鉛鉍合金(LBE)是先進(jìn)核反應(yīng)堆冷卻劑的候選材料,同時(shí)還可作為加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)的散裂靶材料,為實(shí)現(xiàn)高放射性核廢料的嬗變提供中子源。但是高溫鉛鉍合金對(duì)結(jié)構(gòu)材料具有強(qiáng)烈的腐蝕性,在開(kāi)發(fā)與應(yīng)用鉛鉍合金作為反應(yīng)堆冷卻劑材料和ADS散裂靶材料的時(shí)候遇到了嚴(yán)重的問(wèn)題。研究結(jié)果顯示,多種金屬元素可以在液態(tài)鉛和鉛鉍中發(fā)生溶解,而且金屬在LBE中的溶解度會(huì)隨溫度的升高而升高。所以液態(tài)鉛鉍合金對(duì)結(jié)構(gòu)材料的腐蝕速率會(huì)隨著溫度降低而減小。然而,降低核反應(yīng)堆運(yùn)行溫度就意味著以犧牲核電廠的熱效率為代價(jià),這將直接影響到電力生產(chǎn)系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)性。因此,從核電站的經(jīng)濟(jì)角度考慮,低溫運(yùn)行不是最佳方案。研究發(fā)現(xiàn)液態(tài)鉛鉍合金的氧濃度是影響結(jié)構(gòu)材料腐蝕速率的重要因素,通過(guò)動(dòng)態(tài)控制液態(tài)鉛鉍系統(tǒng)中的溶解氧濃度,可促進(jìn)結(jié)構(gòu)材料表面氧化膜的生成和維持,將腐蝕和溶解控制在最低限度,確保核反應(yīng)堆在使用壽命內(nèi)的安全運(yùn)行。目前,國(guó)際上控制液態(tài)金屬中的氧濃度方法主要有兩種:氣態(tài)氧控和固態(tài)氧控。國(guó)內(nèi)外關(guān)于控制鉛鉍合金氧濃度的研究大多都是氣態(tài)氧控控制技術(shù),固態(tài)氧控控制技術(shù)的研究相對(duì)較少。特別是國(guó)內(nèi)關(guān)于氧控技術(shù)的研究在固態(tài)氧控方面尚屬空白,因此,推進(jìn)國(guó)內(nèi)鉛鉍合金應(yīng)用技術(shù)的發(fā)展,開(kāi)展固相氧控技術(shù)的理論研究與實(shí)驗(yàn)研究,對(duì)推動(dòng)先進(jìn)快堆和ADS發(fā)展具有重要的意義。首先,在廣泛調(diào)研國(guó)際上固態(tài)氧控技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上,確定研究方案,設(shè)計(jì)和建造罐式液態(tài)鉛鉍合金綜合實(shí)驗(yàn)平臺(tái),并自主制備氧化鉛陶瓷作為固態(tài)氧控系統(tǒng)的補(bǔ)氧劑。以此為基礎(chǔ),展開(kāi)鉛鉍合金中固態(tài)氧控及相關(guān)問(wèn)題的實(shí)驗(yàn)研究。其次,在固態(tài)控氧技術(shù)中,固體氧化鉛的溶解速率是影響調(diào)節(jié)效果的主要因素。通過(guò)MATLAB建模對(duì)氧控系統(tǒng)中鉛鉍合金與固體氧化鉛之間的質(zhì)量交換過(guò)程進(jìn)行模擬,計(jì)算了旁路式質(zhì)量交換器中氧化鉛的溶解速率,與文獻(xiàn)中的結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比,計(jì)算結(jié)果可以很好得與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。應(yīng)用該模型計(jì)算了不同工況下氧化鉛的溶解速度,總結(jié)規(guī)律發(fā)現(xiàn)氧化鉛的溶解速度隨流體流量增加而線性增加,隨溫度的增加呈指數(shù)規(guī)律增加。