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功能化氧化石墨烯膜的制備及其滲透性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-07-20 16:35
【摘要】:近年來(lái),隨著人口不斷增長(zhǎng),工、農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展,人們面臨著淡水短缺的風(fēng)險(xiǎn)。工、農(nóng)業(yè)廢水的處理和再利用成為緩解我國(guó)水資源短缺的有效手段之一。傳統(tǒng)的廢水處理方法有化學(xué)沉淀法、吸附法、離子交換法、生物法和膜分離法,其中膜分離技術(shù),由于過(guò)程簡(jiǎn)單、易于控制等特征,已成為當(dāng)今分離科學(xué)中重要的手段之一。然而,傳統(tǒng)膜在水處理中仍然存在不可避免的技術(shù)缺陷,如耐氯性、抗污性、穩(wěn)定性等。石墨烯及其衍生物由于其突出的物理性質(zhì)、化學(xué)穩(wěn)定性和獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)在水分離領(lǐng)域作為新的膜材料引起了廣泛關(guān)注。氧化石墨烯(GO)被認(rèn)為是非常有前景的膜材料,它可以逐層堆疊,在GO片層之間形成二維納米通道,可以作為分子、離子和有機(jī)物傳輸?shù)目?用于氣體分子、離子、有機(jī)物分子的選擇性分離。此外,GO邊緣和表面的大量含氧官能團(tuán)易于被接枝改性,這種改性可以增強(qiáng)膜的特性,如對(duì)某些離子的選擇性、提高水通量、防污性能和穩(wěn)定性等。因此,本文對(duì)GO進(jìn)行改性后制備成膜,研究金屬離子和有機(jī)物通過(guò)膜的滲透行為。本文分為三部分:第一部分是采用β-環(huán)糊精(β-CD)摻雜在GO膜層間,制備成β-環(huán)糊精修飾的GO膜(β-CD-GO),用于研究酚類有機(jī)物透過(guò)β-CD-GO的滲透行為。第二部分是氨基酸交聯(lián)氧化石墨烯復(fù)合膜,研究復(fù)合膜對(duì)堿金屬、堿土金屬和過(guò)渡金屬的截留性能。第三部分是乙二胺改性的氨基化GO膜(EDA-GO)和水合肼還原的還原氧化石墨烯(RGO)膜對(duì)UO_2~(2+)、Th~(4+)的滲透行為研究。首先隨著β-CD摻入量的增加,β-CD-GO的層間距逐漸增大,水通量逐漸增大;苯酚濃度越大,滲透量越大;金屬離子對(duì)苯酚的滲透沒(méi)有影響,溶液pH對(duì)苯酚滲透有影響;苯酚與苯二酚相比,分子量越大,有機(jī)物滲透量越小,苯酚與對(duì)苯二酚的分離比達(dá)到1.3。其次制備了三種氨基酸(L-丙氨酸、L-苯丙氨酸、絲氨酸)交聯(lián)的氧化石墨烯膜。研究發(fā)現(xiàn)氨基酸分子量越大,層間距越大。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明金屬離子的截留率與膜的層間距和離子水合半徑大小有關(guān)。同時(shí)發(fā)現(xiàn)金屬離子可以吸附在復(fù)合膜上,金屬離子進(jìn)入層間擴(kuò)大了GO層間距,導(dǎo)致金屬離子滲透量增加。本文還制備了GO、RGO、EDA-GO三種膜用于UO_2~(2+)和Th~(4+)滲透行為研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)UO_2~(2+)、Th~(4+)滲透通過(guò)RGO通量最大,滲透通過(guò)EDA-GO分離比最大。溫度升高,UO_2~(2+)、Th~(4+)透過(guò)EDA-GO的滲透通量增加;驅(qū)動(dòng)液酸度為1 MHNO_3時(shí)UO_2~(2+)、Th~(4+)透過(guò)EDA-GO的通量最大;NaNO_3濃度對(duì)UO_2~(2+)滲透影響大,NaNO_3濃度越大,UO_2~(2+)滲透量越小;NaNO_3濃度對(duì)Th~(4+)的滲透通量影響很小。
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:TQ051.893
【圖文】:

流程圖,氧化石墨,流程圖


學(xué)碩士研究生學(xué)位論文 功能化氧化石墨烯膜的制備及其滲透性3)第三階段為高溫反應(yīng):溫反應(yīng)結(jié)束后,緩緩加入 220 mL 去離子水,加熱溫度保持 95℃左再加入 200 mL 去離子水,待溫度降至 60℃以下,緩緩加入適量雙氧水泡產(chǎn)生,反應(yīng)液變?yōu)榻瘘S色。反應(yīng)結(jié)束后,反復(fù)洗滌數(shù)次至中性,化石墨超聲 40 min,即可得到氧化石墨烯溶液。吸取一定體積的氧至培養(yǎng)皿中,放入冷凍干燥機(jī)中凍干,稱重,即可得到氧化石墨烯的氧化石墨烯膜的制備上述合成的氧化石墨放在 40℃烘箱中烘干,稱取 2.5 g 氧化石墨放配成 6.25 g/L 的溶液,放在超聲機(jī)中超聲 40 min,即得到氧化石墨烯漏斗上用有機(jī)尼龍底膜覆蓋,滴加 2 mL 氧化石墨烯溶液,真空抽即得氧化石墨烯膜(GOM)。氧化石墨烯膜的制備過(guò)程如圖 2-1。

膜滲透,氧化石墨,復(fù)合膜,水通量


圖 2-2 膜滲透裝置示意圖量的實(shí)驗(yàn)溶液稀釋一定倍數(shù),用原子吸收光譜儀測(cè)量金屬譜測(cè)量苯酚、UO22+、Th4+的濃度。量測(cè)量方法杯測(cè)量氧化石墨烯復(fù)合膜的水通量,在超濾杯里加入 50 為 0.08 MPa,2 min 后,稱量燒杯中蒸餾水的質(zhì)量。 根據(jù)J = M /A×t×P (1) 是膜通量(L·m-2·h-1·bar-1),M 是燒杯中蒸餾水的質(zhì)量(),A 是膜有效面積(m2),P 是設(shè)定的壓力。已知薄膜×10-3m2,可以得到氧化石墨烯復(fù)合膜的水通量。定性研究好的氧化石墨烯復(fù)合膜剪成兩份,分別泡在水相、乙醇溶察膜是否破損。若無(wú)破損,則將膜放在超聲機(jī)中超聲,觀

平面圖,平面圖


州大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文 功能化氧化石墨烯膜的制備及其滲透性能研 0.35 gβ-CD,超聲 30 min,制得均勻混合溶液。在砂芯漏斗上用有機(jī)尼龍底蓋,滴加 2 mLβ-CD-GO 溶液,真空抽濾,抽干后,滴加濃鹽酸,取出復(fù)合入烘箱中,80℃下熱交聯(lián) 1 h;然后放入水中除去沒(méi)有參加反應(yīng)的多余有機(jī)鹽酸,取出自然晾干,即得β-CD-GO。.3 β-CD-GO 的表征3.1 掃描電子顯微鏡(SEM)SEM 主要是利用二次電子信號(hào)成像來(lái)觀察樣品的表面形態(tài),即用電子束樣品,通過(guò)電子束與樣品相互作用獲得圖像。表征圖如 3-1 所示。

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