【摘要】：發(fā)光材料也稱熒光粉。單相多色熒光粉近年來獲得了廣泛關(guān)注,獲取途徑通常包括結(jié)構(gòu)調(diào)控和能量傳遞。為研究結(jié)構(gòu)調(diào)控對能量傳遞的影響,通過傳統(tǒng)高溫固相法合成了一系列磷灰石結(jié)構(gòu)單相多色熒光粉A_2B_3(MO_4)_3C:Tb~(3+),Eu~(3+)(A=Ba~(2+),Sr~(2+),Ca~(2+);B=La~(3+),Y~(3+);M=Si~(4+),Ge~(4+);C=F~-,Cl~-),并詳細(xì)研究熒光粉的晶體學(xué)特征、光學(xué)特征以及能量傳遞的特點(diǎn)。主要成果包括:(1)通過二價陽離子替換進(jìn)行結(jié)構(gòu)調(diào)控,合成了A_2La_3(SiO_4)_3F:x Tb~(3+),yEu~(3+)(A=Ba~(2+),Sr~(2+),Ca~(2+))熒光粉,研究了熒光粉的結(jié)構(gòu)和發(fā)光性能,以及二價陽離子調(diào)控對Eu~(3+)/Tb~(3+)間能量傳遞的影響。結(jié)果表明,二價陽離子半徑減小,晶胞常數(shù)隨之減小。通過調(diào)節(jié)Eu~(3+)/Tb~(3+)的摻雜比例,這三種熒光粉的發(fā)光顏色可以由綠色調(diào)節(jié)到黃色、橙色,最后到紅色,能量傳遞機(jī)制均為四極—四極作用,具有良好的熱穩(wěn)定性。通過密度泛函理論計算獲得Ba_2La_3(SiO_4)_3F、Sr_2La_3(SiO_4)_3F的能帶結(jié)構(gòu),其導(dǎo)帶均由三價陽離子La-5d軌道組成。隨著二價陽離子半徑增大,Eu~(3+)/Tb~(3+)間能量傳遞效率升高。因Ba_2La_3(SiO_4)_3F熒光粉的能量傳遞效率較高,故選其為其他結(jié)構(gòu)調(diào)控研究的基質(zhì),探索結(jié)構(gòu)調(diào)控對Eu~(3+)/Tb~(3+)能量傳遞的影響。(2)用Y~(3+)替換La~(3+),進(jìn)行三價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,研究了三價陽離子調(diào)控對Eu~(3+)/Tb~(3+)間能量傳遞的影響。結(jié)果表明,Y~(3+)替換La~(3+),晶胞常數(shù)明顯變小。Ba_2Y_3(SiO_4)_3F系列熒光粉的激發(fā)光譜峰值為370 nm,能量傳遞機(jī)制仍為四極-四極作用。Ba_2Y_3(SiO_4)_3F系列熒光粉的發(fā)光顏色可以從綠色調(diào)變到黃色、橙色、紅色,Ba_2Y_3(SiO_4)_3F:0.15Tb~(3+),0.24Eu~(3+)發(fā)射強(qiáng)度最高,423 K時發(fā)光保持率為71.53%。與Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)發(fā)射峰與Eu~(3+)激發(fā)峰的光譜重疊面積減小,能量傳遞效率整體降低,降低幅度大于二價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控。(3)用(GeO_4)~(4-)替換(SiO_4)~(4-),進(jìn)行絡(luò)陰離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,研究了絡(luò)陰離子調(diào)控對Eu~(3+)/Tb~(3+)間能量傳遞的影響。結(jié)果表明,(GeO_4)~(4-)替換(SiO_4)~(4-),晶胞常數(shù)明顯變大。Ba_2La_3(GeO_4)_3F系列熒光粉的激發(fā)光譜峰值為375 nm,能量傳遞機(jī)制仍為四極-四極作用。Ba_2La_3(GeO_4)_3F系列熒光粉的發(fā)光顏色可以從綠色調(diào)變到黃色、橙色、紅色,Ba_2La_3(GeO_4)_3F:0.15Tb~(3+),0.24Eu~(3+)發(fā)射強(qiáng)度最高,423 K時發(fā)光保持率為66.86%。與Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)發(fā)射峰與Eu~(3+)激發(fā)峰的光譜重疊面積減小,能量傳遞效率整體降低,但降低幅度小于三價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,大于二價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控。(4)用Cl~-替換F~-,進(jìn)行通道陰離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,研究了通道陰離子調(diào)控對Eu~(3+)/Tb~(3+)間能量傳遞的影響。結(jié)果表明,Cl~-替換F~-,晶胞常數(shù)變大。Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl系列熒光粉的激發(fā)光譜峰值為376 nm,能量傳遞機(jī)制仍為四極-四極作用。Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl系列熒光粉的發(fā)光顏色可以從綠色調(diào)變到黃色、橙色、紅色,Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl:0.15Tb~(3+),0.22Eu~(3+)發(fā)射強(qiáng)度最高,423 K時發(fā)光保持率為72.89%。與Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)發(fā)射峰與Eu~(3+)激發(fā)峰的光譜重疊面積減小,能量傳遞效率整體降低,但降低幅度小于三價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,大于二價陽離子結(jié)構(gòu)調(diào)控,略小于絡(luò)陰離子結(jié)構(gòu)調(diào)控。
【圖文】：

儲量位居世界首位，中國的稀土開發(fā)研究利用具有得Falconnet, 1993)。擁有如此寶貴的資源，我們國家也越上萬種新型稀土功能材料被開發(fā)出來，以最大限度發(fā)2011）。固態(tài)照明領(lǐng)域是稀土的重要應(yīng)用領(lǐng)域(Song, emitting diodes, LED）以其環(huán)保低碳、使用壽命長、光了廣泛的應(yīng)用，市場覆蓋了顯示展覽、市政交通、裝D 在白色發(fā)光二極管（w-LED）中的應(yīng)用尤為引人注目，并被譽(yù)為第四代光源(Zhang, 2019)。除固態(tài)照明以工業(yè)、冶金精煉等行業(yè)，具有“工業(yè)維生素”與“工業(yè)黃LED 的方式主要有 3 種:(1)通過不同顏色 LED 芯片的混發(fā)發(fā)光材料，也就是熒光粉，熒光粉發(fā)出黃光，芯片的(3)通過近紫外光激發(fā)不同熒光粉，熒光粉發(fā)出不同顏光），，多種發(fā)射光混合獲得白光(Du, 2018)。

5圖 1-2 磷灰石結(jié)構(gòu)發(fā)光材料結(jié)構(gòu)調(diào)控對能量傳遞影響研究的技術(shù)路線圖Figure 1-2 A technical roadmap for exploring the effects of structure regulation of apatite structure luminescematerials on energy transfer
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ422

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本文編號：2613807