氚工藝系統(tǒng)中氚在線測量是氚安全及工藝控制的重要內(nèi)容,也是聚變堆DT燃料循環(huán)系統(tǒng)中的關(guān)鍵技術(shù)之一,而電離室是實(shí)現(xiàn)工藝系統(tǒng)氚在線測量的主要手段。但目前工藝級(jí)測氚電離室中的能量沉積過程、復(fù)合損失、記憶效應(yīng)等基礎(chǔ)問題尚未解決,甚至He(H2)氣氛下的電離增強(qiáng)效應(yīng)的機(jī)理尚不明確,還不能很好地滿足大規(guī)模氚操作工藝系統(tǒng)對(duì)氚在線測量的需求。本論文針對(duì)氚工藝系統(tǒng)的應(yīng)用場景,結(jié)合聚變堆DT燃料循環(huán)系統(tǒng),對(duì)工藝級(jí)電離室測氚技術(shù)開展研究工作,重點(diǎn)解決工藝級(jí)測氚電離室中的基礎(chǔ)問題,包括：氚的β射線在電離室內(nèi)的能量沉積、高電離離子濃度下的復(fù)合損失、電離室中的電離增強(qiáng)效應(yīng)、高濃度氚下電離室的記憶效應(yīng)等,并結(jié)合理論研究和工藝條件,開展了適用于工藝級(jí)氚測量的微型電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)研究。依據(jù)氚在圓柱形電離室內(nèi)的分布特點(diǎn),基于一維模型建立了氚的β射線在電離室內(nèi)能量沉積的理論計(jì)算方法。該理論可用于定量計(jì)算多種參數(shù)對(duì)能量沉積的影響,包括：電離室內(nèi)氣體壓力、電離室?guī)缀纬叽�、室壁材料、電離室內(nèi)工作氣體溫度等。計(jì)算結(jié)果表明,電離室參數(shù)及工作條件均對(duì)電離室內(nèi)能量沉積有較大影響,尤其是在低壓、小尺寸情況下。對(duì)于靈敏體積為1L的電離室,在100kPa時(shí),能量沉積率約為100%;然而當(dāng)壓力降低至5kPa時(shí),空氣作為電離室介質(zhì)的能量沉積率為81.9%,而相同條件下氫氣作為載氣時(shí)能量沉積率僅為50.2%；相比于鋁、鐵、銅等作為室壁,金作為室壁有更高的能量沉積率,在壓力為5kPa時(shí),鍍金電離室內(nèi)的能量沉積率比鋁壁電離室高11.3%。雖然基于該一維模型的計(jì)算理論能有效快速定量計(jì)算β射線在電離室內(nèi)的能量沉積,但僅適用于氚的β射線在電離室內(nèi)氣體中的射程小于電離室的幾何尺度的情況。為了彌補(bǔ)基于一維模型建立的計(jì)算理論的不足,采用蒙卡模擬程序MCNP5建立了電離室內(nèi)能量沉積的定量計(jì)算方法。使用抽樣方法代替解析計(jì)算方法,通過模擬β射線在電離室內(nèi)的輸運(yùn)過程計(jì)算氚的β射線在電離室內(nèi)的能量沉積。計(jì)算結(jié)果表明,對(duì)于1mL的電離室,在0.1kPa壓強(qiáng)下的能量沉積率僅為0.8%,即絕大多數(shù)β射線的能量均沉積在電離室的室壁上,對(duì)電離室輸出信號(hào)無貢獻(xiàn)。10L電離室在0.1kPa壓強(qiáng)下的能量沉積率比1mL電離室高1個(gè)數(shù)量級(jí)。通過分析氚在電離室內(nèi)的分布特點(diǎn)及電離室自身的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)提出了基于二維模型的電離室內(nèi)離子復(fù)合損失計(jì)算方法,在近似處理基礎(chǔ)上得出可用于定量計(jì)算的公式,并將二維模型下的計(jì)算理論推廣到三維情況。利用建立的公式,結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),得到干燥空氣離子復(fù)合系數(shù)為6.9x10--6 cm3/ion·s,與最新發(fā)表的文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果在誤差范圍內(nèi)很好地吻合。此外,研究結(jié)果表明,在相同氚濃度情況下,低電壓情況下電離室內(nèi)同一位置的離子濃度遠(yuǎn)高于高電壓時(shí)該位置的離子濃度。