以膨潤土為基材的集成緩沖材料對鈾的長期阻滯效應(yīng)研究
發(fā)布時(shí)間：2021-08-29 04:16
緩沖材料作為高放廢物處置庫中多重屏障體系的最后一道人工屏障,其對放射性核素的阻滯性能將直接影響放射性核素隨地下水進(jìn)入天然地質(zhì)屏障后重返生物圈的能力,進(jìn)而影響到處置庫的長期穩(wěn)定性和安全性。用具有低滲透性和良好膨脹自愈性的膨潤土作為集成緩沖材料的基材,以凹凸棒石為輔料,用黃鐵礦為添加劑,三者按質(zhì)量比為63∶27∶10均勻混合構(gòu)成集成緩沖材料B7AP,采用恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)分析了鈾在干密度為1.70 g/cm3試樣中的擴(kuò)散特性。結(jié)果表明,B7AP緩沖材料對鈾具有良好的阻滯性能,其表觀擴(kuò)散系數(shù)為4.07×10-12 m2/s。同時(shí),根據(jù)多孔介質(zhì)污染物遷移理論,建立了鈾在B7AP中遷移的對流-彌散-吸附簡化方程,并用Matlab軟件模擬分析了不同時(shí)間尺度、滲流速度、表觀擴(kuò)散系數(shù)和阻滯因子條件下,鈾在B7AP中的遷移距離,為提高放廢物處置庫料緩沖材料阻滯性能、篩選及優(yōu)化緩沖材料配方設(shè)計(jì)提供了科學(xué)依據(jù)。
【文章來源】：礦物巖石地球化學(xué)通報(bào). 2020,39(02)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：10 頁
【部分圖文】：
恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置
Muurinen(1990)采用擴(kuò)散池法,測得鈾在干密度為0.6～1.6 g/cm3 的美國MX-80鈉基膨潤土中的表觀擴(kuò)散系數(shù)Da值為8.4×10-13～4.8×10-12 m2/s;Idemitsu等(1995)采用背向背擴(kuò)散法,分析了鈾在干密度為0.8～2.0 g/cm3的日本Kunigel Vl 壓實(shí)鈉基膨潤土中的遷移擴(kuò)散特征,結(jié)果表明氧化條件下其Da值為10-12～10-13 m2/s;García-Gutiérrez等(2003)采用恒定源擴(kuò)散池法,獲得了鈾在干密度為1.65 g/cm3的西班牙FEBEX膨潤土中的Da值為4×10-14～1×10-13 m2/s;Korichi等(2014)采用恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn),開展了鈾在阿爾及利亞膨潤土及其NaCl活化膨潤土中的遷移擴(kuò)散研究,結(jié)果表明當(dāng)壓實(shí)樣片干密度為1.4、1.8和2.4 g/cm3時(shí),其Da 值為1.1×10-12～5.5×10-12 m2/s和3.6×10-13～8.3×10-13 m2/s;Chen等(2015, 2016)和牛利輝(2018)等選取元素La模擬錒系元素,通過5組試驗(yàn)得到 La3+在不同干密度和不同 pH下的擴(kuò)散系數(shù):La3+的表觀擴(kuò)散系數(shù)隨著GMZ膨潤土干密度(13～1.7 g/cm3)和溶液pH值(3.6～8.9)的增加而減小,其Da值為2×10-12～16×10-12 m2/s;王哲等(2015)和劉艷等(2010)開展了新疆膨潤土、新疆沸石、安徽明光凹凸棒石和四川江油黃鐵礦4 種單一礦物材料對鈾的吸附性能的對比實(shí)驗(yàn)研究,并在此基礎(chǔ)上構(gòu)建了以新疆膨潤土(B)為基材、新疆沸石(Z)與安徽明光凹凸棒石(A)為輔料及四川江油黃鐵礦(P)作為添加劑的B-Z、B-Z-P、B-A 及B-A-P 四種類型集成緩沖材料,對這4種材料的吸附性能及遷移擴(kuò)散特性的對比分析表明,B-A-P對放射性核素鈾的吸附性能優(yōu)于其他純膨潤土及其他3種類型集成緩沖材料,并且鈾在B7AP 型集成緩沖材料(膨潤土∶凹凸棒石=63∶27∶10)中的Da=4.07×10-12 m2/s最小。綜上,根據(jù)國內(nèi)外關(guān)于鈾在膨潤土中的遷移擴(kuò)散特性研究成果,表明以新疆天然鈉基膨潤土為基材,以安徽明光凹凸棒石和黃鐵礦為輔料與添加劑構(gòu)成的B7AP型集成緩沖材料對核素鈾的阻滯性能優(yōu)于或相當(dāng)于單一膨潤土,可作為高放廢物深地質(zhì)處置庫用緩沖材料篩選備選方案之一。表1 鈾在集成緩沖材料B7AP上的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 The experimental result of uranium diffusion in the integrated buffer material(B7AP) 樣品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) K/(1/d) t/d De/(m2/s) α Da/(m2/s) B7AP U 75 1.70 0.0014 11.86 4.54×10-12 1.116 4.1×10-12
