發(fā)布時間：2020-07-26 14:04

【摘要】：隨著全球化石能源的日益枯竭和環(huán)境問題的日益嚴峻,開發(fā)高效、節(jié)能環(huán)保的能源利用新技術(shù)已迫在眉睫。質(zhì)子交換膜燃料電池(FEMFC)具有綠色、高效、可靠性高等優(yōu)點,被譽為21世紀最具潛力和發(fā)展前途的綠色能源裝置。為了滿足FEMFC正常運行,常溫下對提供FEMFC的富氫氣體進行超精脫硫十分關(guān)鍵。氧化鋅脫硫劑具有脫硫精度高、平衡常數(shù)高、硫化產(chǎn)物穩(wěn)定等優(yōu)勢,是應(yīng)用廣泛的金屬氧化物脫硫劑。然而,常溫下氧化鋅的脫硫活性很低,穿透硫容與利用率都很不理想。如何提高其常溫活性一直是研究的熱點。將氧化鋅負載于多孔載體上,通過提高比表面積和改善孔隙率,進而大幅度增加可接近的活性位點可有效提高其活性。脫硫劑的性能通常取決于活性組分的分散度、晶粒尺寸、負載量等因素,而這些因素易受到負載方式的影響。因而,探索更好的負載方式對制備高效的負載型脫硫劑是十分必要的。本論文以三種分子篩(MCM-41、SAB-15、MCM-48)為載體,探討了熔滲法制備的負載型氧化鋅基脫硫劑的結(jié)構(gòu)特點及其常溫脫硫、再生性能,并與傳統(tǒng)浸漬法制備的脫硫劑進行對比;還采用氧化鎳摻雜的方式對氧化鋅脫硫劑進行進一步的改性研究,得到以下主要結(jié)論:DSC、FT-IR、XRD、氮吸附、TEM的表征結(jié)果表明,熔滲法能夠使氧化鋅負載到載體孔內(nèi);最佳的制備條件是在水熱反應(yīng)釜中42℃反應(yīng)24h,空氣氣氛下400℃煅燒4h。與浸漬法相比,熔滲法能夠使氧化鋅分散更均勻且晶粒更小。固定床動態(tài)穿透實驗結(jié)果表明,氧化鋅在MCM-41和SBA-15上的最佳負載量為20 wt%,在MCM-48上的最佳負載量為30 wt%,相應(yīng)的利用率分別為69.8%、52.2%、45.1%;而在相同負載量的情況下,傳統(tǒng)浸漬法制備的脫硫劑中氧化鋅的利用率僅為26.8%、38.2%、28.3%。顯然,熔滲法優(yōu)于浸漬法制備的常溫脫硫劑。研究還發(fā)現(xiàn),具有大的比表面積和孔徑,且強度高的脫硫劑更適合用于脫硫;然而,具有小孔徑、大比表面積、高強度的多孔材料更適合用于熔滲法的載體。XPS、NH_3-TPD、H_2-TPR、py-IR等表征和脫硫評價結(jié)果表明,適量的氧化鎳摻雜可以使氧化鋅表面的Lewis酸性增強,同時也能使氧化鋅晶粒分散得更加均勻,因此脫硫劑的穿透硫容得到大幅度提高。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM911.4;TQ413

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本文編號：2770853