鋰陶瓷微球釋氘行為及其與輻照缺陷的相關(guān)性研究
發(fā)布時(shí)間:2022-05-08 17:23
氚增殖劑是聚變堆產(chǎn)氚包層的核心功能材料,其在中子場(chǎng)下的氚釋放行為和輻照性能是氘氚燃料循環(huán)工藝、包層工程設(shè)計(jì)所關(guān)心的重要內(nèi)容。中國(guó)已開展了20余年的固態(tài)氚增殖劑制備工作,如LiAlO2、Li2ZrO3.Li2TiO3和Li4SiO4等,但對(duì)這些材料性能,尤其是輻照產(chǎn)氚性能研究得較少,缺乏對(duì)材料輻照效應(yīng)和氚相關(guān)基礎(chǔ)問題的認(rèn)識(shí),無法滿足聚變工程設(shè)計(jì)的要求。針對(duì)目前的研究需求,在缺少聚變中子源的實(shí)驗(yàn)條件下,本文采用裂變反應(yīng)堆輻照鋰陶瓷氚增殖劑,在堆外熱解吸(TDS)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上系統(tǒng)研究材料的氚釋放行為及其影響因素,掌握氚釋放過程的速控步驟;運(yùn)用伽瑪射線、電子束和中子輻照產(chǎn)生增殖劑材料的體相缺陷,比較研究輻照前后的微觀組織變化,采用電子自旋共振實(shí)驗(yàn)技術(shù)研究輻照缺陷的順磁特征;利用加熱退火的方法加速體相缺陷的恢復(fù)速度,研究輻照缺陷湮滅的動(dòng)力學(xué)行為;分析氚釋放行為和體相輻照缺陷演變的相關(guān)性,建立氚與缺陷的相互作用模型;通過離子注入的方式將氘引入增殖劑材料,研究表面輻照缺陷與氫同位素?zé)峤馕袨榈年P(guān)系。以不同升溫速率進(jìn)行堆外熱解吸實(shí)驗(yàn),研究結(jié)果表明,以LiOH為原料、冷凍成型工藝制備出的Li4SiO4陶瓷...
【文章頁數(shù)】:136 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 固態(tài)氚增殖劑輻照產(chǎn)氚與缺陷研究現(xiàn)狀
1.1 研究背景
1.2 固態(tài)氚增殖劑輻照環(huán)境下的性能研究
1.2.1 材料結(jié)構(gòu)與物相組成
1.2.2 電導(dǎo)性
1.2.3 熱力學(xué)性能
1.2.4 中子活化性能
1.3 固態(tài)氚增殖劑輻照產(chǎn)氚行為研究
1.3.1 中子注量對(duì)氚釋放的影響
1.3.2 磁場(chǎng)對(duì)釋氚行為的影響
1.3.3 溫度及升溫速率對(duì)氣釋放的影響
1.3.4 載氣組成對(duì)釋氣行為的影響
1.3.5 晶粒尺寸對(duì)氚擴(kuò)散的影響
1.3.6 雜質(zhì)對(duì)氚輸運(yùn)行為的影響
1.3.7 活性元素對(duì)氚釋放行為的影響
1.3.8 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)氚釋放行為的影響
1.4 固態(tài)氚增殖劑輻照缺陷及其對(duì)氚行為的影響
1.4.1 固態(tài)氚增殖劑輻照缺陷研究
1.4.2 與氚相關(guān)的缺陷
1.4.3 與氧相關(guān)的缺陷
1.4.4 與鋰相關(guān)的缺陷
1.4.5 輻照缺陷對(duì)氚釋放的影響
1.4.6 輻照缺陷與氚的相互作用
1.5 小結(jié)
第二章 鋰陶瓷氚增殖劑的制備與表征
2.1 三元鋰陶瓷微球
2.1.1 材料制備
2.1.2 材料性能
2.2 M/Li_xMO_y
2.2.1 材料制備
2.2.2 物相表征
2.3 中子活化分析
2.4 小結(jié)
第三章 鋰陶瓷微球堆外氚釋放基本行為
3.1 堆外氚釋放實(shí)驗(yàn)
3.1.1 實(shí)驗(yàn)方法
3.2 氚釋放動(dòng)力學(xué)數(shù)理解析方法
3.2.1 程序熱解吸
