【摘要】：酸預(yù)處理是木質(zhì)纖維原料生產(chǎn)生物乙醇的重要步驟之一。殘余木質(zhì)素、LCC和生成的假木素嚴(yán)重抑制酸預(yù)處理原料的酶解,導(dǎo)致酸預(yù)處理缺乏經(jīng)濟(jì)競爭力。本文深入研究了酸預(yù)處理過程中假木素的生成、LCC的結(jié)構(gòu)變化對蔗渣酶解的影響,主要研究內(nèi)容如下:(1)采用稀酸預(yù)處理蔗渣,利用離子色譜和高效液相色譜定量分析水解液中糖組分和抑制物含量,分析預(yù)處理原料的化學(xué)成分,利用SEM、XRD分析預(yù)處理原料表面形態(tài)、結(jié)晶度,再進(jìn)行預(yù)處理原料的酶解,揭示酸預(yù)處理對蔗渣酶解的影響。(2)利用模型化合物(纖維素、半纖維素、糠醛、5-HMF、MWL)模擬酸預(yù)處理過程中假木素的生成,利用紅外、固體核磁、熱裂解氣質(zhì)(Py-GC-MS)分析假木素的化學(xué)結(jié)構(gòu),闡述假木素的生成機(jī)理。(3)采用Bjorkman方法從預(yù)處理前后原料中提取RM-LCC、LHW-LCC和AP-LCC,利用核磁共振(13C和1H-13CHSQCNMR)分析預(yù)處理過程中LCC的結(jié)構(gòu)變化,揭示酸預(yù)處理對蔗渣LCC結(jié)構(gòu)的影響。(4)通過溶解再生制備假木素-纖維素復(fù)合物后完成酶解,揭示假木素對纖維素酶解的抑制作用;利用旋涂制備LCC生物芯片后,在4℃和50℃下,利用QCM-D實(shí)時(shí)監(jiān)測LCC與纖維素酶的動態(tài)作用,建立LCC與纖維素酶相互作用的動力學(xué)模型。主要研究結(jié)論如下:(1)預(yù)處理過程中半纖維素和纖維素會進(jìn)一步降解成糠醛、5-HMF等抑制物,并生成假木素。預(yù)處理強(qiáng)度越大,假木素生成量越多。當(dāng)預(yù)處理強(qiáng)度為3.25時(shí),預(yù)處理原料中酸不溶物含量增加至28.58%(蔗渣木素含量僅為22.15%)。假木素的生成,導(dǎo)致預(yù)處理原料酶解的得率下降,酶解效率為46.24%。(2)糠醛和5-HMF通過縮聚或分子重排生成BTO、DMC、Humins、FPHG和FPCD等反應(yīng)中間體,再與糠醛和5-HMF通過酚醛縮合、醇醛加成和縮醛等反應(yīng)生成假木素。(3)酸預(yù)處理過程中,由于半纖維素的脫除,LCC木聚糖含量由40.6%降低為22.2%。木質(zhì)素發(fā)生解聚,S/G/H的比值由1.0/5.0/3.3降低為1.0/3.0/0,木質(zhì)素含量由33.5%降低到22.2%。酸預(yù)處理后,LCC苯基糖苷鍵的含量由0/100苯環(huán)增加到57.44/100苯環(huán)。(4)假木素對纖維素酶的無效吸附和空間阻礙抑制了預(yù)處理原料的酶解。當(dāng)假木素含量從0增加到50%時(shí),原料酶解效率從97.11%降低到58.42%。LCC與纖維素酶相互作用分為兩個(gè)階段,即酶吸附階段和酶解脫附階段。預(yù)處理后LCC對纖維素酶的吸附能力增強(qiáng),纖維素酶無法完全水解LCC中的碳水化合物。構(gòu)建LCC吸附纖維素酶的Langmuir準(zhǔn)一級動力學(xué)模型,揭示纖維素酶的最大吸附量和吸附、脫附速率常數(shù)。結(jié)果顯示:預(yù)處理后,LCC與纖維素酶親和力增強(qiáng),吸附速率常數(shù)增大。
【圖文】：

Ｆｉｇ．１－１邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｌｉｇｎｏｃｅｃｅｌｌｕｌｏｓｅ逡逑２．１纖維素逡逑纖維素是木質(zhì)纖維原料細(xì)胞壁的主要成分，在軟木中纖維素含量約占植物總重的逡逑－４２％［９１，，在硬木中，纖維素含量約占植物總重的３８－５１％［１Ｑ］，在草類原料中，纖維素含逡逑約占植物總重的０－４０％［１１＿１３］。纖維素是由０－葡萄糖通過（３－１，４－糖苷鍵連接形成的直鏈逡逑，纖維素分子含有豐富的羥基，纖維素分子內(nèi)部和纖維素分子之間會形成氫鍵，纖逡逑分子在氫鍵作用下會形成結(jié)晶結(jié)構(gòu)，進(jìn)而組成無定型區(qū)、結(jié)晶區(qū)等纖維聚合物［１１逡逑界中大約有一半的碳以纖維素的形式存在，因此將纖維素轉(zhuǎn)化為生物質(zhì)燃料和抑制逡逑有重要的意義。逡逑ＯＨ邐０Ｈ逡逑

黑暗保持１６ｈ逡逑Ｘｙｌ－Ｌ－Ｇｌｕ逡逑圖１－９邋Ｘｙｌ－Ｌ－Ｇｌｕ和Ｘｙｌ－Ｌ－Ａｒａ的分離流程逡逑Ｆｉｇ．邋１－９邋Ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｏｆ邋Ｘｙｌ－Ｌ－Ｇｌｕ邋ａｎｄ邋Ｘｙｌ－Ｌ－Ａｒａ逡逑Ｄｕ等人結(jié)合Ｌａｗｏｋｏ和Ｌｉ等人的方法從禾本科植物中成功提取到分子量分別為逡逑４９００００邋ｇ／ｍｏｌ、６３０００－１６００００邋ｇ／ｍｏｌ邋和邋１８０００邋ｇ／ｍｏｌ邋的邋Ｇｌｕ－Ｌ、ＧＭ－Ｌ邋和邋Ｘｙｌ－Ｌ［７９］（圖邋１－逡逑１０）。逡逑生物質(zhì)逡逑球磨逡逑生物質(zhì)粉末逡逑ＤＭＳＯ／ＴＢＡＨ逡逑上清液逡逑加去離子水稀釋逡逑［ｍｍ邋１邐［‘體逡逑Ｂａ（ＯＨ）２邐去離子水洗滌至ＰＨ＝７逡逑｜邐｜邋Ｇｌｕ－Ｌ邋｜逡逑ｍｍ］邐丨固體１逡逑ＨＣＩ調(diào)節(jié)至ＰＨ＝７邐ＨＣＩ調(diào)節(jié)至ＰＨ＝７逡逑ＧＭ－Ｌ邋｜邐［邋Ｘｙｌ－Ｌ逡逑圖１－ｌＯＧｌｕ－Ｌ、ＧＭ－Ｌ和Ｘｙｌ－Ｌ的提取流程逡逑Ｆｉｇ．邋１－１０邋Ｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｏｆ邋Ｇｌｕ－Ｌ，邋ＧＭ－Ｌ邋ａｎｄ邋Ｘｙｌ－Ｌ逡逑表１－３列舉了根據(jù)不同方法提純的ＬＣＣ的主要化學(xué)成分。由表１－３可知，逡逑１１逡逑
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ353;TS249.2

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2656739