表2 鈾在集成緩沖材料B7AP中的遷移參數(shù)Table 2 The migration coefficient of uranium in the integrated buffer material(B7AP) 樣品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) v/(m/a) k/(m/s) e Da/(m2/a) α Rd B7AP U 75 1.70 3.15×10-5 1.0×10-12 0.32 1.29×10-4 1.116 3.49圖4 滲流速度對鈾在B7AP中遷移程度的影響
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]鑭離子(La3+)在GMZ膨潤土中的擴(kuò)散特性研究[J]. 牛利輝. 勘察科學(xué)技術(shù). 2018(S1)
[2]集成緩沖材料對鍶的長期阻滯效應(yīng)[J]. 王哲,易發(fā)成. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2017(03)
[3]以膨潤土為基材的集成緩沖材料對鈾的阻滯特性研究[J]. 王哲,易發(fā)成,李海峰. 非金屬礦. 2015(05)
[4]我國礦物材料研究進(jìn)展（2000-2010）[J]. 廖立兵,汪靈,董發(fā)勤,彭同江,白志民. 礦物巖石地球化學(xué)通報(bào). 2012(04)
[5]放射性核素Cs在被壓實(shí)回填材料中的遷移和擴(kuò)散預(yù)測[J]. 鄧家福,易發(fā)成,王哲. 原子能科學(xué)技術(shù). 2011(03)
[6]混合型緩沖回填材料膨脹變形試驗(yàn)研究[J]. 崔素麗,張虎元,劉吉?jiǎng)?梁健. 巖土力學(xué). 2011(03)
[7]幾個(gè)常用地球化學(xué)模擬軟件的比較[J]. 劉杰安,馮孝貴. 核化學(xué)與放射化學(xué). 2011(01)
[8]砂-膨潤土混合屏障材料滲透性影響因素研究[J]. 陳永貴,葉為民,王瓊,陳寶. 工程地質(zhì)學(xué)報(bào). 2010(03)
[9]緩沖/回填材料——砂-膨潤土混合物研究進(jìn)展[J]. 葉為民,王瓊,陳永貴,陳寶. 鈾礦地質(zhì). 2010(02)
[10]膨潤土對鈾的吸附研究[J]. 劉艷,易發(fā)成,王哲. 非金屬礦. 2010(01)
碩士論文
[1]緩沖/回填材料的導(dǎo)熱性能研究及預(yù)測分析[D]. 王茂麗.西南科技大學(xué) 2015
[2]低碳鋼在模擬深地質(zhì)處置環(huán)境中的腐蝕行為[D]. 文懷梁.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[3]239Pu在膨潤土中的吸附行為研究[D]. 宿吉龍.成都理工大學(xué) 2014
本文編號：3369888
【文章來源】：礦物巖石地球化學(xué)通報(bào). 2020,39(02)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：10 頁
【部分圖文】：
恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)裝置
Muurinen(1990)采用擴(kuò)散池法,測得鈾在干密度為0.6～1.6 g/cm3 的美國MX-80鈉基膨潤土中的表觀擴(kuò)散系數(shù)Da值為8.4×10-13～4.8×10-12 m2/s;Idemitsu等(1995)采用背向背擴(kuò)散法,分析了鈾在干密度為0.8～2.0 g/cm3的日本Kunigel Vl 壓實(shí)鈉基膨潤土中的遷移擴(kuò)散特征,結(jié)果表明氧化條件下其Da值為10-12～10-13 m2/s;García-Gutiérrez等(2003)采用恒定源擴(kuò)散池法,獲得了鈾在干密度為1.65 g/cm3的西班牙FEBEX膨潤土中的Da值為4×10-14～1×10-13 m2/s;Korichi等(2014)采用恒定源擴(kuò)散實(shí)驗(yàn),開展了鈾在阿爾及利亞膨潤土及其NaCl活化膨潤土中的遷移擴(kuò)散研究,結(jié)果表明當(dāng)壓實(shí)樣片干密度為1.4、1.8和2.4 