3.2.2 等溫?zé)峤馕?br> 3.3 鋰陶瓷微球程序熱解吸動(dòng)力學(xué)
3.3.1 Li_4SiO_4熱解吸
3.3.2 LiAlO_2熱解吸
3.4 鋰陶瓷等溫解吸動(dòng)力學(xué)
3.4.1 中子輻照Li_4SiO_4氚擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)
3.4.2 Li_4SiO_4氚釋放簡(jiǎn)化模型
3.4.3 中子輻照LiAlO_2氚擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)
3.5 載氣對(duì)氚釋放的影響
3.5.1 載氣對(duì)Li_4SiO_4氚釋放行為的影響
3.5.2 載氣對(duì)LiAlO_2氚釋放行為的影響
3.6 Li_4SiO_4微球表面氫同位素交換性能
3.6.1 H_2-D_2O氫同位素交換實(shí)驗(yàn)
3.6.2 結(jié)果與討論
3.7 小結(jié)
第四章 鋰陶瓷輻照缺陷及其演變行為
4.1 電子自旋磁共振波譜(ESR)理論
4.1.1 電子自旋磁共振基本原理
4.1.2 輻照缺陷的Lande因子
4.1.3 超精細(xì)分裂
4.1.4 輻照缺陷色心
4.1.5 鋰陶瓷輻照色心電子態(tài)與ESR譜解析
4.2 Li_4SiO_4微球輻照缺陷
4.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 表面輻照效應(yīng)
4.2.3 輻照缺陷的ESR波譜
4.2.4 缺陷色心產(chǎn)生機(jī)制
4.3 Li_4SiO_4中子輻照缺陷退火演化行為
4.3.1 等速升溫退火行為
4.3.2 等溫退火動(dòng)力學(xué)機(jī)制
4.4 中子注量對(duì)氚擴(kuò)散的影響
4.4.2 中子注量對(duì)氚釋放形態(tài)的影響
4.5 輻照缺陷退火行為與氚釋放行為的相關(guān)性
4.6 氧空位缺陷與氚的作用模型
4.7 輻照缺陷與高溫區(qū)氚釋放行為的相關(guān)性
4.8 小結(jié)
第五章 鋰陶瓷表面輻照缺陷對(duì)氘釋放行為的影響
5.1 氘離子注入實(shí)驗(yàn)
5.2 Li_4SiO_4注氘氫同位素解吸行為
5.3 Li_4SiO_4注氘前后表面XPS分析
5.4 Li_4SiO_4注氘后表面FT-IR分析
5.5 小結(jié)
第六章 結(jié)論
6.1 主要結(jié)論
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄—1 發(fā)表論文
附錄—2 學(xué)術(shù)活動(dòng)、會(huì)議情況
附錄—3 獲獎(jiǎng)情況
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]D+注入Li4SiO4的表面化學(xué)狀態(tài)及其熱解吸行為[J]. 肖成建,陳曉軍,高小鈴,羅陽明,胡勝,王和義,汪小琳. 原子能科學(xué)技術(shù). 2012(12)
[2]鋰陶瓷氚增殖劑的中子輻照性能與產(chǎn)氚行為[J]. 肖成建,陳曉軍,康春梅,汪小琳. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(09)
[3]正硅酸鋰陶瓷小球離線釋氚實(shí)驗(yàn)研究[J]. 肖成建,陳曉軍,康春梅,高小玲,劉浚,古梅,羅陽明,汪小琳. 核聚變與等離子體物理. 2011(03)
[4]Li4SiO4陶瓷微球的間接濕法制備工藝與表征[J]. 高小鈴,陳曉軍,古梅,楊通在,王和義,彭述明. 原子能科學(xué)技術(shù). 2010(09)
[5]儲(chǔ)鋰硅材料的ESR譜研究[J]. 周曉榮,劉小波,莊林,陸君濤. 波譜學(xué)雜志. 2009(02)
[6]固體氚增殖劑的制備及性能綜述[J]. 朱德瓊,陳曉軍,彭述明. 材料導(dǎo)報(bào). 2008(09)
