【摘要】：甲烷水合物作為一種清潔能源,未來將成為全球能源中的一個重要部分。同時,如何更高效、安全地儲存和運輸天然氣依然困擾著人類,以水合物的形式儲運天然氣具有高效、安全的特點。然而水合物工業(yè)化進程緩慢,因為其形成條件苛刻,一種有效的解決方式就是尋找高效的甲烷水合物促進劑。水合物的動力學促進劑研究主要集中在以十二烷基硫酸鈉(SDS)為代表的表面活性劑,但是其均為石油化工產業(yè)的副產品,不可避免引發(fā)一些環(huán)境問題。一些科學家開始從自然界中尋找高效的水合物促進劑,發(fā)現茶葉、綠豆淀粉、茄子等可以在一定程度上促進甲烷水合物的形成。本研究從天然產物出發(fā),探索了600種天然藥物提取液的儲氣性能,發(fā)現其中的有效成分,并首次提出了以色素作為甲烷水合物促進劑。探索以趕黃草、西青果和黃芩為代表的天然藥物提取液促進甲烷水合物形成動力學。趕黃草和西青果提取液體系中甲烷儲氣量分別達到了146 mg/g和141 mg/g,誘導時間(t_i)分別為4 min和2.5 min,達到最大儲氣量90%所需的時間(t_(90))分別為15 min和17 min。黃芩提取液的儲氣量雖然只有139 mg/g,但0.05 wt%的低濃度下儲氣量可以達到143 mg/g,t_i為3 min,t_(90)為38 min。同時,黃芩的自保護效果最好,有利于水合物的運輸。通過進一步研究發(fā)現,黃芩提取液中促進甲烷水合物形成的有效成分為黃芩苷鹽。本研究以黃芩苷為原料合成了黃芩苷鎂,通過紅外光譜、紫外光譜、元素分析和質譜等分析方法,驗證了其結構。同時發(fā)現,黃芩苷鎂、黃芩苷鈉和黃芩苷鉀促進甲烷水合物形成的最佳濃度分別為0.02 wt%、0.1 wt%和0.05 wt%,儲氣量分別為149 mg/g、144 mg/g和144 mg/g。首次研究色素促進甲烷水合物形成動力學,發(fā)現了以靛藍、茜素紅和黑色素為代表的色素水合物促進劑。在色素體系中,0.5 wt%的靛藍儲氣量最高為145 mg/g,t_i為5 min,t_(90)為27 min。0.2 wt%茜素紅和0.05 wt%黑色素的甲烷儲氣量分別為144 mg/g和142mg/g,均優(yōu)于相同條件下的表面活性劑SDS。
【圖文】：

同時籠內客體分子保持其物理化學特性。水合物的穩(wěn)定取決于客體分子范德華力，當其遭到破壞，客體分子就會從籠子中逸出。目前發(fā)現的水合有三種，分別為 I 型、II 型和 H 型[12]。三種不同晶體結構如圖 1-1 所示[13了三種晶體結構的結構參數。、II 型和 H 型三種水合物晶體結構分別是體心立方結構、面心立方結構和共有 5 種不同類型的多面體孔穴參與構建。三種水合物晶體都具有五邊形2）的小孔穴，但是與 I 型水合物結構中該孔穴的直徑相比，II 型和 H 型水孔穴的直徑略小。I 型水合物結構除了 2 個 512的小孔穴，還有 6 個十四的大孔穴，，所以結構式為 2（512）6（51262） 46H2O。同理，II、H 型水合別為 16（512）8（51264） 136H2O 和 3（512）2（435663）1（51268） 34下，即孔穴全部被客體分子占據，并且每個孔穴中有且僅有一個客體分子， 型的理想分子式分別為 8M 46H2O、24M 136H2O 和 6M 34H2O。

4圖 1-2 客體分子尺寸與水合物晶體結構之間的關系[12,17] Relationships between guest molecule size and hydrate crystal stu術的應用源枯竭威脅以及環(huán)境的污染，開發(fā)可替代能源成為當今的趨不斷被探明，中國又成功開采天然氣水合物，實現連續(xù)產氣化應用成為我國研究重點。氣體水合物獨特的物理化學特征存與運輸、混合氣體分離、海水淡化等領域備受關注。法儲運天然氣
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ423

【參考文獻】

相關期刊論文 前10條

1 陳英楠;李永紅;李鑫鋼;陳超;史榮會;;流動狀態(tài)對甲烷水合物生成速率影響的研究[J];現代化工;2014年08期

2 任宏波;劉昌嶺;孟慶國;相鳳奎;林學輝;張媛媛;鄧興波;;CO_2水合物海水淡化流程實驗研究[J];海洋技術學報;2014年03期

3 張琳;王樹立;周詩崠;蔡道飛;王蕾;;表面活性劑用于促進氣體水合物生成研究的進展[J];應用化學;2014年05期

4 劉昌嶺;任宏波;孟慶國;孫始財;;添加R141b促進劑的CO_2水合物法海水淡化實驗研究[J];天然氣工業(yè);2013年07期

5 安祥華;姜昀;;我國火電行業(yè)二氧化碳排放現狀及控制建議[J];中國煤炭;2011年01期

6 孫麗;李長俊;廖柯熹;周元;;水合物法儲運天然氣技術及其應用前景[J];油氣儲運;2009年04期

7 宋漢成;焦文玲;胡q

本文編號：2653304