【摘要】：隨著世界各國(guó)對(duì)環(huán)保的重視和能源需求的增大,以及石油等傳統(tǒng)能源日益緊缺,LNG新型能源和含氧煤層氣的開發(fā)利用顯示出重大的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益。然而,在LNG存儲(chǔ)及含氧煤層氣低溫液化生產(chǎn)中,氣相中甲烷濃度可能位于爆炸極限范圍內(nèi)而具有爆炸危險(xiǎn)性,從而造成重大的經(jīng)濟(jì)損失和人員傷亡。盡管國(guó)內(nèi)外對(duì)常溫下甲烷-空氣混合氣體的燃爆過(guò)程進(jìn)行了比較系統(tǒng)的研究,但是針對(duì)低溫環(huán)境下甲烷的燃燒化學(xué)動(dòng)力學(xué)特性缺乏一定的認(rèn)識(shí)。因此本課題以LNG存儲(chǔ)及含氧煤層氣液化過(guò)程中的爆炸危險(xiǎn)性為背景,通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試得到低溫下甲烷的燃爆特性。依據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,對(duì)低溫下甲烷燃燒的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究,得到低溫下甲烷燃燒的主要基元反應(yīng)及反應(yīng)路徑。采用數(shù)值模擬的方式得到甲烷燃燒引發(fā)的臨界條件,以及甲烷燃燒過(guò)程中火焰的傳播特征。通過(guò)燃燒過(guò)程中整個(gè)流場(chǎng)的變化、渦運(yùn)動(dòng)及壓力波的傳播特性,建立低溫下甲烷燃燒的火焰?zhèn)鞑C(jī)制。主要的研究工作和結(jié)果如下:構(gòu)建了一套溫度低達(dá)113 K的可燃?xì)怏w爆炸特性測(cè)試裝置,通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究得到低溫下甲烷爆炸動(dòng)力學(xué)參數(shù)。結(jié)果表明:當(dāng)量比、初始?jí)毫统跏紲囟葘?duì)爆炸壓力、爆炸溫度的變化都有較大影響。當(dāng)量比為1時(shí),最大爆炸壓力、最大壓力上升速率和最大爆炸溫度都達(dá)到最大值。隨著初始?jí)毫Φ脑黾?甲烷爆炸壓力、爆炸溫度和最大壓力上升速率增加,且最大壓力上升速率與初始?jí)毫Τ示€性關(guān)系。低溫導(dǎo)致爆炸壓力的增加及爆炸溫度的下降,相應(yīng)化學(xué)反應(yīng)速率減慢;而低溫下最大壓力上升速率與常溫下幾乎相同。最小點(diǎn)火能(MIE)測(cè)試中,敏感甲烷濃度為當(dāng)量比等于1,敏感電極間隙為1 mm。隨著初始?jí)毫?P_0)或溫度(T_0)的增加,最小點(diǎn)火能減小。MIE分別與1/P_0~2和1/T_0呈線性相關(guān)。利用主成分分析和敏感性分析的方法對(duì)低溫下甲烷燃燒機(jī)理進(jìn)行了研究,得到包含12個(gè)組元和20個(gè)基元反應(yīng)的低溫下甲烷燃燒的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理。其中,基元反應(yīng)R5:CH_3+O_2=CH_2O+OH和R6:CH_2O+OH=CO+H_2O+H是促進(jìn)甲烷燃燒的最主要的基元反應(yīng),而基元反應(yīng)R2:CH_4+OH=CH_3+H_2O和R4:CH_4+H=CH_3+H_2是抑制甲烷燃燒的最主要的兩個(gè)基元反應(yīng)。在低溫下甲烷的整個(gè)氧化燃燒反應(yīng)路徑是由一條主線構(gòu)成:CH_4→CH_3→CH_2O→CO→CO_2,除該主線外,還有幾個(gè)支路反應(yīng)和其他非重要的反應(yīng)。將低溫下甲烷燃燒化學(xué)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行封閉處理,并與FLUENT模擬軟件相耦合,得到低溫下甲烷燃燒的引發(fā)特征及火焰?zhèn)鞑ヌ匦�。結(jié)果表明:CH_4在點(diǎn)火初始時(shí)刻消耗較慢,火焰球內(nèi)部CH_4質(zhì)量分?jǐn)?shù)不為零。而CH_4的消耗直接影響了點(diǎn)火引發(fā)階段CO的濃度分布,使得CO濃度分布與CH_4濃度呈現(xiàn)反對(duì)應(yīng)關(guān)系。中間產(chǎn)物及中間自由基H和O在已燃區(qū)和未燃區(qū)質(zhì)量分?jǐn)?shù)都較低,在火焰鋒面上達(dá)到最大值。OH既是中間自由基,作為鏈載體參與基元反應(yīng);又是燃燒反應(yīng)產(chǎn)物,由中間鏈?zhǔn)椒磻?yīng)剩下的OH構(gòu)成。點(diǎn)火半徑對(duì)于甲烷燃燒引發(fā)階段具有較大影響,甲烷成功引發(fā)的臨界點(diǎn)火半徑為4.6 mm,臨界點(diǎn)火溫度為1180 K。當(dāng)點(diǎn)火半徑小于臨界值時(shí),甲烷未成功引燃是由于基元反應(yīng)R8、R9、R12和R13終止造成的。而當(dāng)點(diǎn)火溫度小于臨界值時(shí),甲烷未成功點(diǎn)燃是因?yàn)榛磻?yīng)R1沒有被引發(fā)。隨著初始溫度的降低,臨界點(diǎn)火半徑逐漸增加而臨界點(diǎn)火溫度不發(fā)生變化。利用臨界點(diǎn)火半徑可以很好地預(yù)測(cè)甲烷的最小點(diǎn)火能。低溫下甲烷的燃燒火焰?zhèn)鞑シ譃槲鍌€(gè)階段:球形火焰?zhèn)鞑�、“指尖”形火焰�(zhèn)鞑�、火焰“裙邊”接觸壁面?zhèn)鞑�、“月牙”形火焰�(zhèn)鞑ズ偷湫汀坝艚鹣恪被鹧鎮(zhèn)鞑��；鹧嬖趥鞑ミ^(guò)程中,火焰鋒面的反轉(zhuǎn)及最終“郁金香”火焰的形成可直接歸結(jié)于火焰鋒面、火焰誘導(dǎo)逆向流動(dòng)和渦旋運(yùn)動(dòng)之間的相互作用所致。而沿火焰?zhèn)鞑シ较驂毫Σǖ膩?lái)回傳播對(duì)于“郁金香”火焰形成的影響不明顯。在火焰?zhèn)鞑ミ^(guò)程中,形成“郁金香”火焰以后,會(huì)在火焰鋒面光滑曲線上出現(xiàn)褶皺,稱為扭曲的“郁金香”火焰。扭曲“郁金香”火焰形成機(jī)制與典型“郁金香”火焰形成機(jī)制不同。在扭曲“郁金香”火焰形成時(shí),并沒有渦運(yùn)動(dòng)的影響,而是受到火焰接觸壁面形成的次生壓力波疊加的影響。然而,由于壓力波強(qiáng)度比較低,RT不穩(wěn)定性較弱,導(dǎo)致火焰鋒面扭曲不明顯�；鹧�?zhèn)鞑ニ俣扰c壓力波之間是相互作用相互影響的。在燃燒過(guò)程中,火焰?zhèn)鞑ニ俣群蛪毫ι仙俾蕩缀跬辔蛔兓?火焰?zhèn)鞑ニ俣鹊脑黾又苯訉?dǎo)致了壓力上升速率的增加,而壓力波在密閉空間內(nèi)來(lái)回傳播導(dǎo)致了傳播速度的振蕩。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TE646
【圖文】：