最后,在罐式鉛鉍合金綜合實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上,就鉛鉍合金中氧化鉛的溶解速度、氧濃度的響應(yīng)速度、氧化鉛的中毒現(xiàn)象、氧控條件下結(jié)構(gòu)材料的表面性能等具體問(wèn)題展開(kāi)實(shí)驗(yàn)研究。獲得如下結(jié)論:(1)固態(tài)氧控能快速有效地調(diào)節(jié)氧濃度。在435℃的靜態(tài)鉛鉍合金中對(duì)比了氣態(tài)氧控和固態(tài)氧控的調(diào)節(jié)氧濃度效率,實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)固態(tài)氧控調(diào)節(jié)時(shí)氧濃度響應(yīng)速度快,而且沒(méi)有出現(xiàn)過(guò)度氧化現(xiàn)象,說(shuō)明固態(tài)氧控不僅能快速調(diào)節(jié)鉛鉍合金中的氧濃度,還不會(huì)污染冷卻劑系統(tǒng)。(2)氧化鉛顆粒性能良好。實(shí)驗(yàn)后的氧化鉛顆粒完整,因流場(chǎng)不均勻溶解程度不一致。但是與文獻(xiàn)相比,在低流速高氧濃度的鉛鉍合金中,氧化鉛顆粒的平均溶解速度明顯高于文獻(xiàn)中氧化鉛的溶解速度。(3)在靜態(tài)的高氧濃度鉛鉍合金中開(kāi)展了氧化鉛中毒現(xiàn)象的實(shí)驗(yàn)研究,實(shí)驗(yàn)后對(duì)樣品表面的SEM和EDX分析中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)氧化鐵層,驗(yàn)證了在高氧濃度鉛鉍合金中固體氧化鉛的不會(huì)出現(xiàn)中毒效應(yīng)。正常工況下池式反應(yīng)堆內(nèi)不會(huì)出現(xiàn)整體或局部氧濃度過(guò)低情況,所以本組實(shí)驗(yàn)結(jié)論也說(shuō)明池式反應(yīng)堆中的固態(tài)氧控系統(tǒng)具有固有安全性。(4)氧化后不銹鋼表面潤(rùn)濕性變差了。本文選擇了319L、T91和CLAM三種不銹鋼材料作為研究對(duì)象,在450℃的飽和氧濃度鉛鉍合金中分別進(jìn)行了400h、800h和1200h的氧化腐蝕實(shí)驗(yàn),隨后采用靜滴法測(cè)量鉛鉍液滴在樣品表面的接觸角,通過(guò)對(duì)比,發(fā)現(xiàn)腐蝕后樣品表面接觸角都增加了。本論文課題是在國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃項(xiàng)目《乏燃料嬗變系統(tǒng)中液態(tài)金屬的固態(tài)氧控與純化的實(shí)驗(yàn)研究》支持下開(kāi)展的研究工作。通過(guò)相關(guān)問(wèn)題的實(shí)驗(yàn)研究,為液態(tài)鉛鉍合金中的固態(tài)氧控技術(shù)的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用積累了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
【學(xué)位單位】：華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2017
【中圖分類(lèi)】：TG146.12;TM623.2
【部分圖文】：

圖 1.1 ADS 原理示意圖Fig.1.1. Scheme of ADS system系統(tǒng)，可以使長(zhǎng)壽命高放核廢料嬗變?yōu)槎虊勖头藕擞诮鉀Q“核廢料安全處置”問(wèn)題具有重要意義。 年代，我國(guó)就確定了核燃料“閉合循環(huán)”和“核能發(fā)技術(shù)路線。通過(guò)乏燃料后處理，一方面回收有用的鈾，可大大提高鈾資源的利益率；另一方面可顯著減少放驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)在確保安全的前提下完成反應(yīng)堆高放原理是：加速器產(chǎn)生轟擊靶核的高能質(zhì)子束，在靶核中子，散裂中子作為外中子源進(jìn)入次臨界系統(tǒng)，從而維，次臨界系統(tǒng)中有足夠高的中子通量，可用來(lái)實(shí)現(xiàn)嬗系統(tǒng)的功率由加速器的功率決定，一旦關(guān)閉加速器，因此該系統(tǒng)也是一種具有固有安全性的先進(jìn)堆型。和直接掩埋處理相比，采用循環(huán)嬗變技術(shù)的第四代核能