通過增加電壓可有效減小電離室內(nèi)的離子濃度,從而減小復(fù)合損失。該方法還可推廣到其它氣體和一些難以直接實(shí)驗(yàn)測量復(fù)合系數(shù)的場景。從p射線與物質(zhì)的電離、激發(fā)物理過程出發(fā),推導(dǎo)了He(H2)和H2(He)氣氛下電離室內(nèi)電離增強(qiáng)效應(yīng)(Jesse效應(yīng))的計(jì)算公式,建立了定量計(jì)算方法。研究表明,Penning電離不足以支撐實(shí)驗(yàn)中獲得的信號(hào)增強(qiáng),除Penning電離外,亞激發(fā)態(tài)電子也對(duì)信號(hào)增強(qiáng)產(chǎn)生重要貢獻(xiàn),Jesse效應(yīng)是Penning電離和亞激發(fā)態(tài)電子共同作用的結(jié)果。對(duì)于He+H2氣氛,1.0%的H2含量引起電離增強(qiáng)因子K可高達(dá)1.44;隨著H2含量的增加,K逐漸達(dá)到飽和。此外,對(duì)于儲(chǔ)氚體系(T2/H2/D2),隨著貯存時(shí)間的增加,氚衰變產(chǎn)生的He量增加,從而導(dǎo)致電離增強(qiáng)因子K逐漸增大。在H2(99.9%)+T2(0.1%)情況,儲(chǔ)存120m(10a)后,衰變產(chǎn)生的He導(dǎo)致的信號(hào)增強(qiáng)僅為0.08%,可忽略不計(jì)；對(duì)于H2(90%)+T2(10%)情況,儲(chǔ)存60m(5a),增強(qiáng)因子K約為1.05;當(dāng)儲(chǔ)存到148m以后,產(chǎn)生的He氣將可引起高達(dá)10%的信號(hào)增強(qiáng)。本文中所建立的Jesse效應(yīng)分析方法完全適用于其它氣體體系,如He+CxHx,He+COx等。從材料吸氚實(shí)驗(yàn)及電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)兩方面開展了電離室記憶效應(yīng)研究。在相同氚污染條件下,316L不銹鋼和聚四氟乙烯吸氚量較少,紫銅、黃銅及鋁合金吸氚量較大；材料表面粗糙度將顯著影響氚在材料中的吸附。在氚濃度為2.8×1010Bq/m3條件下污染4h后,對(duì)于靈敏體積為1L的電離室,當(dāng)內(nèi)表面粗糙度好于0.5μm時(shí),采用不銹鋼(包括304和316L)及鋁合金作為室壁所產(chǎn)生的記憶效應(yīng)均不足以影響電離室的正常工作。然而,當(dāng)表面粗糙度大于1.0μm時(shí),吸附的氚所產(chǎn)生的信號(hào)將比電離室探測下限高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。從電離室結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方面考慮,研制出補(bǔ)償型電離室系統(tǒng)和絲壁電離室可有效降低電離室在測量高濃度氚后的記憶效應(yīng)。在1010Bq/m3量級(jí)以上的氚濃度下工作6h后,兩種結(jié)構(gòu)電離室本底均未升高,具有較好的記憶效應(yīng)抑制效果。針對(duì)氚操作工藝特點(diǎn),設(shè)計(jì)出“十字交叉型”微型電離室。其中,靈敏體積為1.9mL的微型電離室探測下限為2.0×108Bq/m3;刀口密封及焊接結(jié)構(gòu)能實(shí)現(xiàn)0.9×10-7 Pa.L/s的泄漏率；記憶效應(yīng)較低,在6.7×1011Bq/m3的氚濃度下工作6h后能保持本底不變。通過以上研究,基本解決了氚工藝系統(tǒng)中測氚電離室存在的基礎(chǔ)問題,建立了電離室內(nèi)能量沉積、高濃度下的離子復(fù)合及電離增強(qiáng)效應(yīng)(Jesse效應(yīng))的定量計(jì)算方法,加深了對(duì)氚的p射線在電離室內(nèi)形成最終電流輸出信號(hào)過程的認(rèn)識(shí)和理解,并結(jié)合工藝系統(tǒng)的特點(diǎn)提出了適用于工藝系統(tǒng)的電離室結(jié)構(gòu)。這些均可為工藝級(jí)電離室的研制和工程應(yīng)用提供技術(shù)支撐。
