【摘要】：通過在煤熱解或氣化過程中加入CaO吸收劑,將煤熱解或氣化過程與C02分離過程耦合,實現(xiàn)煤氣化直接制氫／甲烷同時捕集C02；其工藝流程短、效率高,有望大幅提高煤制氫效率、降低投資、降低C02捕集代價。本文基于固定床反應(yīng)器針對煤熱解動力學(xué)、不同操作條件下鈣基吸收劑對煤熱解氣體產(chǎn)率及焦油成分的影響、CaO添加對煤水蒸氣氣化反應(yīng)速度的影響以及加氫條件下CaO對煤水蒸氣氣化特性的影響進(jìn)行了實驗研究。論文具體工作如下：1.煤熱解動力學(xué)研究針對內(nèi)蒙古煙煤程序升溫?zé)峤馀c等溫?zé)峤馓匦赃M(jìn)行了動力學(xué)分析,結(jié)果表明煤熱解過程按溫度不同主要可分為三個特征階段,且第二及第三特征階段的反應(yīng)級數(shù)近似為1級；在確定的熱解溫度下,單位質(zhì)量煤粉等溫?zé)峤馐е亓侩S熱解停留時間的增加近似呈對數(shù)關(guān)系增加。2.鈣基吸收劑對煤熱解產(chǎn)物影響研究利用內(nèi)蒙古煙煤研究了以CaO為吸收劑時Ca/C摩爾比及熱解終溫對煤熱解產(chǎn)氣速率的影響；為進(jìn)一步分析CaO對煤焦油的影響,針對添加鈣基吸收劑促進(jìn)張家口煤熱解階段原位加氫改善熱解產(chǎn)物品質(zhì)的效果進(jìn)行了實驗研究。結(jié)果表明鈣基吸收劑能夠顯著提高煤熱解反應(yīng)速度和有效氣(H2+CO+CH4+C2)產(chǎn)量。對于張家口煤種,H2氣氛下單位質(zhì)量煤熱解產(chǎn)氣速率明顯高于N2氣氛,產(chǎn)氣中C H4、C2H4及C2H6含量顯著增加,焦油輕質(zhì)組分含量增加；CaO能夠提高煤熱解產(chǎn)物品質(zhì),但促進(jìn)效果不如加氫條件。添加CaO或Ca(OH)2均有利于提高產(chǎn)氣中有效氣(H2+CO+CH4+C2)比例,改善焦油品質(zhì)；而添加CaC03時有效氣產(chǎn)量反而低于原煤,且對改善焦油品質(zhì)無明顯促進(jìn)作用。3.CaO對煤水蒸氣氣化反應(yīng)影響研究分析了三種CaO混合方式對內(nèi)蒙古煙煤煤焦水蒸氣氣化反應(yīng)速度影響,并對三種混合方式下煤焦／CaO混合物水蒸氣氣化反應(yīng)速度差異原因進(jìn)行分析；得到了煤焦與CaO混合程度越強(qiáng)CaO對煤焦水蒸氣氣化反應(yīng)促進(jìn)作用越好的結(jié)論；三種混合方式下煤焦水蒸氣氣化反應(yīng)活化能為136.56～200.54 kJ/mol。進(jìn)一步研究了Ca／C摩爾比、反應(yīng)溫度及水蒸氣分壓力對煤焦／CaO混合物水蒸氣氣化以及煤／CaO直接水蒸氣氣化反應(yīng)的影響,并對煤／CaO直接水蒸氣氣化反應(yīng)剩余固體物質(zhì)形態(tài)進(jìn)行了鈣基物質(zhì)低溫共熔分析。4.加氫條件下CaO對煤水蒸氣氣化反應(yīng)影響分別研究了加氫條件下CaO對內(nèi)蒙古煙煤直接水蒸氣氣化及煤焦水蒸氣氣化反應(yīng)的影響,結(jié)果表明加氫條件下CH4以及C2產(chǎn)量明顯增加；此外隨著系統(tǒng)H2壓力的提高,煤／CaO直接水蒸氣氣化反應(yīng)速度加快,CO和CO2產(chǎn)量均呈下降趨勢,而CH4、C2H4及C2H6產(chǎn)量明顯增加。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(工程熱物理研究所)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ530.2

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本文編號：2777470