【摘要】：熔鹽堆燃料裂變產(chǎn)物在線分離是釷基熔鹽反應(yīng)堆核能系統(tǒng)(Thorium-based Molten Salt Reactor System,TMSR)主要的研究?jī)?nèi)容之一。Cs的同位素是核裂變的主要產(chǎn)物之一,在熔鹽反應(yīng)堆液態(tài)燃料鹽中以CsF的化學(xué)形態(tài)存在,其物理化學(xué)性質(zhì)與載體鹽7LiF-BeF2相近,能夠穩(wěn)定存在于燃料鹽中,定期從燃料鹽中除去或減少其含量將有助于提高反應(yīng)堆的中子經(jīng)濟(jì)性。本論文采用與熔鹽堆載體鹽FLiBe(Li F-BeF2摩爾比66%-34%)物化性質(zhì)相近的FLiNaK(Li F-NaF-KF摩爾比46.5%-11.5%-42%)熔鹽作為模擬鹽,研究了鼓泡法、金屬Li還原蒸發(fā)法、減壓蒸餾法等分離方法下CsF的蒸發(fā)行為與分離效果,探索了溫度、氣體流量、蒸發(fā)時(shí)間、還原劑用量等因素對(duì)CsF分離效率的影響規(guī)律,初步建立了氟鹽體系中少量CsF的分離方法。利用自主設(shè)計(jì)的熔鹽鼓泡裝置,通過向熔鹽中通入惰性氣體的方式可以明顯增加CsF的蒸發(fā)速率,在850℃常壓條件下,向50g含1wt%CsF的FLiNaK中通入流量為250cc/min的氬氣,鼓泡時(shí)間150min,能使CsF的蒸發(fā)比例從3%提高至13%,同時(shí)載體鹽的損失也較為明顯�；诮饘貱s較低的沸點(diǎn)和在高溫下具有高揮發(fā)性,通過向熔鹽中添加還原劑金屬Li,利用Li(l)+CsF(l)?LiF(l)+Cs(g)反應(yīng),進(jìn)行Cs的分離研究,Cs的分離率隨Li和CsF的摩爾比的增加而增加,當(dāng)兩者比為11:1時(shí),Cs的分離率為25%,當(dāng)兩者比為120:1時(shí)分離率達(dá)到91%,研究表明Li還原蒸發(fā)的方式可以有效提高Cs的分離效率。利用減壓蒸餾裝置,在5 Pa壓力下,CsF的蒸發(fā)量隨溫度呈線性上升趨勢(shì),780℃時(shí)混合鹽中CsF的含量由蒸發(fā)前的1%降到0.14%,CsF分離率達(dá)86%,但此時(shí)載體鹽的蒸發(fā)量達(dá)9.5%。熔鹽體系中ThF4的引入會(huì)抑制CsF及載體鹽在減壓蒸餾過程中的蒸發(fā)行為,造成相關(guān)組分蒸發(fā)量減少和蒸發(fā)速率降低,ThF4的濃度越高,此影響效應(yīng)越明顯。論文進(jìn)一步研究了銫及其它主要裂變產(chǎn)物元素在TMSR現(xiàn)階段發(fā)展的氟化揮發(fā)-減壓蒸餾干法工藝中的行為與走向,通過百克級(jí)的模擬燃料鹽在氟化揮發(fā)-減壓蒸餾實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),CsF會(huì)隨載體鹽一起被分離回收,相對(duì)于載體鹽的去污系數(shù)約為1。本論文的研究結(jié)果為了解CsF在氟鹽體系中的蒸發(fā)行為和建立可行的分離方法提供基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TL426

【參考文獻(xiàn)】

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4 江綿恒;徐洪杰;戴志敏;;未來先進(jìn)核裂變能——TMSR核能系統(tǒng)[J];中國(guó)科學(xué)院院刊;2012年03期

5 林如山;葉國(guó)安;何輝;歐陽(yáng)應(yīng)根;唐洪彬;;LiCl-Li_2O熔鹽體系電化學(xué)還原CeO_2初步研究[J];中國(guó)原子能科學(xué)研究院年報(bào);2009年00期

6 董普,肖榮閣;銫鹽應(yīng)用及銫(堿金屬)礦產(chǎn)資源評(píng)價(jià)[J];中國(guó)礦業(yè);2005年02期

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8 林燦生;;Purex流程裂變產(chǎn)物元素化學(xué)研究[J];核科學(xué)與工程;1990年04期

9 劉璇;許生杰;;鎵-銦-砷、鋁-銻-鎵-銦金屬互化物的組成分析[J];分析化學(xué);1977年01期

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本文編號(hào)：2718850