【摘要】：膜材料通過(guò)滲透汽化進(jìn)行芳烴/烷烴混合物分離的技術(shù)在分離有機(jī)共沸物和沸點(diǎn)相近的有機(jī)混合物時(shí)具有顯著的優(yōu)勢(shì),因此其在石油化工和綠色生產(chǎn)等領(lǐng)域具有重要的潛在價(jià)值。本文中通過(guò)常壓介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體同步輻照接枝技術(shù),制備帶有“孔填充”結(jié)構(gòu)的復(fù)合膜并用于芳烴/烷烴的滲透汽化分離,同時(shí)考察了超濾膜孔徑及分布和復(fù)合膜制備條件對(duì)所得復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)形貌和其對(duì)芳烴/烷烴分離效果的影響,并采用分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算來(lái)探索這些影響所產(chǎn)生的原因。首先,以耐高溫的二氮雜萘酮聯(lián)苯結(jié)構(gòu)的聚芳醚腈酮(PPENK)制備帶有大量微孔道的超濾膜并作為底膜,借助DBD等離子體技術(shù),以氦氣為放電氣體,通過(guò)同步輻照接枝將聚(乙二醇)甲基丙烯酸酯(PEO500OHMA)接枝到PPENK超濾底膜的表面及其孔道內(nèi),制備帶有“孔填充”結(jié)構(gòu)的復(fù)合膜。此外,考察了超濾底膜的孔徑及其分布、單體水溶液的涂覆濃度和溫度對(duì)所得復(fù)合膜在芳烴/烷烴的滲透汽化分離中的影響,并通過(guò)傅立葉紅外光譜儀(FTIR)和場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)表征所得超濾膜和復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)形貌。研究發(fā)現(xiàn),以孔徑為15 nm左右的PPENK超濾膜作為底膜,所得的復(fù)合膜對(duì)甲苯/正庚烷體系(甲苯為20 wt%)的選擇性最佳,膜選擇性可達(dá)6.85,甲苯和正庚烷的滲透速率分別為1379 gpu和202 gpu;在45 ~oC下涂覆時(shí),隨著單體水溶液的濃度從0.30 mol/L增加到0.75 mol/L,所得復(fù)合膜對(duì)甲苯/正庚烷的選擇性先增大后減小,在0.45 mol/L的濃度下涂覆可達(dá)到最大值,且復(fù)合膜的接枝層厚度未隨單體水溶液的濃度增大而增大,而和選擇性變化一致,都先增大后減小且在濃度為0.45 mol/L時(shí)出現(xiàn)最大值;固定涂覆濃度為0.45 mol/L,隨著涂覆溫度從30 ~oC升高到60 ~oC,所得復(fù)合膜對(duì)甲苯/正庚烷的選擇性則逐漸減小,且接枝層厚度亦隨著涂覆溫度的升高而減小。最后,本文通過(guò)表征分析單體水溶液的粘度、表面張力以及超濾底膜的接觸角,結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬技術(shù),嘗試從PEO500OHMA大分子單體在溶液中的擴(kuò)散過(guò)程來(lái)探索上述實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的產(chǎn)生原因。初步結(jié)果表明:45~oC下,濃度從0.30 mol/L增加到0.75 mol/L,PEO500OHMA分子在溶液中的擴(kuò)散系數(shù)先增大后減小,且在0.45 mol/L下達(dá)到最大值;固定濃度為0.45 mol/L,溫度從30 ~oC升高到60 ~oC,PEO500OHMA分子在溶液中的擴(kuò)散系數(shù)則逐漸減小。這一變化規(guī)律與復(fù)合膜接枝層厚度和膜選擇性隨單體涂覆濃度和溫度的變化一致。因此,可認(rèn)為單體的擴(kuò)散是制備“孔填充”復(fù)合膜的重要調(diào)控參數(shù)。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ051.893

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本文編號(hào)：2728139