【摘要】：環(huán)境刺激響應(yīng)型智能膜在控制釋放、智能控制分離、傳感器和手性拆分等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。目前關(guān)于溫度和pH雙重響應(yīng)型智能開關(guān)膜的研究報(bào)道非常少,而采用原位自組裝技術(shù)在膜的孔表面構(gòu)筑微凝膠水開關(guān)的智能開關(guān)膜研究尚未見到報(bào)道。因此,深入研究該類型智能開關(guān)膜的制備方法、構(gòu)效關(guān)系和刺激響應(yīng)機(jī)理,從而進(jìn)一步構(gòu)筑具有優(yōu)異開關(guān)因子、可逆響應(yīng)性能的溫度和pH響應(yīng)型智能膜具有重要十分重要的意義。本研究通過在聚合物多孔膜的孔表面和氧化石墨烯層間構(gòu)筑刺激響應(yīng)開關(guān)的方式,設(shè)計(jì)并成功制備了三種溫度和pH響應(yīng)智能開關(guān)膜。采用二次自由基聚合法制備雙響應(yīng)的P4VP核/PNIPAM殼微凝膠。以聚偏氟乙烯(PVDF)為基膜材料,通過相轉(zhuǎn)化法制備溫度和pH響應(yīng)型智能開關(guān)膜(SGMs)。刺激響應(yīng)微凝膠在相轉(zhuǎn)化過程中發(fā)生原位表面偏析并均勻地鑲嵌在膜的表面和孔表面上。我們在20~50°C和pH 2~6研究了智能開關(guān)膜的水力滲透性能,結(jié)果表明所制備的膜具有正溫度響應(yīng)特性和正pH響應(yīng)特性。其中智能開關(guān)膜M2具有最佳的雙重響應(yīng)性能,它的水通量從20°C/pH 2的1.94 kg m~(-2) h~(-1)增加到50°C/pH 6的474.91 kg m~(-2) h~(-1),其開關(guān)因子達(dá)到245。研究表明,基于不同厚度的PNIPAM殼微凝膠的智能開關(guān)膜具有不同的溫度和pH響應(yīng)特性。隨著PNIPAM的殼層厚度的增加,膜的溫度響應(yīng)性能得到增強(qiáng),但其pH響應(yīng)性能卻受到抑制。通過原位組裝刺激響應(yīng)型微凝膠作為多孔膜的開關(guān),制備了一系列單或雙重溫度/pH響應(yīng)型智能開關(guān)膜。高度交聯(lián)的聚(N-異丙基丙烯酰胺-甲基丙烯酸)P(NIPAM-MAA)微凝膠在乙酸輔助的相轉(zhuǎn)化過程中發(fā)生原位表面偏析,并且均勻地鑲嵌在聚醚砜(PES)膜的表面和孔表面。我們在25~70°C和pH 3~11下測試SGMs的水力滲透性能,發(fā)現(xiàn)具有雙響應(yīng)的膜M0.2獲得意想不到的高開關(guān)因子,其雙響應(yīng)開關(guān)因子為134.6。此外,基于不同NIPAM/MAA比例微凝膠的SGMs具有不同的溫度和pH響應(yīng)特性。較高的NIPAM/MAA比例主導(dǎo)膜的溫度響應(yīng)性能,較高的MAA/NIPAM比例主導(dǎo)膜的pH響應(yīng)性能。這些在表面和孔表面上原位組裝微凝膠的SGMs具有增強(qiáng)的開關(guān)因子,可逆響應(yīng)性能和自清潔性能�；谘趸�(GO)膜中的納米通道,我們通過過濾-組裝法制備了一種正溫度和負(fù)pH響應(yīng)的GO/水凝膠復(fù)合膜(GOGM)。在GO和微凝膠的自組裝過程中,形狀脆弱的水凝膠被壓扁并嵌合在GO片層之間,同時(shí)還起著粘結(jié)GO片層的作用。嵌合在GO片之間溫度和pH響應(yīng)水凝膠賦予GO膜可控的水通道,這些可控的水通道主要取決于可變的水凝膠尺寸和不變的GO層間距。研究表明膜的厚度和微凝膠/GO的比例都會影響GOGMs的水滲透性能和響應(yīng)性能。所制備的智能開關(guān)膜具有良好的溫度和pH響應(yīng)性能、可逆響應(yīng)性能和對小分的智能滲透性能。綜上所述,本研究利用相轉(zhuǎn)化技術(shù)和自組裝技術(shù)成功地設(shè)計(jì)并制備了幾種具有溫度和pH響應(yīng)的智能開關(guān)膜。通過結(jié)構(gòu)分析、溫度和pH響應(yīng)通量實(shí)驗(yàn)、可逆響應(yīng)實(shí)驗(yàn)、自清潔實(shí)驗(yàn)和刺激響應(yīng)滲透/截留實(shí)驗(yàn),證明所制備的智能開關(guān)膜具有優(yōu)異的溫度和pH響應(yīng)性能、可逆響應(yīng)性能、自清潔性能和智能分離性能。 【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ051.893

