【摘要】：核技術(shù)的廣泛應(yīng)用給人類帶來了巨大的經(jīng)濟效益和社會效益,但產(chǎn)生的大量放射性廢物對人類安全造成了極大的危害。如何安全高效的處置這些放射性廢物已成為國內(nèi)外學(xué)者關(guān)注的重點。本課題組在前期研究中,利用4A沸石原位轉(zhuǎn)化地聚合物固化核素,成功實現(xiàn)了中低放射性核廢液“吸附濃縮-固化”處置的一體化,但該工藝的深入研究迫切需要對地聚合物固化核素反應(yīng)過程的水化特性和熱穩(wěn)定性進(jìn)行探討。因此,本論文通過對比研究含Sr/無Sr地聚合反應(yīng)的凝結(jié)時間、放熱行為、電阻率、熱重和差熱的變化,揭示了固化核素鍶對地聚合反應(yīng)水化過程的影響,并結(jié)合礦物相分析和分子結(jié)構(gòu)分析的手段,闡明了鍶離子在地聚合反應(yīng)過程中的存在狀態(tài)。在此基礎(chǔ)上,研究高溫和凍融對地聚合物含鍶固化體物理特性、礦物組成、抗浸出性能的影響,闡明地聚合物含鍶固化體的熱穩(wěn)定性,為實現(xiàn)地聚合物進(jìn)一步資源化利用提供科學(xué)依據(jù)。研究表明,固化模擬核素鍶后地聚合物的凝結(jié)時間顯著延長,水化放熱明顯降低,電阻變化率上升,熱重?fù)p失減小。沸石-偏高嶺土基復(fù)合地聚合物固化核素鍶反應(yīng)過程,由于進(jìn)入反應(yīng)體系可自由移動的鍶離子含量低,僅對地聚合反應(yīng)的誘導(dǎo)期發(fā)生了一定程度的遲滯,未引起堿激發(fā)劑的碳化,對固化體的性能無明顯影響。對于高固化量對照組,由于引入了大量鍶離子,在電荷斥力或引力的作用下大大延緩了體系中參加反應(yīng)的陰陽離子的移動速度,從而導(dǎo)致了堿激發(fā)體系發(fā)生碳化(水玻璃與空氣中的二氧化碳反應(yīng)生成硅膠和碳酸鹽),破壞了堿激發(fā)劑的化學(xué)成分,最終導(dǎo)致無法發(fā)生地聚合反應(yīng)。沸石-偏高嶺土基復(fù)合地聚合物含鍶固化體的雙重固化體系具有良好的熱穩(wěn)定性。地聚合物含鍶固化體在低于800oC的高溫下煅燒6 h,樣品產(chǎn)生的裂紋較少,棱角無明顯破壞,線性收縮率較低,礦物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定;當(dāng)煅燒溫度高于800oC時,樣品產(chǎn)生的裂紋迅速增多,線性收縮率迅速增加,地聚合物固化體中無定形凝膠結(jié)構(gòu)逐漸解體,沸石相中的二氧化硅被逐漸消耗,在高溫下開始轉(zhuǎn)變?yōu)橄际?固化體漸漸開始燒結(jié),抗壓強度降低。凍融循環(huán)僅對地聚合物含鍶固化體的物理性能產(chǎn)生影響,而對其礦物組成影響不大。地聚合物含鍶固化體凍融循環(huán)45次后,表觀形貌無明顯的破裂現(xiàn)象,結(jié)構(gòu)完整,礦物結(jié)構(gòu)與凍融循環(huán)前基本相似,但抗壓強度減小為40.687 MPa。在高溫1000oC和凍融循環(huán)45次兩種極端條件下,地聚合含鍶固化體的抗壓強度和42 d浸出率均滿足GB14569.1-2011《低、中水平核廢物固化體性能要求》的要求。
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TL94;O631
【圖文】：

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