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煤氣化渣負(fù)載金屬氧化物脫除焦?fàn)t煙氣中的NO_x

發(fā)布時(shí)間:2020-05-26 00:13
【摘要】:煤氣化渣(CGS)是煤氣化過程中的副產(chǎn)物,其后處理問題已受到了社會(huì)的廣泛關(guān)注。迄今為止,關(guān)于煤氣化渣的資源化利用較少。為了實(shí)現(xiàn)煤氣化技術(shù)的“零排放”,有效利用煤氣化渣(CGS)資源是十分必要的。鑒于此,本文首次嘗試?yán)脧U棄的煤氣化渣作為載體,負(fù)載不同金屬氧化物(Cu、Mn、V)作為活性成分,篩選出效果最佳的活性組分,制備出性能優(yōu)異的SCR催化劑。并對(duì)催化劑進(jìn)行表征測(cè)試(XRD、BET、XPS、NH_3-TPD、H_2-TPR等),利用固定床反應(yīng)裝置進(jìn)行催化脫硝實(shí)驗(yàn),研究了其脫硝活性與活性組分負(fù)載量、反應(yīng)溫度、載體及氣氛之間的關(guān)系,研究了該催化劑的抗硫能力,探討了煤氣化渣作為脫硝催化劑載體的可行性。本文得出的主要結(jié)論如下:(1)高碳含量的氣化渣具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和良好的耐硫能力,與煤制活性炭結(jié)構(gòu)相似,氣化渣可以作為SCR催化劑載體;(2)通過對(duì)活性組分和氣化渣種類的篩選,發(fā)現(xiàn)在180~280°C溫度范圍內(nèi),V1/CGS_3脫硝活性最佳?疾炝薞1/CGS_3催化劑制備條件(煅燒溫度與預(yù)氧化溫度)對(duì)脫硝活性的影響,得出V1/CGS_3催化劑最佳的制備條件是:煅燒溫度500°C和預(yù)氧化溫度250°C。(3)V_2O_5是V1/CGS_3催化劑脫硝的重要組分。在一定的溫度下,隨著V負(fù)載量的增加(0.8-7%),脫硝率呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。其中,V1/CGS_3催化劑的脫硝效果最佳。(4)240-290°C是催化劑的最佳溫度,NO轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)溫度的升高而增加,在240°C時(shí)NO轉(zhuǎn)化率高達(dá)95%。溫度對(duì)SCR活性的影響是溫度的升高會(huì)增加分子的熱反應(yīng),更多的分子將達(dá)到活化狀態(tài),從而改善NO轉(zhuǎn)化率。(5)V1/CGS_3催化劑具有很好的N_2選擇性和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,在NH_3-SCR過程中,N_2選擇性達(dá)97%以上;在260°C下,在水和二氧化硫存在的氣氛下,30 h內(nèi),V1/CGS_3催化劑脫硝率依舊達(dá)100%左右。(6)NH_3和O_2是脫硝過程必不可少的反應(yīng)組分。H_2O抑制脫硝過程,SO_2促進(jìn)脫硝過程。SO_2促進(jìn)歸因于催化劑表面上SO_4~(2-)的形成,其增加了NH_3吸附并促進(jìn)了NH_3與NO的反應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:X784;O643.36

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本文編號(hào):2680960

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