發(fā)布時間：2020-05-13 18:18

【摘要】：天然高分子多糖改性絮凝劑在水處理領域受到越來越多的關注。右旋糖酐是一種由重復的α-D-吡喃葡萄糖單元組成,主要通過以蔗糖為底物的右旋糖酐蔗糖酶催化反應產(chǎn)生的中性多糖。本研究在采用酶催化反應制備高分子量右旋糖酐的基礎上,對右旋糖酐進行氧化、接枝等改性修飾以滿足制藥過程廢水處理中絮凝劑的要求。具體的研究結果如下所示:(1)首先采用2-(甲基丙烯酰氧基)-乙基三甲基氯化銨(METAC)與高分子右旋糖酐進行接枝共聚改性反應,獲得具有高絮凝活性的陽離子型右旋糖酐衍生物類絮凝劑,并對接枝產(chǎn)物進行了結構表征分析和絮凝檢測實驗。實驗結果表明,當反應摩爾比為METAC/右旋糖酐=3:1,反應濃度為60 g/L,反應時間為3h,反應溫度為60℃,反應pH值為7時,所得右旋糖酐接枝產(chǎn)物的接枝度可達到94%,相應的電荷密度為3.0 meq/g,對高嶺土懸浮液的絮凝效率為97.8%。絮凝過程中起主導作用的絮凝機理為電荷中和作用和電荷貼片效應。(2)其次采用微波引發(fā)聚合技術,通過右旋糖酐和殼聚糖的共聚反應合成了一種新型高效絮凝劑。通過元素分析、核磁共振譜圖、傅立葉變換紅外光譜、X射線衍射圖譜和場發(fā)射掃描電子顯微鏡的結構表征證實了接枝反應的成功發(fā)生�？疾炝诵跄齪H值、絮凝溫度和絮凝劑用量對絮凝效果的影響。在實際廢水處理中,該絮凝劑在低用量下表現(xiàn)出良好的絮凝性能,能去除廢水中93.6%的高嶺土固體懸浮顆粒。絮凝機理研究表明,絮凝過程包括吸附橋接、電荷中和和清洗絮凝機理。改進修飾后的右旋糖酐有助于處理生活污水和工業(yè)廢水,也為設計新型高性能絮凝劑提供了廣闊的前景。(3)最后通過H_2O_2氧化改性高分子右旋糖酐合成一種生態(tài)環(huán)保、可生物降解的食品級多糖絮凝劑。通過反應條件的優(yōu)化,確定H_2O_2氧化高分子右旋糖酐的最佳反應條件為:右旋糖酐反應液濃度為50 g/L,反應溫度為40℃,反應時間為3h。右旋糖酐氧化產(chǎn)物對高嶺土懸浮液的最高絮凝效率為96.4%,對赤鐵礦懸浮液的最高絮凝效率為93.4%。而當絮凝劑投加量為70 mg/L,絮凝pH為6時,對甘蔗汁的最佳去濁度可達到80.1%。氧化改性過程主要發(fā)生在右旋糖酐的非結晶區(qū),其主要絮凝機理則包括吸附架橋和網(wǎng)捕卷掃作用。綜上,本課題研究為高分子量右旋糖酐的改性修飾提供了一定的參考價值,為新型生物多糖絮凝劑的合成和應用打下了堅實的基礎。
【圖文】：

合肥工業(yè)大學學術碩士研究生學位論文糖酐的糖鏈上含有大量的活性羥基[9]，可以通過化學修飾方法對其進行改性，增強多糖鏈的水溶性和帶電性從而獲得具有良好絮凝性能的生物多糖絮凝劑，對醫(yī)藥工業(yè)的廢水和生活污水中的懸浮雜質顆粒進行絮凝凝集使其形成較大的絮體，從而通過重力沉降作用進行固液分離。

圖 1.2 葡聚糖蔗糖酶結構圖[12]Fig 1.2 Structure of glucansucrases[12]GH70 家族與 GH13 和 GH77 等家族同屬于 -淀粉酶家族，，雖然這些酶催化不同類型糖苷鍵連接的 -葡萄糖聚合物的轉糖基化和水解反應[13]，但它們使用相同的關鍵氨基酸殘基來催化它們反應的進行。這些殘基的作用和反應機理已經(jīng)在GH13 酶如 B. circulans 251 環(huán)糊精葡聚糖轉移酶中進行了廣泛的研究。如下圖 1.3所示，在葡聚糖蔗糖酶催化反應的雙置換機制中首先在底物的-1 和+1 位點之間切割底物的糖苷鍵，從而產(chǎn)生共價 β-葡糖基酶中間體；其次在之后的反應中，葡糖基部分轉移到受體上并保留其 端基異頭構型[14]。葡萄糖基部分連接到進入的受體的非還原端或還原端從而導致這些機制將分別需要一個或兩個活性位點來執(zhí)行完整的反應循環(huán)[15]。在 GH13 家族酶中，最重要的催化殘基是具有親核功能的天冬氨酸�；� -淀粉酶家族的序列同源性，從而確定了 GH70 家族酶中相應的催化殘基[16]，并提出了類似的催化機制。目前可用的晶體結構證實，同一組殘基催化反應，其反應
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ421

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本文編號：2662349