【摘要】：在可持續(xù)發(fā)展的戰(zhàn)略背景下,核能相關(guān)工業(yè)不斷發(fā)展。鈾,作為核能中最重要的放射性元素之一,在核能發(fā)電、軍工等領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用。我國(guó)屬陸地貧鈾國(guó)家,陸地鈾礦儲(chǔ)量十分有限,從長(zhǎng)遠(yuǎn)角度,開(kāi)發(fā)非常規(guī)鈾資源提取意義深遠(yuǎn)。本文以鈷基沸石咪唑酯骨架材料ZIF-67為主體,合成了幾種高效的模擬海水提鈾吸附劑,實(shí)現(xiàn)從海水中高效地富集低濃度鈾。此外,海水提鈾吸附劑也可用于含鈾廢水的處理,有效降低核工業(yè)對(duì)環(huán)境可能造成的不良影響。利用室溫靜置誘導(dǎo)靜電自組裝法制備了沸石咪唑酯骨架材料ZIF-67。所合成的ZIF-67具有菱形十二面體結(jié)構(gòu),是一種典型具有大比表面積的微孔材料。對(duì)鈾的吸附測(cè)試結(jié)果表明,ZIF-67是一種吸附性能極好的MOFs類鈾吸附劑,其等溫吸附過(guò)程符合Langmuir等溫吸附模型,動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程;在模擬海水環(huán)境低濃度鈾吸附測(cè)試中,對(duì)鈾具有較高的去除率,體現(xiàn)了 ZIF-67作為海水提鈾吸附劑的潛力。利用水熱、自組裝兩步法制備了三維花狀Ni-Co LDHs/ZIF-67材料。制得產(chǎn)物具有較好的結(jié)晶度以及三維花狀的形貌特點(diǎn),是一種具有較高比表面積的介孔材料。與復(fù)合前的Ni-Co LDHs相比,Ni-Co LDHs/ZIF-67對(duì)鈾具有更高的吸附容量與選擇性,且吸附鈾的最佳pH值更接近海水pH值;其對(duì)鈾的等溫吸附過(guò)程符合Sips等溫吸附模型,動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程;在模擬海水環(huán)境低濃度鈾吸附測(cè)試中,該材料對(duì)低濃度鈾的去除率在80%以上,是性能較好的海水提鈾吸附材料。利用犧牲模板法制備了以ZIF-67為模板構(gòu)筑的鎂鈷空心水滑石,解決了常規(guī)水滑石材料比表面積較小、片層結(jié)構(gòu)堆垛不利于吸附的局限性。該材料等溫吸附過(guò)程符合Langmuir等溫吸附模型,動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程;在接近真實(shí)海水環(huán)境的低濃度鈾模擬海水吸附測(cè)試中,鎂鈷空心水滑石對(duì)鈾離子表現(xiàn)出極高的選擇性;通過(guò)對(duì)材料吸附鈾前后進(jìn)行XPS分析,推測(cè)水滑石的Co-OH與Mg-OH是材料能高效選擇性吸附鈾的重要因素。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ424;TL212.5
【圖文】：

３．２實(shí)驗(yàn)部分逡逑３．２．１邋ＺＩＦ－６７邋的合成逡逑本文采用室溫靜置靜電誘導(dǎo)自組裝法合成，合成示意圖見(jiàn)圖３．１。準(zhǔn)確逡逑稱�。玻矗梗板澹恚珏澹茫铮ǎ�0３）ｒ６Ｈ２０與３２８邋ｍｇ的２－甲基咪啤，并分別溶于２５邋ｍＬ甲醇中，超逡逑聲處理１５分鐘后，固體藥品完全溶解于甲醇，然后將溶有２－甲基咪唑的甲醇倒入溶有逡逑Ｃ0（Ｎ０３）ｒ６Ｈ２０的甲醇溶液中，超聲處理３０分鐘后密封靜置，在室溫環(huán)境下靜置反應(yīng)逡逑２０ｈ。反應(yīng)完成后，利用離心分離回收反應(yīng)液中的紫色固體，并用甲醇洗３次，乙醇洗３逡逑次，最后置于６０°Ｃ的烘箱常壓干燥。逡逑１５逡逑

３．３結(jié)果與討論逡逑３．３．１邋ＺＩＦ－６７形貌與結(jié)構(gòu)表征逡逑通過(guò)ＸＲＤ測(cè)試來(lái)考察合成樣品的晶體結(jié)構(gòu)，如圖３．２所示。從圖中可發(fā)現(xiàn)，合成逡逑出的ＺＩＦ－６７的衍射峰位置與單晶數(shù)據(jù)模擬出來(lái)的理論ＸＲＤ譜圖完全吻合，而且衍射峰逡逑強(qiáng)度很高，半峰寬較窄表明合成的ＺＩＦ－６７結(jié)晶度很高。ＸＲＤ譜圖表明室溫靜置法成功逡逑合成出純相的ＺＩＦ－６７。值得注意的是，在２０約為７．１°處的峰強(qiáng)明顯高于其他衍射峰的逡逑強(qiáng)度，說(shuō)明此方法合成的ＺＩＦ－６７是以晶面（１１０）為主要方向成核、長(zhǎng)大的。逡逑＾邐Ｉ邐ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄ邋ＺＩＦ－６７逡逑＞邐」Ｌ—Ａ＿＿ｉｌ＿＿＿ａ＿ａ＿ａ＿＾邋ａ邋ａ＿ａ＾Ａ邋邋逡逑ｃ逡逑Ｑ；逡逑匚逡逑一邐｜邐ｓｉｍｕｌａｔｅｄ邋ＺＩＦ－６７逡逑＿＿邋Ａ＿Ａ＿Ａ＿＿Ｊ＿ｊｌ１邋＾－ＬＬＬＬｕｌＡ＿ＪＵ＿ｉ＿＊逡逑Ｉ邐＊邐Ｉ邐＇邐Ｉ邐＇逡逑１０邐２０邐３０邐４０逡逑２邋Ｔｈｅｔａ邋（ｄｅｇｒｅｅ）逡逑圖３．２合成的ＺＩＦ－６７邋ＸＲＤ譜圖與單品結(jié)構(gòu)模擬ＸＲＤ譜圖對(duì)照逡逑圖３．３邋（ａ－ｂ）是合成的ＺＩＦ－６７邋ＳＥＭ圖片，從圖中可以可發(fā)現(xiàn)合成的ＺＩＦ－６７具存較逡逑為規(guī)整的菱形十二面體的形貌；（ｃ－ｄ）是合成的ＺＩＦ－６７邋ＴＥＭ圖片，由圖可知制備的ＺＩＦ－６７逡逑規(guī)則的菱形十二面體結(jié)構(gòu)被進(jìn)…步證實(shí)

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2721756