【摘要】：本論文以環(huán)烷基重餾分油為原料,采用變壓兩段法、氣提法、變壓氣提共炭化法來制備中間相瀝青,著重考察了原料性質(zhì)及采用的制備工藝條件對(duì)中間相瀝青形成的影響,并對(duì)中間相形成過程中結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行了初步探討。研究了壓力調(diào)變對(duì)中間相結(jié)構(gòu)形成的影響,并制備出了光學(xué)結(jié)構(gòu)優(yōu)良的中間相瀝青。在反應(yīng)溫度480℃條件下,反應(yīng)壓力從9MPa調(diào)變至6MPa時(shí),可得到大流域型中間相瀝青。通過偏光結(jié)構(gòu)與亞組份的組成分析,與不調(diào)壓對(duì)比,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明了前期的高溫高壓有利于自由基小分子的產(chǎn)生并移動(dòng)生成稠環(huán)大分子以及進(jìn)一步堆砌有序排列,后期的恒溫低壓有利于小球的融并。結(jié)果表明,階段的改變壓力可以生成更好的中間相產(chǎn)品。通過氣提法制備中間相瀝青,考察了小球融并過程中物理作用力的影響。在變壓操作反應(yīng)過程中,引入氮?dú)鈿馓岽祾哌^程,得到較好的中間相瀝青,所得中間相瀝青產(chǎn)物XRD顯示層間距d002=0.3462,堆積高度Lc=2.69,堆積層數(shù)增加,表明加入氣體,很好的促進(jìn)了平面芳烴大分子有序堆積�？疾齑祾邥r(shí)間時(shí)發(fā)現(xiàn)隨著吹掃時(shí)間的延長(zhǎng),稠環(huán)芳烴片層分子逐漸有序堆積的能力減弱,晶格參數(shù)層間距d002不斷增大,相應(yīng)的晶體尺寸Lc、晶體平均堆積層數(shù)M及分子取向度Og呈總體減小的趨勢(shì),這說明吹掃時(shí)間過分延長(zhǎng)導(dǎo)致芳香組分分子堆積成的晶體出現(xiàn)缺陷,結(jié)晶度不斷降低,故堆積結(jié)構(gòu)較為無序,擇優(yōu)取向性變差。因此適當(dāng)?shù)臍馓徇^程可以改變體系的粘度,為稠環(huán)堆砌提供軸向力,使得生成的晶體分子取向度更好,影響中間相瀝青的結(jié)構(gòu)。在變壓氣提過程中引入加氫裂化尾油(HCTO)作為共炭化助劑,制備出了紋理結(jié)構(gòu)更優(yōu)的中間相瀝青產(chǎn)物。得到產(chǎn)品的XRD分析顯示,產(chǎn)物的層間距d002減小,但是堆積高度Lc增大,這也就說在層間距減小的情況下,堆積的層數(shù)變大,取向度Og變大,這說明共炭化劑可以使得平面稠環(huán)大分子更加有序的堆積,結(jié)合共炭化劑與原料油性質(zhì)IR分析可知,添加劑的取代基少且短,環(huán)烷基結(jié)構(gòu)多,共炭化劑還是良好的溶劑,其溶解作用減低體系粘度,減緩炭化的粘度變化,促使小分子移動(dòng)形成大分子稠環(huán),此外,氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)可以使得前期熱裂解產(chǎn)生的自由基得到中和使碳化過程得到相應(yīng)的調(diào)控,從而得到了更好中間相結(jié)構(gòu)。
【圖文】：

一“蛛網(wǎng)狀”即中間相球晶是以相對(duì)分子量為４００至４０００的商分子為核，以分布在逡逑核周圍的小分子徑類為網(wǎng)的一種特殊結(jié)構(gòu)，如圖１－１所示由平面的大分子稠環(huán)芳烴構(gòu)逡逑建框架，低分子f埖奶啻┎逶誚峁怪�，小纺[恿鞫院枚蠓腫泳哂懈叨熱∠潁郟保矗藎義先繽跡歟玻ǎ猓┧盡Ｕ庋涂梢在故橢屑湎嗔で嗖喚鼉哂幸禾宓牧鞫曰咕哂芯甯饗蛞戾義閑緣腦璚。逡逑＜邋Ｖ，，丨邋ｉ逡逑°邋ｄ＇邋＇ｋ逡逑Ｍｏｌｅｃｉｉｌｎｒ邋Ｗｅｉｇｈｌ逡逑８００邐＾邋ｉｎｏ邋Ｏ邋ｉ邋＊＞0逡逑圖１－１邐“蛛網(wǎng)”狀模型逡逑Ｆｉｇ邋１－１邋Ｄｉｃｔｙｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｍｏｄｅｌ邋ｏｆ邋ｍｅｓｏｐｈａｓｅ邋ｐｉｔｃｈ逡逑２逡逑

一“蛛網(wǎng)狀”即中間相球晶是以相對(duì)分子量為４００至４０００的商分子為核，以分布在逡逑核周圍的小分子徑類為網(wǎng)的一種特殊結(jié)構(gòu)，如圖１－１所示由平面的大分子稠環(huán)芳烴構(gòu)逡逑建框架，低分子f埖奶啻┎逶誚峁怪�，小纺[恿鞫院枚蠓腫泳哂懈叨熱∠潁郟保矗藎義先繽跡歟玻ǎ猓┧盡Ｕ庋涂梢在故橢屑湎嗔で嗖喚鼉哂幸禾宓牧鞫曰咕哂芯甯饗蛞戾義閑緣腦璚。逡逑＜邋Ｖ，，，丨邋ｉ逡逑°邋ｄ＇邋＇ｋ逡逑Ｍｏｌｅｃｉｉｌｎｒ邋Ｗｅｉｇｈｌ逡逑８００邐＾邋ｉｎｏ邋Ｏ邋ｉ邋＊＞0逡逑圖１－１邐“蛛網(wǎng)”狀模型逡逑Ｆｉｇ邋１－１邋Ｄｉｃｔｙｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｍｏｄｅｌ邋ｏｆ邋ｍｅｓｏｐｈａｓｅ邋ｐｉｔｃｈ逡逑２逡逑
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)石油大學(xué)(華東)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TE624

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本文編號(hào)：2634756