反應(yīng)堆冷卻劑材料和 ADS 散裂靶材料的時(shí)候遇到了嚴(yán)重的，多種金屬元素可以在液態(tài)鉛和鉛鉍中發(fā)生溶解，而且金屬度會(huì)隨溫度的升高而升高[18]。在高溫液態(tài)鉛鉍合金中長(zhǎng)期過(guò)在固體材料與液態(tài)金屬接觸面上發(fā)生的原子間相互作用屬元素成分會(huì)直接溶解到液態(tài)鉛鉍合金中，并隨流體的流動(dòng)結(jié)構(gòu)材料的腐蝕和冷卻劑的污染。而且液態(tài)鉛或鉛鉍合金化合物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)及物質(zhì)交換（O、N 和 C 等），所以鉛料（主要是不銹鋼）具有極強(qiáng)的腐蝕性，隨著溫度的升高結(jié)嚴(yán)重。表明，在沒(méi)有任何保護(hù)措施的條件下，液態(tài)鉛鉍對(duì)普通不銹達(dá) 1mm/年[19,20]，顯然這是核反應(yīng)堆系統(tǒng)所不能允許的。，高溫液態(tài)重金屬的流動(dòng)會(huì)對(duì)核反應(yīng)堆設(shè)備的安全運(yùn)行造成r[21]等人通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，純鐵在 的流動(dòng)鉛鉍中會(huì)發(fā)生 2000小時(shí)之后腐蝕速率會(huì)變快，圖 1.2中是純鐵表層受影響區(qū)圖中清晰看到流動(dòng)鉛鉍合金對(duì)純鐵的晶間腐蝕深度 。

溫度梯度引起的傳質(zhì)，包括：（1）溶解；（2）擴(kuò)散；（3）金屬溶質(zhì)的傳遞；（4）核；（5）微晶的輸運(yùn)；（6）黏附與晶體生長(zhǎng)（形成堵塞） 1.3 Thermal gradient mass transfer: 1-Solution, 2-Diffusion, 3-Transport of dissolveetal, 4-Nucleation, 5-Transport of crystallites, 6-Crystal growth and sintering (plugformation)循環(huán)流動(dòng)的液態(tài)鉛鉍系統(tǒng)中，腐蝕產(chǎn)物會(huì)在液態(tài)金屬中擴(kuò)散，并會(huì)隨流動(dòng)。如圖 1.3 所示。在腐蝕性液態(tài)金屬的循環(huán)系統(tǒng)中，熱管段受到腐蝕產(chǎn)物被金屬流體從熱端傳輸?shù)嚼涠�，在低溫區(qū)達(dá)到飽和濃度并形。所以在非等溫循環(huán)系統(tǒng)中，溶質(zhì)元素的濃度由冷端的沉淀過(guò)程控制受最高和最低溫度的共同影響，而且這種腐蝕不會(huì)隨時(shí)間減弱，所以會(huì)在低溫段形成大量腐蝕產(chǎn)物的堆積，嚴(yán)重影響壁面換熱和冷卻劑的若不采取防護(hù)措施，結(jié)構(gòu)材料的持續(xù)腐蝕將會(huì)造成結(jié)構(gòu)鋼材厚度的減物的沉淀析出會(huì)改變材料管壁成分，導(dǎo)致壁面局部傳熱惡化和管路堵而造成一系列的安全隱患，影響核反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。對(duì)高溫液態(tài)金屬的腐蝕減薄問(wèn)題，國(guó)際上已相繼開(kāi)展了不同結(jié)構(gòu)材料
【參考文獻(xiàn)】

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