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光化學(xué)分離模擬高放廢液中金屬元素的研究:液相中Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)的光還原

發(fā)布時(shí)間:2021-02-20 08:29
  在核工業(yè)發(fā)展中,通常采用玻璃固化的方法處理高水平放射性廢液(HLLW)。然而,高放廢液中含有大量的如鈀(Pd)、釕(Ru)、銠(Rh)等鉑族金屬元素(PGMs),由于鉑族金屬元素的熔點(diǎn)比較高,對(duì)于設(shè)備的運(yùn)轉(zhuǎn)會(huì)產(chǎn)生不利的影響。因此針對(duì)鉑族金屬元素的分離回收技術(shù)的開(kāi)發(fā)尤為重要。光化學(xué)方法還原分離高放廢液中的鉑族元素是一種新型的、綠色環(huán)保的過(guò)程。與傳統(tǒng)的離子交換法和電化學(xué)法等方法相比,光還原方法具有以下優(yōu)點(diǎn):紫外光從容器外部照射溶液,避免與高放廢液直接接觸(浸泡),降低了對(duì)材料耐輻照性的要求;基本不引入其它化學(xué)物質(zhì)或材料,只是采用傳統(tǒng)有機(jī)小分子作為自由基清除劑,不產(chǎn)生次級(jí)放射性廢物。本論文采用光還原方法來(lái)分離模擬高放廢液中的鉑族元素(Pd、Ru),在合適條件下,將金屬離子還原成金屬原子,并聚集生長(zhǎng)成金屬微粒子,然后通過(guò)離心機(jī)分離得到回收的金屬元素,對(duì)其結(jié)構(gòu)、形貌等進(jìn)行表征。在溶液配制方面,按單一金屬離子→多金屬離子混合液→含釹多金屬離子混合液(模擬高放廢液)的順序開(kāi)展實(shí)驗(yàn)工作。采用石英試管配制高放廢液模擬水溶液,用高純氮?dú)獬鹾?利用紫外光連續(xù)光源(中、低壓汞燈)照射樣品。照射后的樣品利用U... 

【文章來(lái)源】:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:75 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 高放廢液的處理與處置
        1.2.1 高放廢液簡(jiǎn)介
        1.2.2 高放廢液的綜合利用與最終處置
    1.3 高放廢液中的鉑族金屬元素回收現(xiàn)狀
        1.3.1 鉑族金屬的性質(zhì)與提取
        1.3.2 回收高放廢液中的鉑族金屬離子的傳統(tǒng)方法
        1.3.3 回收高放廢液中的鉑族金屬離子的難度
    1.4 光化學(xué)方法在核燃料循環(huán)中的應(yīng)用
        1.4.1 光化學(xué)方法調(diào)價(jià)
        1.4.2 還原分離
    1.5 論文工作的提出以及主要內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料及方法
    2.1 引言
    2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器及試劑
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及測(cè)試儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)方法
第3章 光還原單一鉑族金屬離子實(shí)驗(yàn)
    3.1 引言
    3.2 鈀(Ⅱ)的光還原
        3.2.1 Pd(Ⅱ)光還原的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象
        3.2.2 不同照射波長(zhǎng)對(duì)Pd(Ⅱ)的光還原的影響
        3.2.3 自由基清除劑種類(lèi)對(duì)Pd(Ⅱ)光還原的影響
-對(duì)Pd(Ⅱ)光還原的影響">        3.2.4 Cl-對(duì)Pd(Ⅱ)光還原的影響
        3.2.5 pH值對(duì)Pd(Ⅱ)光還原的影響
    3.3 釕(Ⅲ)的光還原
        3.3.1 Ru(Ⅲ)氯水配合物簡(jiǎn)介
        3.3.2 Ru(Ⅲ)光還原的實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        3.3.3 Ru(Ⅲ)光還原結(jié)果的XPS分析
        3.3.4 不同照射波長(zhǎng)對(duì)Ru(Ⅲ)的光還原的影響
        3.3.5 照射時(shí)間對(duì)Ru(Ⅲ)光還原的影響
-對(duì)Ru(Ⅲ)光還原的影響">        3.3.6 Cl-對(duì)Ru(Ⅲ)光還原的影響
        3.3.7 溶液pH值對(duì)Ru(Ⅲ)光還原的影響
        3.3.8 Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)光還原的反應(yīng)機(jī)理
    3.4 本章總結(jié)
第4章 光還原含Nd混合鉑族金屬離子實(shí)驗(yàn)
    4.1 水溶液中Nd(Ⅲ)與單一鉑族金屬元素(Pd(Ⅱ)或Ru(Ⅲ))的分離及表征
        4.1.1 引言
        4.1.2 Nd(Ⅲ)/Pd(Ⅱ)分離
        4.1.3 Nd(Ⅲ)/Ru(Ⅲ)分離
    4.2 水溶液中混合鉑族金屬元素(Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ))的分離及表征
        4.2.1 替換光源法
        4.2.2 替換自由基清除劑法
        4.2.3 Pd(Ⅱ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)分離
    4.3 本章總結(jié)
第5章 總結(jié)
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
[1]二戰(zhàn)中核武器的使用及反思[D]. 魏亞強(qiáng).西北師范大學(xué) 2013



本文編號(hào):3042509

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