【摘要】：微生物燃料電池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一種利用微生物作為催化劑將有機(jī)物的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的裝置,其中電極和微生物之間緩慢的界面電子轉(zhuǎn)移過(guò)程是制約其陽(yáng)極生物電催化性能的主要障礙之一。近年來(lái),為了促進(jìn)電極與微生物間的界面電子轉(zhuǎn)移,各種多孔電極材料,尤其是一些具有納米結(jié)構(gòu)單元的多孔材料被應(yīng)用于MFC陽(yáng)極,顯著提升了MFC的產(chǎn)電性能,然而由于MFC陽(yáng)極界面電子轉(zhuǎn)移過(guò)程除涉及微生物細(xì)胞的多條胞外電子傳遞途徑外,還受到電極表面電活性生物膜的形態(tài)、分布以及電極本身微納結(jié)構(gòu)的影響。弄清納米孔與大孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)界面電子轉(zhuǎn)移的具體機(jī)制將有助于逐步明確納米結(jié)構(gòu)陽(yáng)極界面電子轉(zhuǎn)移機(jī)制,為新型電極材料的設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)。本論文利用靜電紡絲技術(shù)制備多種具有納米孔結(jié)構(gòu)的碳纖維電極,通過(guò)對(duì)造孔模板的選擇及其聚丙烯腈前驅(qū)體配比的調(diào)控,構(gòu)筑具有不同的纖維內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)以及纖維間隙的碳纖維網(wǎng)絡(luò),并針對(duì)典型產(chǎn)電菌株——腐敗希瓦氏菌CN32進(jìn)行了陽(yáng)極界面電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的電化學(xué)行為分析,對(duì)不同孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)界面電子轉(zhuǎn)移的可能機(jī)制進(jìn)行了初步探討。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)為了制備多孔碳纖維材料,采用靜電紡絲技術(shù),以聚丙烯腈(PAN)為前驅(qū)體,氧化鋅納米顆粒為造孔模板,經(jīng)預(yù)氧化、碳化和后處理合成了三種不同結(jié)構(gòu)的多孔碳纖維材料,并將其用于希瓦氏菌CN32 MFC中,探索孔結(jié)構(gòu)對(duì)電極界面電子轉(zhuǎn)移的作用。由于氧化鋅納米顆粒難以在靜電紡絲前驅(qū)體溶液中均勻分散,獲得的多孔碳纖維孔分布不均勻,但與未造孔的碳化PAN纖維相比,電極表面黃素類(lèi)電子介體的吸附量有所增加,并且具有較大的催化電流,在希瓦氏菌CN32 MFC中也具有較高的輸出功率密度。由此得出結(jié)論,在PAN前驅(qū)體上引入納米尺寸孔結(jié)構(gòu)能夠促進(jìn)所獲得碳纖維電極的界面電子轉(zhuǎn)移,但需要找到一種能夠在其中均勻分散的納米粒子作為模板,以形成均勻分布的納米孔結(jié)構(gòu)。(2)在前一研究的基礎(chǔ)上,將金屬有機(jī)框架ZIF-8(Zeolitic imidazolate framework-8)與PAN復(fù)合,通過(guò)調(diào)整前驅(qū)體中ZIF-8模板的質(zhì)量分?jǐn)?shù),獲得了三種不同結(jié)構(gòu)的納米多孔碳纖維(MPCF)材料。隨著前驅(qū)體中ZIF-8含量的增加,所得到的MPCF纖維直徑增大,纖維間隙(大孔)增大,納米孔增多。納米孔的大量存在促進(jìn)了黃素類(lèi)電子介體界面電子轉(zhuǎn)移,大孔的存在提高了細(xì)菌的負(fù)載量。但是,較寬的纖維之間過(guò)大的宏觀(guān)孔隙會(huì)阻礙生物膜的形成,導(dǎo)致缺乏有效的界面電子遷移。實(shí)驗(yàn)表明,具有適當(dāng)?shù)拇罂壮叽绾图{米孔體積的MPCF-2陽(yáng)極獲得了最佳的功率輸出性能,其在CN32 MFC中的最大功率密度為997±467 mW m~(-2),比碳布電極高10倍。綜上所述,納米尺寸孔結(jié)構(gòu)主要促進(jìn)基于小分子介體的界面電子轉(zhuǎn)移過(guò)程,而大孔結(jié)構(gòu)對(duì)電極表面生物膜的形態(tài)結(jié)構(gòu)有著重要影響,也隨之影響了胞外直接電子傳遞過(guò)程。對(duì)陽(yáng)極多孔結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控是加快電極界面電子轉(zhuǎn)移,實(shí)現(xiàn)高效的生物電催化反應(yīng),提高微生物燃料電池輸出效率的有效途徑。
【圖文】：

圖 1.1 H 型雙室微生物燃料電池結(jié)構(gòu)原理示意圖[1]。理：陽(yáng)極室中的產(chǎn)電微生物在微厭氧或厭氧條件下有機(jī)物如乳酸、葡萄糖或污水等氧化生成質(zhì)子、二產(chǎn)生胞內(nèi)電子，胞內(nèi)電子一部分用于合成微生物自通過(guò)微生物的電子傳遞鏈直接或者自分泌的氧化陽(yáng)極電極獲得的電子通過(guò)外接電路傳遞至陰極室的時(shí)，陽(yáng)極微生物代謝產(chǎn)生的質(zhì)子從陽(yáng)極室通過(guò)質(zhì)子達(dá)陰極室，然后在陰極催化劑作用下，陰極液中的子結(jié)合生成水，即氧還原反應(yīng)。整體過(guò)程以葡萄糖葡萄糖被微生物氧化產(chǎn)生質(zhì)子與電子，反應(yīng)式：6H6O6+ 6 H2O → 6 CO2+ 24 e-+ 24 H+得到電子生成水，反應(yīng)式： O2+ 24 e-+ 24 H+→ 12 H2O 分類(lèi)類(lèi)別有六種：1、根據(jù)電池結(jié)構(gòu)分為雙室和單室為有膜和無(wú)膜型；3、根據(jù)陽(yáng)極界面電子轉(zhuǎn)移類(lèi)型

第 1 章 緒論)在電極和微生物之間加速生物催化電化學(xué)過(guò)程。雖然產(chǎn)電微生物種類(lèi)各主要的胞外電子傳遞方式大同小異。一般情況下，在不添加人工電子介質(zhì)，外電源到微生物電極上的 EET 主要通過(guò)圖 1.2 所示兩種機(jī)制進(jìn)行：1、傳遞(directelectrontransfer，DET)，，通常通過(guò)細(xì)胞外膜色素蛋白(outermempe cytochromes, OMCs)直接接觸和導(dǎo)電細(xì)菌納米線(xiàn)介導(dǎo)； 2、間接電子diatedelectrontransfer,MET)，是通過(guò)自身分泌或存在于自然環(huán)境中的電子來(lái)完成的。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ340.64;TB383.1;TM911.45

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本文編號(hào)：2707622