²³⁹Pu的半衰期長、毒性大,是放射性廢物中普遍存在的一種核素,也是放射性廢物地質處置安全評價中重點關注核素之一。本文基于多重屏障處置庫概念設計,以某核廢物處置工程屏障為研究對象,使用PHREEQC軟件計算了钚在處置工程屏障水環(huán)境中的化學形態(tài)和溶解度,使用TOUGH2軟件對钚在處置單元中的遷移行為進行了數(shù)值模擬研究,獲得了不同時間處置單元中钚的放射性活度分布,定量揭示了钚在工程屏障中的遷移過程,研究表明:（1）钚在該處置工程屏障水環(huán)境中的主要存在形態(tài)為Pu（OH）4,所占份額超過99%,溶解度為1.0×10-9 mol/kgw。（2）pH值和Eh值是影響钚存在形態(tài)和溶解度的主要因素,裂隙水在進入處置工程的過程中,钚的存在形態(tài)和溶解度不會發(fā)生明顯變化,處置工程屏障的水環(huán)境條件有利于阻滯钚的釋放和遷移。（3）考慮正常景象和極端景象兩種條件下钚在處置單元中的遷移過程,正常景象下钚的穿透濃度和速率在10萬年左右達到峰值,而在極端情景下,峰值出現(xiàn)的時間提前至5萬年;兩種情景下經過50萬年處置單元中钚的最高濃度均降低了4個量級,絕大部分的钚被保留在了工程屏障中,工程屏障可有效... 

【文章來源】：蘭州大學甘肅省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：61 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

瑞典高放廢物處置庫概念設計圖

圖 1-1 瑞典高放廢物處置庫概念設計圖日本為處置核電產生的高放廢物，早在上世紀 90 年代就開展了高放廢物的深地質處置研究，并提出了圖 1-2 所示的工程屏障系統(tǒng)（EBS）概念設計[5]，在安全理念上更加注重 EBS 的性能。其廢物包裝采用碳鋼材料，回填材料選用了膨潤土和砂的混合物，膨潤土和砂的質量比為 7:3，回填厚度為 0.7m，壓實密度為 1.6 103kg/m3，待廢物罐放置完畢后，再對處置坑道進行回填。

蘭州大學碩士研究生學位論文 钚在核廢物處置工程屏障中的遷移行為研究化為 PuO2+、PuO2(CO3)22－，存在價態(tài)將由四價逐漸轉化為五價和六價；而地下水向還原態(tài)轉變過程中，钚形態(tài)由 Pu(OH)4轉化為 Pu3+、PuOH2+、Pu(SO4)2－等，存在價態(tài)將由四價逐漸轉化為三價。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]TOUGH2在低中放核素地下水遷移模擬中的應用與改進[J]. 張亮,吳吉春,祝曉彬,徐月平.  工程勘察. 2013(06)
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[3]放射性核素遷移研究展望[J]. 戴威,徐瑩.  科技廣場. 2012(03)
[4]地下水中Am的形態(tài)分布及影響因素[J]. 黃支剛,王永利,陸春海,朵天惠,陳鵬飛.  環(huán)境化學. 2012(02)
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[8]TOUGH2軟件的發(fā)展及應用[J]. 施小清,張可霓,吳吉春.  工程勘察. 2009(10)
[9]高放廢物地質處置系統(tǒng)核素遷移模型研究[J]. 魏海,沈振中,況代智.  水文地質工程地質. 2006(06)
[10]放射性核素遷移研究的現(xiàn)狀與進展[J]. 劉期鳳,劉寧,廖家莉,金建南.  化學研究與應用. 2006(05)

博士論文
[1]Pu在特定地質環(huán)境下的化學行為研究[D]. 章英杰.中國原子能科學研究院 2005

碩士論文
[1]放射性核素在花崗巖裂隙介質中遷移數(shù)值模擬[D]. 劉君.哈爾濱工程大學 2013
[2]某工程核素在地下水中的遷移模擬研究[D]. 闞艷伶.成都理工大學 2012



本文編號：3618608