六氟化鈾可用來(lái)分離同位素235U和238U。因而,它被公認(rèn)為核燃料生產(chǎn)過(guò)程最重要的化學(xué)中間體。六氟化鈾生產(chǎn)、儲(chǔ)運(yùn)及用其離心分離235U的過(guò)程中,往往會(huì)產(chǎn)生少量的六氟化鈾、氟化氫。傳統(tǒng)上,用于核電站或核武器的二氧化鈾通常由六氟化鈾還原得到。然而,在應(yīng)用及處理過(guò)程中,多余的六氟化鈾釋放到環(huán)境中會(huì)導(dǎo)致關(guān)鍵生態(tài)問(wèn)題。本論文針對(duì)六氟化鈾碳酸鈉堿吸收液中低濃度鈾的富集回收問(wèn)題進(jìn)行研究。基于這一目的,我們提出了較為經(jīng)濟(jì)、環(huán)境友好和高效的處理方法,進(jìn)行了深入研究。主要內(nèi)容分為以下三個(gè)部分:第一章緒論部分。介紹了鈾的主要物理化學(xué)性質(zhì),及其在現(xiàn)代工業(yè)中的廣泛應(yīng)用;綜述了鈾的處理、富集、分離純化的方法。目前傳統(tǒng)的鈾富集分離方法主要有:選擇性沉淀、溶劑萃取、離子交換、吸附劑法等,并對(duì)各種處理方法的優(yōu)點(diǎn)與缺陷進(jìn)行了對(duì)比討論。第二章采用煤化工中的副產(chǎn)物——亞硝基萘酚,并研究了其對(duì)核燃料生產(chǎn)中六氟化鈾堿吸收液的處理過(guò)程。實(shí)驗(yàn)表明亞硝基萘酚對(duì)碳酸鈾酰的有效吸附效率高、成本低、可操作性強(qiáng),在一個(gè)較寬的pH范圍內(nèi)回收率可達(dá)99.99%,處理后吸收液中的鈾含量低于國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)(50 ppb)。通過(guò)實(shí)驗(yàn)確定了pH值、溫度、時(shí)間和吸附劑用量對(duì)吸附的影響。同時(shí),對(duì)于吸附機(jī)制及鈾酰配合物的結(jié)構(gòu)也進(jìn)行了研究,分析了吸附模型。晶體結(jié)構(gòu)和元素分析,紅外光譜和1H NMR研究表明,1-亞硝基-2-萘酚以及2-亞硝基-1-萘酚與鈾酰離子通過(guò)同一側(cè)N-O鍵形成η2鍵合,與鈾酰離子形成了水溶性小的結(jié)晶型配合物,從而能夠有效吸附低濃度的鈾。第三章選用廉價(jià)的聚氯乙烯顆粒(PVC)和小分子咪唑及其衍生物為原料,通過(guò)接枝反應(yīng)合成了一系列對(duì)鈾具有較高富集效率的咪唑基高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl。同時(shí)通過(guò)一系列表征手段(元素分析、紅外、掃描電鏡等),確定了咪唑基高分子離子液體的結(jié)構(gòu)。將其用于低濃度鈾溶液的處理時(shí),深入研究了富集過(guò)程中體系溫度、溶液pH、富集時(shí)間、[PVC-im]Cl/[PVC-amim]Cl用量以及干擾離子(Ni2+,Mn2+,Zn2+,Cd2+,Ca2+,Cr3+)等多種因素對(duì)富集效果的影響。富集效果顯示,兩種咪唑基高分子離子液體均可在偏中性的環(huán)境下對(duì)鈾酰有富集效果,且吸附可在3 h達(dá)到平衡。我們通過(guò)對(duì)咪唑及5-氨基-4-甲酰胺咪唑接枝的兩種咪唑基高分子離子液體對(duì)鈾的富集性能的對(duì)比研究討論,為之后高分子離子液體的功能化改性提供了依據(jù)。
【學(xué)位單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類(lèi)】：TL21
【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 核能的開(kāi)發(fā)與鈾燃料的需求
        1.1.2 鈾的概況
    1.2 研究意義
    1.3 低濃度鈾的富集方法
        1.3.1 沉淀法
        1.3.2 液—液萃取法
        1.3.3 其他富集手段
    1.4 本論文研究工作
6堿吸收液的處理過(guò)程研究'>第二章 亞硝基萘酚對(duì)UF₆堿吸收液的處理過(guò)程研究
    2.1 試劑、儀器及分析方法
        2.1.1 原料與試劑
        2.1.2 分析方法
    2.2 亞硝基萘酚異構(gòu)體和碳酸鈾酰陰離子配合物的合成
        2.2.1 碳酸鈾酰銨的合成
        2.2.2 亞硝基萘酚異構(gòu)體和碳酸鈾酰陰離子配合物的合成
    2.3 亞硝基萘酚異構(gòu)體與碳酸鈾酰陰離子反應(yīng)產(chǎn)物的表征
        2.3.1 碳酸鈾酰銨及其配位聚合物的組成分析
2
2+形成的配合物的單晶數(shù)據(jù)'>        2.3.2 亞硝基萘酚異構(gòu)體與UO2
2+形成的配合物的單晶數(shù)據(jù)
        2.3.3 碳酸鈾酰銨、1-亞硝基2萘酚、2-亞硝基1萘酚及亞硝基萘酚與碳酸鈾酰銨配位聚合物的紅外光譜分析
        2.3.4 熱重分析
        2.3.5 核磁數(shù)據(jù)
    2.4 亞硝基萘酚異構(gòu)體對(duì)微量鈾酰的吸附條件
        2.4.1 鈾酰離子回收率的計(jì)算
        2.4.2 最佳吸附條件的確定
        2.4.3 亞硝基萘酚異構(gòu)體富集鈾的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        2.4.4 亞硝基萘酚異構(gòu)體富集鈾的反應(yīng)熱力學(xué)研究
    2.5 小結(jié)
第三章 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl吸附鈾過(guò)程研究
    3.1 試劑、儀器及分析方法
        3.1.1 原料與試劑
        3.1.2 儀器
        3.1.3 分析方法
    3.2 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的制備
        3.2.1 咪唑基高分子離子液體（[PVC-im]Cl）的合成
        3.2.2 5-氨基4甲酰胺咪唑基高分子離子液體（[PVC-amim]Cl）的合成36
    3.3 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl及其碳酸鈾酰配合產(chǎn)物的表征
        3.3.1 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的元素分析結(jié)果
        3.3.2 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的紅外光譜分析
        3.3.3 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的SEM分析以及EDS分析
    3.4 最佳吸附條件的確定
        3.4.1 pH值對(duì)富集鈾的影響
        3.4.2 功能化離子液體用量對(duì)富集鈾的影響
        3.4.3 溫度和時(shí)間對(duì)鈾�；厥章实挠绊�
        3.4.4 富集鈾的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        3.4.5 富集鈾的等溫富集研究
        3.4.6 干擾離子對(duì)鈾的富集效果的影響
    3.5 小結(jié)
第四章 結(jié)論
    4.1 主要結(jié)論
    4.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間的研究成果
致謝

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本文編號(hào)：2871931

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