【摘要】：本文提出以廉價的糖類為硬模板劑,DEA為模版劑,水熱合成法合成含有多級孔道的SAPO-34分子篩的方法,并成功合成了含有多級孔道的SAPO-34分子篩。采用X射線衍射(XRD)、N_2等溫吸附、掃描電鏡、組成分析和NH_3-TPD等對所制備的分子篩進(jìn)行了表征。在固定床反應(yīng)器中,研究了硅含量、晶化時間和模版劑,以及木糖、蔗糖、淀粉、葡甘聚糖和混合糖類等硬模板劑,對合成得到的多級孔道SAPO-34分子篩結(jié)構(gòu)以及催化甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng)的影響。結(jié)果表明:(1)常規(guī)SAPO-34分子篩的比表面積、微孔和介孔體積分別為249.2 m~2/g、0.106 cm~3/g和0.006 cm~3/g。以淀粉為糖類硬模板劑制備的多級孔道SAPO-34-d分子篩的比表面積、微孔和介孔體積分別為507.5 m~2/g、0.241 cm~3/g、0.012 cm~3/g。與常規(guī)SAPO-34相比,不同糖類模板劑制備的多級孔道SAPO-34分子篩的比表面積、微孔和介孔體積均得到明顯的提高。(2)多級孔道SAPO-34分子篩MTO催化壽命均比常規(guī)SAPO-34分子篩高。分子篩催化壽命從高到低順序為SAPO-34-zSAPO-34-hSAPO-34-dSAPO-34-mSAPO-34SAPO-34-p。(3)含多級孔道的SAPO-34分子篩的雙烯選擇性均高于常規(guī)SAPO-34分子篩,其中SAPO-34-m分子篩的初始雙烯選擇性最高,為75.4%,較常規(guī)SAPO-34分子篩71.7%高3.7%,而SAPO-34-h,SAPO-34-d,SAPO-34-z和SAPO-34-p的初始雙烯選擇性,比常規(guī)SAPO-34分子篩分別高3.4,2.0,1.9和0.2%,表明介孔的引入能夠提高SAPO-34分子篩的初始活性。(4)硬模板劑蔗糖能夠改善分子篩內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu)和酸性。以蔗糖為硬模板劑得到的SAPO-34-z分子篩的初始雙烯選擇性相對較高,且MTO催化壽命最長(130min),較常規(guī)SAPO-34分子篩(100min)高30%(5)高硅鋁合成得到的SAPO-34分子篩結(jié)晶度較高,分子篩酸性較高,低硅鋁比合成得到的SAPO-34分子篩擁有相對較長的MTO催化壽命。晶化時間低于24小時無法合成純凈的SAPO-34分子篩,48h為此條件下合適的晶化時間。
【圖文】：

東北石油大學(xué)碩士學(xué)位論文生的反應(yīng)，但是對于此反應(yīng)是否是 MTO 催化反應(yīng)中的二甲醚的生成現(xiàn)主要有兩種理論[30,31]，第一種是甲醇分子篩催化劑 B 酸位或者端羥基的作用下形成甲氧基物子反應(yīng)生成二甲醚，第二種途徑為直接反應(yīng)途徑，即兩反應(yīng)生成二甲醚和水。

第二章 實驗部分分子篩置于一定濃度的堿性溶液中，浸漬或者沖子篩骨架上的 Al 和 Si，破壞體系中的共價鍵，，成介孔甚至大孔，從而達(dá)到獲得多級孔道的目的較難控制發(fā)生在分子篩晶粒內(nèi)部的溶解過程，只孔，此外，堿處理法不容易控制多級孔道的大小制較難，限制了堿處理法在合成多級孔道 SAPO-3
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;TQ221.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 何長青,劉中民,楊立新,蔡光宇;模板劑對SAPO-34分子篩晶粒尺寸和性能的影響[J];催化學(xué)報;1995年01期

本文編號：2624445