【摘要】：炭膜是一種新型的無(wú)機(jī)功能分離膜,與傳統(tǒng)的聚合物膜相比,具有耐高溫、耐氧化性、耐腐蝕的優(yōu)點(diǎn),已在氣體分離、液體分離、生物提純及膜反應(yīng)器等諸多領(lǐng)域都顯示出巨大應(yīng)用前景。盡管如此,炭膜一直也未真正大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用,究其原因在于制備技術(shù)不夠成熟與造價(jià)昂貴。因此,必須要強(qiáng)化基礎(chǔ)研究,優(yōu)化制備工藝,充分發(fā)揮其綜合優(yōu)點(diǎn),同時(shí)也要開(kāi)拓在高附加值領(lǐng)域的應(yīng)用,從而提高性?xún)r(jià)比與商業(yè)吸引力。鑒于此,本文從功能化角度出發(fā),賦予炭膜催化性能,使其兼具催化與分離雙重性能,一方面深入研究?jī)?yōu)化制備工藝,另一方面同時(shí)開(kāi)發(fā)在甲醇重整制氫反應(yīng)方面的應(yīng)用基礎(chǔ)。本課題的研究工作將對(duì)膜材料制備理論與功能化應(yīng)用技術(shù)等方面具有重要科學(xué)與實(shí)際意義。本文制備了兩種不同結(jié)構(gòu)的催化炭膜:共混式和疊層式。以酚醛樹(shù)脂為支撐體原料,引入銅基催化劑,以BTDA-ODA型聚酰亞胺為炭膜分離層前驅(qū)體,通過(guò)旋涂、干燥、炭化后制備了共混式催化炭膜,研究共混式催化炭膜的結(jié)構(gòu),催化劑粒度,分散形式等影響;另一種采用催化劑層與支撐體層交替疊加,單層或多層的催化劑層與炭膜支撐體層交替疊加復(fù)合為一體制備疊層催化炭膜,考察了疊層結(jié)構(gòu),催化劑粒度,層數(shù)、厚度等影響。采用TGA、FTIR、XRD、SEM等先進(jìn)手段對(duì)支撐體的熱解行為、表面元素或官能團(tuán)變化,及所得炭膜微觀形貌和結(jié)構(gòu)的演變進(jìn)行分析。將所制備催化炭膜用于強(qiáng)化甲醇重整制氫(SRM)反應(yīng)過(guò)程,考察了反應(yīng)操作條件對(duì)催化活性,反應(yīng)效果(反應(yīng)速率、轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)率)等影響。結(jié)果表明:(1)共混式催化炭膜在60℃和0.075MPa條件下,氣體分離選擇性分別是24.9(H_2/N_2)、2.9(CO_2/N_2)和2.2(O_2/N_2)。(2)炭膜反應(yīng)器相比于固定床反應(yīng)器,強(qiáng)化了SRM,H_2收率在260℃取得最大值,為64.94%,而固定床反應(yīng)器H_2收率的最大值位于260℃,為59.21%。(3)對(duì)于共混式催化炭膜,增大炭膜母體中摻雜銅基催化劑的粒度或增加摻雜催化劑用量,都有利于甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)。(4)疊層催化炭膜相較于共混式催化炭膜,甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)的甲醇轉(zhuǎn)化率和氫氣收率都有所提高,并在280℃時(shí)氫氣收率取得最大值為77.34%,此時(shí)甲醇轉(zhuǎn)化率為97.42%。而增加銅基催化劑的層數(shù)并沒(méi)有顯著改善甲醇制氫反應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】：沈陽(yáng)工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;TQ116.2;TQ051.893

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本文編號(hào)：2642320