金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)是近年來發(fā)展的一種新穎的有機(jī)-無機(jī)雜化材料,這類材料是由無機(jī)金屬中心與有機(jī)官能團(tuán)通過共價(jià)鍵或離子鍵相互聯(lián)接,共同構(gòu)筑具有規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu)的多孔材料。金屬有機(jī)骨架材料具有很高的孔隙率和比表面積,以及優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性,在吸附、催化、分離等方面具有很好的應(yīng)用前景。此外,金屬有機(jī)框架化合物的有機(jī)配體上通常帶有醛基、氨基、羧基等有機(jī)官能團(tuán),便于通過化學(xué)修飾來改善或者賦予特殊性能。尤其是金屬有機(jī)框架膜的合成不需要使用模板劑,因此可以有效避免在脫除模板劑的過程中產(chǎn)生裂紋等缺陷,從而有望突破傳統(tǒng)分子篩膜的制備瓶頸。所以,近年來金屬有機(jī)框架膜的制備和應(yīng)用成為膜材料的研究熱點(diǎn)。沸石咪唑類金屬有機(jī)骨架材料ZIFs(Zeolitic Imidazolate Frameworks)是一種較新的MOF材料,是由二價(jià)金屬陽離子(Zn~(2+)、Co~(2+)等)與咪唑陰離子通過配位形成,它不僅擁有一般MOFs材料高的孔隙率和比表面積等特點(diǎn),還具備傳統(tǒng)沸石的高化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性,從而有望合成具有優(yōu)異氣體分離性能的分子篩分膜。在已經(jīng)報(bào)道的眾多ZIFs膜中,方鈉石SOD結(jié)構(gòu)的ZIF-8膜因具有較高的熱穩(wěn)定性和較小的孔徑(0.34 nm)引起了人們的極大興趣,在小分子氣體分離方面具有廣泛的應(yīng)用前景。拉瓦希爾金屬有機(jī)骨架MIL(Materials of Institute Lavoisier frameworks)材料是一種嶄新的MOFs材料,是由過渡金屬和鑭系元素與二元羧酸或者由三價(jià)金屬與釩、鐵、鉻、鋁與羧酸等合成。由于它比表面積巨大且化學(xué)穩(wěn)定性良好,是一種合成分子篩分膜的優(yōu)異材料。MIL-160是一種新穎的MIL材料,MIL-160不僅具有直徑為0.5~0.6 nm的一維孔道,而且有較高的水熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。因此,MIL-160膜在二甲苯同系物分離、海水脫鹽等領(lǐng)域具有很高的應(yīng)用價(jià)值。本論文以金屬有機(jī)框架ZIF-8膜和MIL-160膜材料為研究對(duì)象,主要進(jìn)行了以下三方面的研究工作。第一部分:采用三乙氧基-1H,1H,2H,2H-十三氟-N-辛基硅烷(POTS)對(duì)多孔?-Al_2O_3載體表面進(jìn)行修飾改性,使親水的多孔?-Al_2O_3載體表面變?yōu)槭杷浴＠?ldquo;相似相長”的原理,在經(jīng)過改性變?yōu)槭杷缘亩嗫?-Al_2O_3載體表面制備得到均勻致密、具有優(yōu)異氫氣分離性能的ZIF-8膜。在200℃,1bar測(cè)試條件下,H_2/C_3H_8,H_2/CH_4,H_2/N_2,H_2/CO_2的氣體分離因子分別為549.3,40.6,22.6和15.8。第二部分:采用多巴胺對(duì)多孔?-Al_2O_3載體表面進(jìn)行修飾改性,在多孔?-Al_2O_3載體表面引入聚多巴胺。利用聚多巴胺的氨基、醌基等有機(jī)官能團(tuán)和MIL-160之間的共價(jià)鍵合作用,促進(jìn)MIL-160膜在基體表面成核和生長,制備得到均勻致密的MIL-160膜用于二甲苯異構(gòu)體的分離。由于MIL-160膜的孔徑約為0.6 nm,孔徑大小處于對(duì)二甲苯(0.58 nm)和鄰二甲苯及間二甲苯(0.68 nm)之間,所以對(duì)二甲苯可以通過MIL-160膜的孔道,而鄰二甲苯及間二甲苯在MIL-160中的滲透受到極大的限制,從而MIL-160表現(xiàn)了優(yōu)異的對(duì)二甲苯/鄰二甲苯分離性能。在75℃時(shí),對(duì)/鄰二甲苯的分離因子為38.5,對(duì)二甲苯的透量為467 g·m~(-2)·h~(-1),且經(jīng)過長時(shí)間的測(cè)試,MIL-160膜的分離性能幾乎保持不變,具有良好的穩(wěn)定性。第三部分:由于MIL-160膜的孔徑大小恰好介于水分子(0.26 nm)與水合離子(如Na~+0.72 nm,K~+0.66 nm,Ca~(2+)0.82 nm,Mg~(2+)0.86 nm,Cl~-0.66 nm)之間,有望用于海水淡化。研究結(jié)果表明,對(duì)于3.5 wt%的海水,在操作溫度為90oC時(shí),水通量為12.7 kg·m~(-2)·h~(-1),脫鹽率為99.8%,表現(xiàn)了很好的海水淡化性能。且經(jīng)過長時(shí)間測(cè)試,MIL-160膜的水通量和脫鹽率都能保持較高水平,表明具有較高的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ051.893

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本文編號(hào)：2669373