【摘要】：對(duì)硝基苯酚(英文名稱(chēng)p-nitrophenol,簡(jiǎn)稱(chēng)PNP),為淡黃色晶體,常溫下微溶于水,其在工業(yè)上有著廣泛的應(yīng)用。同時(shí)也是廢水中含有的難降解的具有富集效應(yīng)的危險(xiǎn)物質(zhì),對(duì)水生生物和人體健康構(gòu)成不可預(yù)估的危害。活性碳纖維(Actived carbon fiber,簡(jiǎn)稱(chēng)ACF)是一種高科技、性能穩(wěn)定、用途廣泛的新一代高效吸附工程材料。其具有大的比表面積、多的微孔數(shù)量、窄的孔徑分布、豐富的表面官能團(tuán)等的結(jié)構(gòu)特征。本文以聚丙烯腈基活性碳纖維氈(PAN-based activatedcarbonfiber,簡(jiǎn)稱(chēng)PAN-ACF)為研究對(duì)象,分別采用草酸改性處理、負(fù)載納米TiO2及納米ZnO光催化劑以及采用微波催化濕式氧化的方法吸附降解PNP,并討論過(guò)程中對(duì)PNP吸附降解能力的影響。通過(guò)負(fù)載不同濃度的草酸溶液,對(duì)PAN-ACF進(jìn)行改性并制得了羧基化ACF。通過(guò)草酸改性后的PAN-ACF對(duì)PNP的吸附能力,其隨著草酸處理濃度的增加呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì)。通過(guò)浸漬0.5mol/L的草酸溶液來(lái)對(duì)PAN-ACF進(jìn)行改性后發(fā)現(xiàn)其對(duì)PNP的吸附效果最好,其吸附率為98.05%。通過(guò)比表面積測(cè)試、紅外測(cè)試、X射線(xiàn)光電子能譜測(cè)試等測(cè)試手段證明其成功在PAN-ACF上負(fù)載草酸,且草酸濃度愈大,其負(fù)載至PAN-ACF上草酸的量就變大�；瘜W(xué)吸附過(guò)程的主反應(yīng)過(guò)程為PNP中的酚羥基與羧基生成酯基。通過(guò)噴涂工藝在PAN-ACF上負(fù)載納米TiO2、納米ZnO,制得了 PAN-ACF/TiO2復(fù)合材料及PAN-ACF/ZnO復(fù)合材料。PAN-ACF的吸附性能與納米TiO2、納米ZnO的光催化性能產(chǎn)生了協(xié)同作用,均實(shí)現(xiàn)了對(duì)水中PNP的有效處理。其原理為光催化劑的催化氧化作用可促使水中PNP向光催化劑的表面進(jìn)行遷移,并在一定光照條件下分解。從而實(shí)現(xiàn)了 PAN-ACF的原位再生,提高了對(duì)PNP的處理效果。PAN-ACF/Ti02復(fù)合材料、PAN-ACF/ZnO復(fù)合材料的最佳負(fù)載率分別為5.83%,2.57%。負(fù)載率5.83%的PAN-ACF/TiO2復(fù)合材料PNP凈化效果最佳,在20W/m2的254nm的紫外條件下,吸附率達(dá)到了 99.85%。負(fù)載率為2.57%的PAN-ACF/ZnO復(fù)合材料在在20W/m2強(qiáng)度的254nm的紫外光照下,吸附率達(dá)到了 98.31%。通過(guò)設(shè)計(jì)研制一種一體式高壓微波反應(yīng)釜,并使用制得的負(fù)載率5.83%的PAN-ACF/TiO2復(fù)合材料,采取微波催化濕式氧化方法對(duì)PNP分解。通過(guò)表征確認(rèn)PAN-ACF/TiO2復(fù)合材料催化劑的催化性能和吸波性能良好,可用來(lái)與微波進(jìn)行耦合催化作用。在使用PAN-ACF/TiO2復(fù)合材料通過(guò)微波催化濕式氧化的方法來(lái)對(duì)PNP降解時(shí),體系內(nèi)部溫度、微波輸入功率、使用的催化劑濃度和氧化劑濃度對(duì)PNP的降解率都有著不同程度的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)可知,隨著體系內(nèi)部溫度的升高、微波輸入功率的增加、使用的催化劑濃度增加和使用的氧化劑濃度增加,其PNP的降解率也增加。
【圖文】：

特征吸收峰，當(dāng)ｐＨ＞９有一紫外特征吸收峰在４００ｎｍ，當(dāng)ｐＨ＜３有一紫外特征吸逡逑收峰在３Ｉ７ｎｍ，而ＰＨ＝４－９，兩紫外特征吸收峰共存。這是因?yàn)樵诓煌乃嵝曰蝈义蠅A性環(huán)境下，ＰＮＰ呈現(xiàn)出不一樣的化學(xué)形態(tài)，如圖３．１所示。在堿性環(huán)境中將會(huì)逡逑以陰離子的形態(tài)呈現(xiàn)于水溶液中，因此水溶液呈黃色，表現(xiàn)為４００ｎｍ處的特征逡逑吸收峰；而在酸性環(huán)境中將會(huì)以分子的形式存在，這時(shí)水溶液接近無(wú)色透明，表逡逑現(xiàn)為３１７ｎｍ處的特征吸收峰；而在中性環(huán)境中，ＰＮＰ水溶液中兩種形態(tài)共存，逡逑因此兩特征峰共存。故在使用紫外可見(jiàn)光譜測(cè)定ＰＮＰ濃度時(shí)，不僅需要畫(huà)出其逡逑標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)，并且必須要使標(biāo)準(zhǔn)及待測(cè)溶液的ｐＨ值調(diào)節(jié)到ＰＮＰ的單一紫外特征逡逑吸收峰。對(duì)于ＰＮＰ，在濃度０－２０ｍｇ／Ｌ進(jìn)行測(cè)定發(fā)現(xiàn)，，其吸光度與濃度的相關(guān)性逡逑較好＿４］。逡逑Ｏ＇邐０Ｈ逡逑Ｈ＋逡逑Ｎ0２邐Ｎ0２逡逑圖３．１對(duì)硝基苯酚在水中的兩種狀態(tài)逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．１邋Ｔｗｏ邋ｓｔａｔｅｓ邋ｏｆ邋ＰＮＰ邋ｉｎ邋ｗａｔｅｒ逡逑標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的繪制步驟如下。測(cè)試前先配好ＰＮＰ的標(biāo)準(zhǔn)溶液，即準(zhǔn)確稱(chēng)量逡逑ｌＯＯＯｍｇ的ＰＮＰ

Ｐ／Ｐ0逡逑圖３．３活性碳纖維在７７Ｋ氮?dú)獾奈降葴鼐�(xiàn)逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．３邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍ邋ｏｆ邋ａｃｔｉｖａｔｅｄ邋ｃａｒｂｏｎ邋ｆｉｂｅｒ邋ｉｎ邋７７Ｋ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ逡逑吸附量Ｍ是吸附過(guò)程到達(dá)穩(wěn)定狀態(tài)時(shí)單位固體所吸附目標(biāo)物的物質(zhì)的量。逡逑在固－氣體系中，采用平衡絕對(duì)壓力ｐ或平衡相對(duì)壓力ｐ／ｐＱ邋（Ｐ（）是目標(biāo)物在吸附逡逑溫度時(shí)的飽和蒸汽壓）做橫縱。而溫度為確定的狀態(tài)時(shí)，吸附作用勢(shì)可看作確定逡逑１５逡逑
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ342.742;X703

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本文編號(hào)：2690761