【摘要】：天然高分子多糖改性絮凝劑在水處理領(lǐng)域受到越來(lái)越多的關(guān)注。右旋糖酐是一種由重復(fù)的α-D-吡喃葡萄糖單元組成,主要通過(guò)以蔗糖為底物的右旋糖酐蔗糖酶催化反應(yīng)產(chǎn)生的中性多糖。本研究在采用酶催化反應(yīng)制備高分子量右旋糖酐的基礎(chǔ)上,對(duì)右旋糖酐進(jìn)行氧化、接枝等改性修飾以滿足制藥過(guò)程廢水處理中絮凝劑的要求。具體的研究結(jié)果如下所示:(1)首先采用2-(甲基丙烯酰氧基)-乙基三甲基氯化銨(METAC)與高分子右旋糖酐進(jìn)行接枝共聚改性反應(yīng),獲得具有高絮凝活性的陽(yáng)離子型右旋糖酐衍生物類絮凝劑,并對(duì)接枝產(chǎn)物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征分析和絮凝檢測(cè)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)反應(yīng)摩爾比為METAC/右旋糖酐=3:1,反應(yīng)濃度為60 g/L,反應(yīng)時(shí)間為3h,反應(yīng)溫度為60℃,反應(yīng)pH值為7時(shí),所得右旋糖酐接枝產(chǎn)物的接枝度可達(dá)到94%,相應(yīng)的電荷密度為3.0 meq/g,對(duì)高嶺土懸浮液的絮凝效率為97.8%。絮凝過(guò)程中起主導(dǎo)作用的絮凝機(jī)理為電荷中和作用和電荷貼片效應(yīng)。(2)其次采用微波引發(fā)聚合技術(shù),通過(guò)右旋糖酐和殼聚糖的共聚反應(yīng)合成了一種新型高效絮凝劑。通過(guò)元素分析、核磁共振譜圖、傅立葉變換紅外光譜、X射線衍射圖譜和場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡的結(jié)構(gòu)表征證實(shí)了接枝反應(yīng)的成功發(fā)生�？疾炝诵跄齪H值、絮凝溫度和絮凝劑用量對(duì)絮凝效果的影響。在實(shí)際廢水處理中,該絮凝劑在低用量下表現(xiàn)出良好的絮凝性能,能去除廢水中93.6%的高嶺土固體懸浮顆粒。絮凝機(jī)理研究表明,絮凝過(guò)程包括吸附橋接、電荷中和和清洗絮凝機(jī)理。改進(jìn)修飾后的右旋糖酐有助于處理生活污水和工業(yè)廢水,也為設(shè)計(jì)新型高性能絮凝劑提供了廣闊的前景。(3)最后通過(guò)H_2O_2氧化改性高分子右旋糖酐合成一種生態(tài)環(huán)保、可生物降解的食品級(jí)多糖絮凝劑。通過(guò)反應(yīng)條件的優(yōu)化,確定H_2O_2氧化高分子右旋糖酐的最佳反應(yīng)條件為:右旋糖酐反應(yīng)液濃度為50 g/L,反應(yīng)溫度為40℃,反應(yīng)時(shí)間為3h。右旋糖酐氧化產(chǎn)物對(duì)高嶺土懸浮液的最高絮凝效率為96.4%,對(duì)赤鐵礦懸浮液的最高絮凝效率為93.4%。而當(dāng)絮凝劑投加量為70 mg/L,絮凝pH為6時(shí),對(duì)甘蔗汁的最佳去濁度可達(dá)到80.1%。氧化改性過(guò)程主要發(fā)生在右旋糖酐的非結(jié)晶區(qū),其主要絮凝機(jī)理則包括吸附架橋和網(wǎng)捕卷掃作用。綜上,本課題研究為高分子量右旋糖酐的改性修飾提供了一定的參考價(jià)值,為新型生物多糖絮凝劑的合成和應(yīng)用打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。
【圖文】：

合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)術(shù)碩士研究生學(xué)位論文糖酐的糖鏈上含有大量的活性羥基[9]，可以通過(guò)化學(xué)修飾方法對(duì)其進(jìn)行改性，增強(qiáng)多糖鏈的水溶性和帶電性從而獲得具有良好絮凝性能的生物多糖絮凝劑，對(duì)醫(yī)藥工業(yè)的廢水和生活污水中的懸浮雜質(zhì)顆粒進(jìn)行絮凝凝集使其形成較大的絮體，從而通過(guò)重力沉降作用進(jìn)行固液分離。

圖 1.2 葡聚糖蔗糖酶結(jié)構(gòu)圖[12]Fig 1.2 Structure of glucansucrases[12]GH70 家族與 GH13 和 GH77 等家族同屬于 -淀粉酶家族，，雖然這些酶催化不同類型糖苷鍵連接的 -葡萄糖聚合物的轉(zhuǎn)糖基化和水解反應(yīng)[13]，但它們使用相同的關(guān)鍵氨基酸殘基來(lái)催化它們反應(yīng)的進(jìn)行。這些殘基的作用和反應(yīng)機(jī)理已經(jīng)在GH13 酶如 B. circulans 251 環(huán)糊精葡聚糖轉(zhuǎn)移酶中進(jìn)行了廣泛的研究。如下圖 1.3所示，在葡聚糖蔗糖酶催化反應(yīng)的雙置換機(jī)制中首先在底物的-1 和+1 位點(diǎn)之間切割底物的糖苷鍵，從而產(chǎn)生共價(jià) β-葡糖基酶中間體；其次在之后的反應(yīng)中，葡糖基部分轉(zhuǎn)移到受體上并保留其 端基異頭構(gòu)型[14]。葡萄糖基部分連接到進(jìn)入的受體的非還原端或還原端從而導(dǎo)致這些機(jī)制將分別需要一個(gè)或兩個(gè)活性位點(diǎn)來(lái)執(zhí)行完整的反應(yīng)循環(huán)[15]。在 GH13 家族酶中，最重要的催化殘基是具有親核功能的天冬氨酸�；� -淀粉酶家族的序列同源性，從而確定了 GH70 家族酶中相應(yīng)的催化殘基[16]，并提出了類似的催化機(jī)制。目前可用的晶體結(jié)構(gòu)證實(shí)，同一組殘基催化反應(yīng)，其反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ421

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本文編號(hào)：2662349