【學(xué)位單位】：中國工程物理研究院
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：TL811.1
【部分圖文】：

內(nèi)吸附劑表面上的吸附力、色敵力、誘導(dǎo)力等的差異，通過分析不同先后順序進(jìn)入檢測??器的氨同位素組分所產(chǎn)化的響應(yīng)差異，對(duì)被分析組分進(jìn)行定性和定量分析。色譜分析的??一般流程圖如圖１．２所示。其關(guān)鍵技術(shù)包括分離系統(tǒng)、檢測系統(tǒng)、氣流系統(tǒng)及其定量方??法。??載氣氣滿??？巧合小室??？色譜柱??？檢測器?——？后巧化巧??樣品氣巧??圖１．２氣相色譜基本流程圖??在氨同位素分析方面，德園的ＴＬＫ實(shí)驗(yàn)查建立了相關(guān)的微色酌分析氨問位素氣體??系統(tǒng)，此系統(tǒng)一共裝有４臺(tái)ＧＣ?（?—臺(tái)低溫、一臺(tái)常規(guī)和兩臺(tái)低溫Ｍｉｃｒｏ?ＧＣ）?Ｗ完成必??要的分析任務(wù)，確定取樣氣體中的氨、気、氣濃度Ｗ及其它可能存在的雜質(zhì)的濃度。利??用常規(guī)填充色譜和微色譜分析氨同位素得到色譜圈的最大差別在于保留時(shí)間的不同，用??常規(guī)填充柱時(shí)，〇２峰保留時(shí)間約為２８ｍｍ，而利用毛細(xì)管柱時(shí)約為２０化，約快８倍的時(shí)??間。円本Ｙｏｓｈｉｎｏｒｉ?Ｋ等人�。暧猛扛擦�?ＭｎＣｋ的Ａｋ〇３作為填充杜的微色譜在－１９６??°Ｃ下分析氨同位素氣體，實(shí)驗(yàn)中Ｗ?Ｎｅ作為載氣，吊、ＨＤ、〇２的保留時(shí)間分別達(dá)到８５ｓ、??１０化和１３０ｓ，檢測限為１００一ＯＯｍｇ／Ｌ。隨后，他們進(jìn)一少改進(jìn)了分析條件，換用內(nèi)壁??涂有膜厚０．０８ｍｍ的ＭｎＣ］２／Ａｌ２〇３毛細(xì)脊化

曼光譜法分析氨同位素是一種無損化零排放的分析方法，芙國、應(yīng)用于氨同位素分巧的可行性進(jìn)行了大量硏究，成功地利用激光現(xiàn)了氨同位素氣體的無損在線定性和定量分析，包括在氧同位素為學(xué)、熱循壞吸收過程等研究中均得到了很好的應(yīng)用２０世Ｈ和Ｏ’ｈｉｒａ?Ｓ將拉曼光譜技術(shù)用于氨同位素分離系統(tǒng)（Ｉｓｏｔｏｐｅ）的在線監(jiān)測這套系統(tǒng)主要包括真空系統(tǒng)、進(jìn)樣系統(tǒng)、激儀器和數(shù)據(jù)處理等。近年來，ＴＬＫ針對(duì)ＫＡＴＲＩＮ?（ＫａｒｌｓｒｕｈｅＴｒｉｔｉ）建立了一套激光拉曼原位分析系統(tǒng)，并巧細(xì)研究了系統(tǒng)定量測題ｆＷ。該系統(tǒng)如圖１．５所示。??（ｂ）?ＳＲＭ?２２４２?ｉｎ?ａｃｔｉｏｎ??

ｈ?Ｉ?Ｉ?Ｉ?＇?Ｉ?＇?Ｉ?＾??２５００?３０００?３５００?４０００??Ｒａｍａｎ?ｓｈｉｆｔ?（ｃｍ—ｉ）??圖１．４典型氧同位素組份拉曼散射峰ＩＷ??于拉曼光譜法分析氨同位素是一種無損化零排放的分析方法，芙國、德國光譜應(yīng)用于氨同位素分巧的可行性進(jìn)行了大量硏究，成功地利用激光拉曼室實(shí)現(xiàn)了氨同位素氣體的無損在線定性和定量分析，包括在氧同位素分離、應(yīng)動(dòng)為學(xué)、熱循壞吸收過程等研究中均得到了很好的應(yīng)用２０世紀(jì)９０ａｎ?Ｒ?Ｈ和Ｏ’ｈｉｒａ?Ｓ將拉曼光譜技術(shù)用于氨同位素分離系統(tǒng)（Ｉｓｏｔｏｐｅ?Ｓ巧ｅ，?ＩＳＳ）的在線監(jiān)測這套系統(tǒng)主要包括真空系統(tǒng)、進(jìn)樣系統(tǒng)、激光系、光譜儀器和數(shù)據(jù)處理等。近年來，ＴＬＫ針對(duì)ＫＡＴＲＩＮ?（ＫａｒｌｓｒｕｈｅＴｒｉｔｉｕｍ?Ｎｅｍｅｎｔ）建立了一套激光拉曼原位分析系統(tǒng)，并巧細(xì)研究了系統(tǒng)定量測量氨準(zhǔn)問題ｆＷ。該系統(tǒng)如圖１．５所示。??
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本文編號(hào)：2863182