【摘要】：隨著日益嚴(yán)峻的環(huán)境污染及能源短缺問題,生物質(zhì)作為一種可再生的綠色能源受到越來越多的關(guān)注和重視。作為第三代生物燃料,微藻具有生長(zhǎng)周期短、生物產(chǎn)量高、含油量豐富、不占用農(nóng)業(yè)耕地、固定CO2能力強(qiáng)等優(yōu)勢(shì)成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。微藻氣化制取可燃?xì)馐俏⒃迥茉椿玫囊粋�(gè)重要技術(shù)方向,其中化學(xué)鏈氣化作為一種新穎的氣化技術(shù)而受到研究學(xué)者的關(guān)注。目前國(guó)內(nèi)外在化學(xué)鏈氣化生物質(zhì)方面的研究尚處于起步階段,結(jié)合微波預(yù)處理的研究未見報(bào)道,機(jī)理和技術(shù)研究還有較多不足之處,為此,以小球藻為研究對(duì)象,深入研究探討微波預(yù)處理驅(qū)動(dòng)下化學(xué)鏈氣化小球藻制取合成氣的特性、殘?jiān)阅茏兓�、失重特性、氣相產(chǎn)物紅外演變特性以及小球藻焦化學(xué)結(jié)構(gòu)的變遷行為,對(duì)于深入了解和揭示微波預(yù)處理驅(qū)動(dòng)下化學(xué)鏈氣化反應(yīng)機(jī)理具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。首先,采用管式固定床反應(yīng)器研究多工況下化學(xué)鏈氣化小球藻的反應(yīng)特性,獲得合成氣的產(chǎn)出特性、殘?jiān)男阅茏兓约白顑?yōu)運(yùn)行參數(shù)。結(jié)果表明:化學(xué)鏈氣化反應(yīng)能顯著促進(jìn)小球藻的氣化反應(yīng),氣體產(chǎn)物增加明顯,達(dá)24.67%,而且H2、CO、CH4、CO2、氣體產(chǎn)率、低位熱值、碳轉(zhuǎn)化率和氣化效率均有明顯的增加。隨著氧載體含量的增加,氣體產(chǎn)物、CO2、氣體產(chǎn)率、碳轉(zhuǎn)化率和Fe3+含量逐漸增大,H2、CH4和低位熱值持續(xù)降低,而CO、氣化效率先增加后持續(xù)降低。隨著反應(yīng)溫度的增加,氣體產(chǎn)物、氣體產(chǎn)率、碳轉(zhuǎn)化率和氣化效率先升高而后降低,CO2和CH4濃度逐漸降低,H2和CO濃度逐漸增加。1.0是最佳的氧載體/小球藻比例,800℃是最佳的化學(xué)鏈氣化反應(yīng)溫度和氧載體的最佳氧化溫度。其次,在不同微波預(yù)處理功率和時(shí)間下,利用管式固定床反應(yīng)器進(jìn)行化學(xué)鏈氣化實(shí)驗(yàn),獲得了微波預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)合成氣產(chǎn)出特性的影響以及最佳的微波預(yù)處理?xiàng)l件。結(jié)果表明:隨著微波預(yù)處理功率的增加,CO和H2濃度、低位熱值LHV、氣體產(chǎn)率、碳轉(zhuǎn)化率、氣化效率和Fe2+含量均先增加然后降低,而CO2濃度先降低然后逐漸增加,CH4濃度持續(xù)降低。隨著微波預(yù)處理時(shí)間的增加,CO、H2和CH4濃度、低位熱值LHV、氣體產(chǎn)率、碳轉(zhuǎn)化率、氣化效率和Fe2+含量均先增加然后降低,而CO2濃度先降低然后逐漸增加。另外,適當(dāng)?shù)奈⒉A(yù)處理功率和時(shí)間可以使固體殘?jiān)慕Y(jié)構(gòu)變得疏松,相反則會(huì)使結(jié)構(gòu)緊密。750 W和60 s是最優(yōu)的微波預(yù)處理功率和時(shí)間。然后,采用熱重分析儀研究不同升溫速率和預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)化學(xué)鏈氣化小球藻特性的影響,獲得了失重特性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù),建立了化學(xué)鏈氣化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。