【摘要】：煤氣化技術(shù)是煤炭清潔利用的主要途徑和清潔煤技術(shù)的龍頭。在煤氣化過(guò)程中不可避免地產(chǎn)生含硫污染物，其中90%以上的含硫污染物是以H2S的形式存在。煤氣中含有的H2S會(huì)腐蝕設(shè)備和管道，并使其后續(xù)利用過(guò)程中的催化劑中毒失活，因此對(duì)原料用煤氣的H2S含量要求比較苛刻。為了避免煤氣生產(chǎn)、利用過(guò)程中，常低溫脫硫技術(shù)引起的煤氣潛熱和顯熱的損失，造成的水的浪費(fèi)和二次污染，中高溫干法煤氣脫硫工藝成為煤氣凈化脫除含硫污染物技術(shù)的首選。 在實(shí)驗(yàn)室前期工作的基礎(chǔ)上，本文將超聲波引入煤氣脫硫用吸附劑的制備流程中。載體選擇廉價(jià)易得和易于改性的褐煤半焦，采用超聲輔助加壓浸漬法制備鋅錳銅復(fù)合金屬負(fù)載型吸附劑。采用常壓固定床實(shí)驗(yàn)裝置，在反應(yīng)溫度為500oC下對(duì)吸附劑進(jìn)行硫化性能評(píng)價(jià)。利用XRD、BET和TEM等手段對(duì)吸附劑硫化前后、超聲波施加與否樣品的物化性能進(jìn)行表征，并與其脫硫活性關(guān)聯(lián)分析，以期為選擇合適的煤氣脫硫用吸附劑的制備條件提供理論基礎(chǔ)。選擇最佳制備條件下硫化飽和后的吸附劑進(jìn)行再生探究實(shí)驗(yàn)，分別優(yōu)化出最佳的再生溫度和再生氣氛等再生條件。 主要研究結(jié)論如下： a.超聲波的存在改善了吸附劑活性組分的分散性和孔隙結(jié)構(gòu)，超聲輔助加壓浸漬法制備的吸附劑中活性組分的利用率得到提高，脫硫效果明顯優(yōu)于常規(guī)加壓浸漬法制備的吸附劑。將模擬煤氣(CO:35%，H2:39%，H2O:1%，N2：balance)入口H2S濃度從1000ppm左右降低至尾口0.1ppm時(shí)的吸附劑穿透時(shí)間和穿透硫容分別比常規(guī)加壓浸漬法制得的吸附劑提高了31.6%和51.5%。 b.優(yōu)化了超聲輔助加壓浸漬法的制備條件，浸漬溫度200oC，超聲功率120W，超聲時(shí)間90min，焙燒時(shí)間2h為最佳操作條件。在最佳制備條件下制得的吸附劑在N2和H2S氣氛中進(jìn)行硫化實(shí)驗(yàn)。當(dāng)入口H2S濃度為2000ppm脫至尾口為0.2ppm，吸附劑的穿透時(shí)間可達(dá)21.5h，硫容可達(dá)16.73%。 c.探討了溫度、氧氣含量以及氧氣-水蒸氣氣氛等再生條件對(duì)硫化飽和吸附劑再生性能的影響。吸附劑再生后的孔隙結(jié)構(gòu)的燒結(jié)、半焦載體的粉化和燒失程度均發(fā)生了變化，揭示了炭基材料脫硫吸附劑在氧氣再生氣氛中存在硫元素和碳元素與氧氣競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)的機(jī)理。
【圖文】：

圖 2.1 吸附劑制備用超聲波高壓釜Figure 2.1 The ultrasound autoclave for sorbent preparation0 型氣相色譜儀，上海海欣色譜儀器有限公司制造，，用于組成，包括 FPD(GDX－303 色譜柱) 和 TCD(GDX-502 色測(cè) H2S 和 COS，TCD 檢測(cè) H2、CO、N2、CH4和 CO2，其度是 0.001×10-6。箱，天津市通達(dá)實(shí)驗(yàn)電爐制造廠制造，使用最高溫度 2樣品。精微高博科學(xué)技術(shù)有限公司生產(chǎn)靜態(tài)氮吸附儀進(jìn)行吸附定，在-196oC下測(cè)定樣品吸脫附等溫線，由BET方程計(jì)算孔徑。

性組分的上載量由北京普析通用儀器有限責(zé)任公司生產(chǎn)的TAS-99光分度計(jì)測(cè)量。RD 分析在日本島津 6000 型 X 射線衍射儀上進(jìn)行，Ni 為濾片，輻壓 40kV，電流 30 mA，連續(xù)掃描法，掃描范圍 2θ=15°~75°，掃描速率壁煤質(zhì)檢測(cè)庫(kù)倫定硫儀，用于吸附劑全硫含量測(cè)量。附劑表面形貌結(jié)構(gòu)的表征在JEM-2100F場(chǎng)發(fā)射高分辨透射電鏡進(jìn)行，高分辨極靴，樣品傾斜角度，X方向±25o，Y方向±30o；點(diǎn)分辨率率為0.1 nm，電子槍亮度≥4×108A/(cm2.sr)；TEM模式下，束斑尺寸倍數(shù)2000×~1, 500,000×, EDS/NBD/CBD模式下，束斑尺寸為Φ0.5~定床評(píng)價(jià)裝置如圖 2.2 所示，固定床反應(yīng)器使用外部管式爐加熱，為 20 mm 壁厚為 2 mm 石英管作為反應(yīng)器，吸附劑的裝填量為 20 m過(guò)吸附劑和避免吸附劑被氣體夾帶，床層上下空間填充石英棉以分
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ546.5

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2678143