[7]ITER實(shí)驗(yàn)包層計(jì)劃綜述[J]. 馮開明. 核聚變與等離子體物理. 2006(03)
[8]微波燒結(jié)偏鋁酸鋰陶瓷的可行性研究[J]. 姜作中,白新德,凌云漢,林偉,謝志鵬,馬文軍,任永剛. 核技術(shù). 2003(12)
[9]輻照對(duì)鋰陶瓷材料電導(dǎo)率的影響[J]. 毛世奇,A.N.Krutiakov,E.I.Saunin,V.V.Gromov. 原子能科學(xué)技術(shù). 1998(05)
[10]溶膠-凝膠法制備鋯酸鋰陶瓷微球[J]. 王和義,孫穎,趙君科,傅依備. 高技術(shù)通訊. 1997(08)
博士論文
[1]石英玻璃及原料中羥基的研究[D]. 周永恒.中國(guó)建筑材料科學(xué)研究院 2002
本文編號(hào):3652066
【文章頁數(shù)】:136 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 固態(tài)氚增殖劑輻照產(chǎn)氚與缺陷研究現(xiàn)狀
1.1 研究背景
1.2 固態(tài)氚增殖劑輻照環(huán)境下的性能研究
1.2.1 材料結(jié)構(gòu)與物相組成
1.2.2 電導(dǎo)性
1.2.3 熱力學(xué)性能
1.2.4 中子活化性能
1.3 固態(tài)氚增殖劑輻照產(chǎn)氚行為研究
1.3.1 中子注量對(duì)氚釋放的影響
1.3.2 磁場(chǎng)對(duì)釋氚行為的影響
1.3.3 溫度及升溫速率對(duì)氣釋放的影響
1.3.4 載氣組成對(duì)釋氣行為的影響
1.3.5 晶粒尺寸對(duì)氚擴(kuò)散的影響
1.3.6 雜質(zhì)對(duì)氚輸運(yùn)行為的影響
1.3.7 活性元素對(duì)氚釋放行為的影響
1.3.8 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)氚釋放行為的影響
1.4 固態(tài)氚增殖劑輻照缺陷及其對(duì)氚行為的影響
1.4.1 固態(tài)氚增殖劑輻照缺陷研究
1.4.2 與氚相關(guān)的缺陷
1.4.3 與氧相關(guān)的缺陷
1.4.4 與鋰相關(guān)的缺陷
1.4.5 輻照缺陷對(duì)氚釋放的影響
1.4.6 輻照缺陷與氚的相互作用
1.5 小結(jié)
第二章 鋰陶瓷氚增殖劑的制備與表征
2.1 三元鋰陶瓷微球
2.1.1 材料制備
2.1.2 材料性能
2.2 M/Li_xMO_y
2.2.1 材料制備
2.2.2 物相表征
2.3 中子活化分析
2.4 小結(jié)
第三章 鋰陶瓷微球堆外氚釋放基本行為
3.1 堆外氚釋放實(shí)驗(yàn)
3.1.1 實(shí)驗(yàn)方法
3.2 氚釋放動(dòng)力學(xué)數(shù)理解析方法
3.2.1 程序熱解吸
3.2.2 等溫?zé)峤馕?br> 3.3 鋰陶瓷微球程序熱解吸動(dòng)力學(xué)
3.3.1 Li_4SiO_4熱解吸
3.3.2 LiAlO_2熱解吸
3.4 鋰陶瓷等溫解吸動(dòng)力學(xué)
3.4.1 中子輻照Li_4SiO_4氚擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)
3.4.2 Li_4SiO_4氚釋放簡(jiǎn)化模型
3.4.3 中子輻照LiAlO_2氚擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)
3.5 載氣對(duì)氚釋放的影響
3.5.1 載氣對(duì)Li_4SiO_4氚釋放行為的影響
3.5.2 載氣對(duì)LiAlO_2氚釋放行為的影響
3.6 Li_4SiO_4微球表面氫同位素交換性能
3.6.1 H_2-D_2O氫同位素交換實(shí)驗(yàn)