高的科學(xué)理論價(jià)值，而且可為 LNG 的安全存儲(chǔ)、含氧煤層氣液化流程的安全設(shè)計(jì)以及抑爆措施的研究提供重要的理論基礎(chǔ)和依據(jù)。圖1-1 含氧煤層氣低溫液化和精餾流程Fig.1-1 Low temperature liquefaction and distillation process of oxygen-bearing coal-bedmethane

圖1-2 Karim等人的實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1-2 Experimental setup of Karim et al.-點(diǎn)火電極；3-混合容器；4-壓力計(jì)；5-真空泵；6, 7, 8--排泄隔膜；14-制冷盤管；15-保溫層；16-電源；17-伏圖1-3 Li等人的實(shí)驗(yàn)裝置圖

4圖1-3 Li等人的實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.1-3 Experimental setup of Li et al.1-低溫恒溫器；2-爆炸容器；3-點(diǎn)火電極；4-點(diǎn)火電路；5-溫度測(cè)試系統(tǒng)；6-安全閥統(tǒng)；8-蒸發(fā)器；9-壓縮機(jī)；10-冷凝器；11-節(jié)流閥；12-混合容器；13-干燥劑；14-空甲烷或氮?dú)猓?6-真空泵；A-測(cè)量區(qū)；B-制冷區(qū)；C-混合氣配置區(qū)驗(yàn)研究的不足前的實(shí)驗(yàn)裝置所能達(dá)到的最低初始溫度僅為143 K，初始?jí)毫槌�。�?

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本文編號(hào)：2746486