結(jié)果表明:化學(xué)鏈氣化過程可以劃分為干燥階段、熱解階段、熱解焦氣化以及礦物質(zhì)分解和熱解焦氣化4個(gè)階段;熱解階段是最大的失重段,其次是熱解焦氣化階段;化學(xué)鏈氣化反應(yīng)的效果和反應(yīng)性明顯優(yōu)于熱解反應(yīng),而且微波預(yù)處理后效果和反應(yīng)性更佳;化學(xué)鏈氣化反應(yīng)的固體轉(zhuǎn)化率增加了38.68%,微波預(yù)處理后繼續(xù)提高了14.23%。隨著升溫速率的增加,失重速率、固體轉(zhuǎn)化速率、比反應(yīng)速率和反應(yīng)活性提高,反應(yīng)開始溫度升高,殘留物重量相應(yīng)增加。均相反應(yīng)模型在3個(gè)階段主反應(yīng)區(qū)間的擬合效果均優(yōu)于縮核反應(yīng)模型,合適的微波預(yù)處理可以降低反應(yīng)活化能,有效地促進(jìn)化學(xué)鏈氣化反應(yīng)。接著,采用TG-FTIR聯(lián)用技術(shù)分析不同反應(yīng)工況下的化學(xué)鏈氣化特性,探討了熱重特性、氣體產(chǎn)物的析出特性,獲得了微波預(yù)處理驅(qū)動(dòng)下化學(xué)鏈氣化小球藻的氣相產(chǎn)物析出演變路徑。結(jié)果表明:C-O(醇、酚和醚)、C=C(芳香族化合物)、C=O(醛、酮、酸和酯)、NH3、HCN的主要析出區(qū)間為熱解階段;化學(xué)鏈氣化反應(yīng)和微波預(yù)處理均能抑制NH3和HCN的排放量;微波預(yù)處理小球藻后,其排放濃度更低。CO的主要析出區(qū)間為熱解階段和炭化階段;化學(xué)鏈氣化反應(yīng)中CO排放濃度增加,微波預(yù)處理小球藻后,CO析出量最大�；瘜W(xué)鏈氣化反應(yīng)中H2O、CO2、CH4排放量比熱解反應(yīng)有所增大,小球藻經(jīng)過微波預(yù)處理后其排放量有所下降,但多于SiO2:Chlorella工況。最后,在恒溫條件下應(yīng)用紅外壓片技術(shù)分析各種小球藻焦化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化情況,獲得各個(gè)基團(tuán)的變化規(guī)律,揭示了主要官能團(tuán)或結(jié)構(gòu)的演變行為。結(jié)果表明:反應(yīng)的前1min是主要的失重區(qū)間,1~10 min是第二個(gè)較大的失重區(qū)間,化學(xué)鏈氣化反應(yīng)性能明顯高于熱解反應(yīng),微波預(yù)處理后性能更優(yōu)。-OH、C-H、-CH2、-CH3和C=O官能團(tuán)在化學(xué)鏈氣化反應(yīng)后,發(fā)生斷裂、縮合、重組和芳構(gòu)化等反應(yīng)而析出H2O、CH4、C2H4、C2H6和CO2等小分子氣體,進(jìn)而均明顯地降低了吸收峰強(qiáng)度。芳核C=C、醚鍵和Fe2O3吸收峰強(qiáng)度隨著反應(yīng)時(shí)間的增加先增加而后逐漸降低,微波預(yù)處理后吸收峰強(qiáng)度明顯降低�；瘜W(xué)鏈氣化反應(yīng)后S=O伸縮振動(dòng)吸收峰強(qiáng)度降低,而產(chǎn)生更多的H2S或SO2氣體,微波預(yù)處理后有利于后續(xù)反應(yīng)SOx污染物的減排。
【圖文】：

炕連灶的改進(jìn)[23]

Fig. 1-1 The schematic of stove connecting with kang圖 1-2 炕連灶的改進(jìn)[23]Fig. 1-2 The improvement of stove connecting with kang2）鍋爐燃燒技術(shù)。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TE665.3;TK6

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本文編號(hào)：2647548