:新峪精煤及各族組份中可溶性含硫組份的有機(jī)硫相對(duì)含量按“原煤煤重質(zhì)組煤密中質(zhì)組煤疏中質(zhì)組”降低,而其組成結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性程度按“煤重質(zhì)組精煤煤疏中質(zhì)組煤密中質(zhì)組”降低。并通過(guò)對(duì)溶于有機(jī)溶劑的小分子化合物進(jìn)行分析,推理出煤中3種噻吩類(lèi)硫,4種硫醇硫醚類(lèi)硫和5種(亞)砜類(lèi)含硫模型化合物。對(duì)不可溶物進(jìn)行分析,構(gòu)建出3種大分子結(jié)構(gòu)模型:煤輕質(zhì)組的結(jié)構(gòu)模型、煤疏中質(zhì)組的結(jié)構(gòu)模型及煤疏重質(zhì)組結(jié)構(gòu)模型。同時(shí)通過(guò)相似結(jié)構(gòu)小分子模型化合物的熱重分析,得出硫醚、亞(砜)及噻吩類(lèi)化合物的熱解斷裂的起始溫度逐漸增加的結(jié)論,即三種化合物中硫醚的熱斷裂溫度最低,噻吩類(lèi)化合物中的溫度應(yīng)該最高。為了證明微波的非熱效應(yīng)的存在,本文對(duì)四苯基噻吩進(jìn)行了拉曼光譜實(shí)驗(yàn)和同溫度下的水浴加熱實(shí)驗(yàn),通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)后分子結(jié)構(gòu)分析,發(fā)現(xiàn)分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生差異,證明了微波的非熱效應(yīng)存在。同時(shí)對(duì)三類(lèi)化合物進(jìn)行研究,通過(guò)對(duì)2GHz~18GHz下的復(fù)介電常數(shù)實(shí)部和耗損角正切值變化曲線(xiàn)得出在模型化合物中硫醚類(lèi)和(亞)砜類(lèi)模型化合物較噻吩類(lèi)模型化合物對(duì)微波的響應(yīng)更大,表明這兩類(lèi)含硫化合物較噻吩類(lèi)化合物中的硫原子更容易脫除。最后依托Material studio軟件平臺(tái)中的Dmol3模塊對(duì)煤中有機(jī)硫模型化合物部分進(jìn)行量子化學(xué)計(jì)算研究,通過(guò)外加不同強(qiáng)度的電場(chǎng)發(fā)現(xiàn)無(wú)論噻吩、硫醚及(亞)砜類(lèi)含硫化合物中其大多數(shù)分子的C-S鍵會(huì)隨外加電場(chǎng)的增大而逐漸變長(zhǎng),并且偶極矩也逐漸變大,鍵角逐漸發(fā)生單向變化,這都表明外加電場(chǎng)會(huì)導(dǎo)致含硫化合物分子的極性增加,最終導(dǎo)致C-S鍵或者S-S鍵的斷裂。同時(shí)對(duì)大分子結(jié)構(gòu)模型中的煤疏中質(zhì)組的結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行計(jì)算,計(jì)算結(jié)果表明分子結(jié)構(gòu)中的C-S鍵的鍵長(zhǎng)較其他化學(xué)鍵長(zhǎng),而鍵級(jí)比其他化學(xué)鍵小,因此可以得出在煤疏中質(zhì)組的結(jié)構(gòu)模型中C-S鍵結(jié)合能較小,在外加能量場(chǎng)作用下應(yīng)優(yōu)先斷裂,從而從微觀(guān)角度為有機(jī)硫脫除提供理論基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：安徽理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TQ536
【圖文】：

技術(shù)路線(xiàn)圖

安徽理工大學(xué)碩士學(xué)位論文料發(fā)生反應(yīng)的溫度。由于非等溫中采用較多[52]。國(guó)耐馳生產(chǎn)的 STA409 綜合熱重分溫度范圍為 30~700℃，實(shí)驗(yàn)時(shí)驗(yàn)時(shí)將硫醚類(lèi)，亞（砜）類(lèi)，以到坩堝中進(jìn)行熱重分析實(shí)驗(yàn)，并線(xiàn)，具體如下進(jìn)行分析。

圖 9 STA409 綜合熱重分析儀Fig.9 STA409 type comprehensive thermogravimetric analyzer4.2 熱重實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析與研究4.2.1 硫醚類(lèi)模型化合物的熱重分析

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2780921