3.6.2 結(jié)果與討論
3.7 小結(jié)
第四章 鋰陶瓷輻照缺陷及其演變行為
4.1 電子自旋磁共振波譜(ESR)理論
4.1.1 電子自旋磁共振基本原理
4.1.2 輻照缺陷的Lande因子
4.1.3 超精細(xì)分裂
4.1.4 輻照缺陷色心
4.1.5 鋰陶瓷輻照色心電子態(tài)與ESR譜解析
4.2 Li_4SiO_4微球輻照缺陷
4.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 表面輻照效應(yīng)
4.2.3 輻照缺陷的ESR波譜
4.2.4 缺陷色心產(chǎn)生機(jī)制
4.3 Li_4SiO_4中子輻照缺陷退火演化行為
4.3.1 等速升溫退火行為
4.3.2 等溫退火動(dòng)力學(xué)機(jī)制
4.4 中子注量對(duì)氚擴(kuò)散的影響
4.4.2 中子注量對(duì)氚釋放形態(tài)的影響
4.5 輻照缺陷退火行為與氚釋放行為的相關(guān)性
4.6 氧空位缺陷與氚的作用模型
4.7 輻照缺陷與高溫區(qū)氚釋放行為的相關(guān)性
4.8 小結(jié)
第五章 鋰陶瓷表面輻照缺陷對(duì)氘釋放行為的影響
5.1 氘離子注入實(shí)驗(yàn)
5.2 Li_4SiO_4注氘氫同位素解吸行為
5.3 Li_4SiO_4注氘前后表面XPS分析
5.4 Li_4SiO_4注氘后表面FT-IR分析
5.5 小結(jié)
第六章 結(jié)論
6.1 主要結(jié)論
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄—1 發(fā)表論文
附錄—2 學(xué)術(shù)活動(dòng)、會(huì)議情況
附錄—3 獲獎(jiǎng)情況
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]D+注入Li4SiO4的表面化學(xué)狀態(tài)及其熱解吸行為[J]. 肖成建,陳曉軍,高小鈴,羅陽明,胡勝,王和義,汪小琳. 原子能科學(xué)技術(shù). 2012(12)
[2]鋰陶瓷氚增殖劑的中子輻照性能與產(chǎn)氚行為[J]. 肖成建,陳曉軍,康春梅,汪小琳. 化學(xué)進(jìn)展. 2011(09)
[3]正硅酸鋰陶瓷小球離線釋氚實(shí)驗(yàn)研究[J]. 肖成建,陳曉軍,康春梅,高小玲,劉浚,古梅,羅陽明,汪小琳. 核聚變與等離子體物理. 2011(03)
[4]Li4SiO4陶瓷微球的間接濕法制備工藝與表征[J]. 高小鈴,陳曉軍,古梅,楊通在,王和義,彭述明. 原子能科學(xué)技術(shù). 2010(09)
[5]儲(chǔ)鋰硅材料的ESR譜研究[J]. 周曉榮,劉小波,莊林,陸君濤. 波譜學(xué)雜志. 2009(02)
[6]固體氚增殖劑的制備及性能綜述[J]. 朱德瓊,陳曉軍,彭述明. 材料導(dǎo)報(bào). 2008(09)
[7]ITER實(shí)驗(yàn)包層計(jì)劃綜述[J]. 馮開明. 核聚變與等離子體物理. 2006(03)
[8]微波燒結(jié)偏鋁酸鋰陶瓷的可行性研究[J]. 姜作中,白新德,凌云漢,林偉,謝志鵬,馬文軍,任永剛. 核技術(shù). 2003(12)
[9]輻照對(duì)鋰陶瓷材料電導(dǎo)率的影響[J]. 毛世奇,A.N.Krutiakov,E.I.Saunin,V.V.Gromov. 原子能科學(xué)技術(shù). 1998(05)
[10]溶膠-凝膠法制備鋯酸鋰陶瓷微球[J]. 王和義,孫穎,趙君科,傅依備. 高技術(shù)通訊. 1997(08)
博士論文
[1]石英玻璃及原料中羥基的研究[D]. 周永恒.中國(guó)建筑材料科學(xué)研究院 2002
本文編號(hào):3652066
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