【圖文】：

在 20 世紀(jì) 60 年代后迅速崛起的一門新型分離技術(shù)。經(jīng)廣泛應(yīng)用于化工、環(huán)境、冶金、能源、生化、制藥生（人工腎）、海水淡化、和飲用水制備等眾多領(lǐng)域，環(huán)境效益。其中具有可調(diào)孔徑/可調(diào)表面特性的環(huán)境刺術(shù)和智能材料的優(yōu)勢，得到越來越多研究人員的關(guān)注能膜概述兩個(gè)連續(xù)介質(zhì)的選擇性屏障，它能借助于某種驅(qū)動力傳遞[1; 2]。膜可以是固相、液相和氣相，它的厚度從幾性是膜的固有特性。如圖 1-1 所示，分離膜對多組分體性作用，這一特性使其能夠應(yīng)用于不同組分的分離。驅(qū)動力的作用下進(jìn)行，這種驅(qū)動力主要是壓力差、電

溫度和 pH 刺激響應(yīng)型智能開關(guān)膜的制備與性能研究道閉合，從而阻止物質(zhì)的透過；當(dāng)功能組分體積收縮時(shí)，膜的孔道開啟，這時(shí)物質(zhì)可以自由透過。其三是智能材料均勻地分布在高分子膜內(nèi)部。這類膜也被稱作均質(zhì)凝膠膜[22]。均質(zhì)凝膠膜在環(huán)境刺激過程中會發(fā)生整體膨脹或整體收縮，，從而改變膜的滲透性或選擇透過性。這類膜的工作特性屬于凝膠擴(kuò)散機(jī)制[23; 24]。當(dāng)凝膠溶脹時(shí)，滲透物質(zhì)的擴(kuò)散速率加快；當(dāng)凝膠收縮，滲透物質(zhì)的擴(kuò)散速率減慢。

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 謝銳;劉壯;巨曉潔;汪偉;褚良銀;;智能高分子開關(guān)膜的制備方法研究進(jìn)展[J];中國工程科學(xué);2014年12期

2 謝銳;褚良銀;;環(huán)境響應(yīng)型智能開關(guān)膜的研究進(jìn)展[J];膜科學(xué)與技術(shù);2007年04期

3 陳向榮;蘇志國;馬光輝;萬印華;;智能型分離膜研究[J];化學(xué)進(jìn)展;2006年09期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 江萍;pH和溫度響應(yīng)型高分子智能膜的制備、性能及應(yīng)用研究[D];中南大學(xué);2014年

2 謝銳;溫度響應(yīng)與分子識別型智能核孔膜的制備與性能研究[D];四川大學(xué);2007年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 孫俊;吡咯烷酮衍生水溶性聚合物的熱響應(yīng)行為及其分子結(jié)構(gòu)依賴性[D];湘潭大學(xué);2010年

本文編號：2712055