g/cm3時(shí),其Da 值為1.1×10-12～5.5×10-12 m2/s和3.6×10-13～8.3×10-13 m2/s;Chen等(2015, 2016)和牛利輝(2018)等選取元素La模擬錒系元素,通過5組試驗(yàn)得到 La3+在不同干密度和不同 pH下的擴(kuò)散系數(shù):La3+的表觀擴(kuò)散系數(shù)隨著GMZ膨潤土干密度(13～1.7 g/cm3)和溶液pH值(3.6～8.9)的增加而減小,其Da值為2×10-12～16×10-12 m2/s;王哲等(2015)和劉艷等(2010)開展了新疆膨潤土、新疆沸石、安徽明光凹凸棒石和四川江油黃鐵礦4 種單一礦物材料對鈾的吸附性能的對比實(shí)驗(yàn)研究,并在此基礎(chǔ)上構(gòu)建了以新疆膨潤土(B)為基材、新疆沸石(Z)與安徽明光凹凸棒石(A)為輔料及四川江油黃鐵礦(P)作為添加劑的B-Z、B-Z-P、B-A 及B-A-P 四種類型集成緩沖材料,對這4種材料的吸附性能及遷移擴(kuò)散特性的對比分析表明,B-A-P對放射性核素鈾的吸附性能優(yōu)于其他純膨潤土及其他3種類型集成緩沖材料,并且鈾在B7AP 型集成緩沖材料(膨潤土∶凹凸棒石=63∶27∶10)中的Da=4.07×10-12 m2/s最小。綜上,根據(jù)國內(nèi)外關(guān)于鈾在膨潤土中的遷移擴(kuò)散特性研究成果,表明以新疆天然鈉基膨潤土為基材,以安徽明光凹凸棒石和黃鐵礦為輔料與添加劑構(gòu)成的B7AP型集成緩沖材料對核素鈾的阻滯性能優(yōu)于或相當(dāng)于單一膨潤土,可作為高放廢物深地質(zhì)處置庫用緩沖材料篩選備選方案之一。表1 鈾在集成緩沖材料B7AP上的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 1 The experimental result of uranium diffusion in the integrated buffer material(B7AP) 樣品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) K/(1/d) t/d De/(m2/s) α Da/(m2/s) B7AP U 75 1.70 0.0014 11.86 4.54×10-12 1.116 4.1×10-12
表2 鈾在集成緩沖材料B7AP中的遷移參數(shù)Table 2 The migration coefficient of uranium in the integrated buffer material(B7AP) 樣品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) v/(m/a) k/(m/s) e Da/(m2/a) α Rd B7AP U 75 1.70 3.15×10-5 1.0×10-12 0.32 1.29×10-4 1.116 3.49圖4 滲流速度對鈾在B7AP中遷移程度的影響
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期刊論文
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[3]以膨潤土為基材的集成緩沖材料對鈾的阻滯特性研究[J]. 王哲,易發(fā)成,李海峰. 非金屬礦. 2015(05)
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[5]放射性核素Cs在被壓實(shí)回填材料中的遷移和擴(kuò)散預(yù)測[J]. 鄧家福,易發(fā)成,王哲. 原子能科學(xué)技術(shù). 2011(03)
[6]混合型緩沖回填材料膨脹變形試驗(yàn)研究[J]. 崔素麗,張虎元,劉吉?jiǎng)?梁健. 巖土力學(xué). 2011(03)
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[10]膨潤土對鈾的吸附研究[J]. 劉艷,易發(fā)成,王哲. 非金屬礦. 2010(01)
碩士論文
[1]緩沖/回填材料的導(dǎo)熱性能研究及預(yù)測分析[D]. 王茂麗.西南科技大學(xué) 2015
[2]低碳鋼在模擬深地質(zhì)處置環(huán)境中的腐蝕行為[D]. 文懷梁.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014
[3]239Pu在膨潤土中的吸附行為研究[D]. 宿吉龍.成都理工大學(xué) 2014
本文編號：3369888
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