【摘要】：隨著經(jīng)濟社會的高速發(fā)展,煤炭穩(wěn)居我國能源消費的主導(dǎo)地位,燃煤排放的多環(huán)芳烴(PAHs)對大氣和土壤的污染也日趨加重。這勢必會對燃煤影響區(qū)域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)造成不良影響。然而,截止目前我國受燃煤影響區(qū)域土壤和冬小麥體內(nèi)PAHs的污染狀況及冬小麥籽粒膳食暴露風(fēng)險尚不清楚。本研究在冬小麥成熟期分別于陜西和河南省部分燃煤電廠周邊農(nóng)田采集冬小麥根際土壤樣品和植物樣品。調(diào)查根際土壤和冬小麥體內(nèi)PAHs的積累水平及分布特征,利用體外試管消化法研究冬小麥籽粒中PAHs的生物有效性,并通過ILCR模型評價燃煤區(qū)冬小麥籽粒PAHs對暴露人群的健康風(fēng)險。研究結(jié)果表明,燃煤電廠周邊冬小麥根際土壤中15種US EPA優(yōu)先控制的PAHs(3-6環(huán))平均濃度在486 1,117μg kg~(-1)之間,這表明燃煤電廠周邊農(nóng)田土壤中PAHs污染較嚴(yán)重�；赑AHs特征化合物比值法和主成分分析法(PCA)得到的PAHs源解析結(jié)果顯示:四個采樣區(qū)域農(nóng)田土壤中PAHs的主要來源包括生物質(zhì)、煤炭和石油燃燒及交通工具燃油排放。冬小麥籽粒中15種PAHs濃度在69.58-557.0μg kg~(-1)之間,其中3環(huán)PAHs(ACE、ACY、FLO、PHE和ANT)占主導(dǎo)地位,約占總PAHs的70-81%。根系中PAHs濃度(287-432μg kg~(-1))顯著(p0.001)高于地上部器官(221-310μg kg~(-1))。根系與根際土壤中各環(huán)PAHs濃度均呈顯著(r=0.68-0.96,p0.001)的正相關(guān)關(guān)系。從根系、莖桿到葉片和從穎殼到籽粒的PAHs濃度呈下降趨勢。不同采樣區(qū)域冬小麥地上部各器官中檢測到的PAHs均以3環(huán)(ACE、ACY、FLO、PHE和ANT)為主,且3環(huán)PAHs所占比例高于根系(49.5-74.0%)和根際土壤(36.3-65.7%)所占比例。地上部器官中3-4環(huán)PAHs濃度與相應(yīng)的根際土壤中3-4環(huán)PAHs的濃度呈顯著的正相關(guān)(r=0.32-0.64,p0.001)關(guān)系,6環(huán)PAHs則呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系。地上部相鄰器官之間3-6環(huán)PAHs濃度均呈顯著的正相關(guān)(r=0.75-1.00,p0.001)關(guān)系。這表明冬小麥地上部器官中3-4環(huán)PAHs主要來源于根系吸收,而6環(huán)PAHs則主要來源于葉面吸收。腸道條件下冬小麥籽粒中3環(huán)PAHs(51.1-52.8%)、4-6環(huán)PAHs(19.8-27.6%)和總PAHs(40.9-48.0%)的生物有效性均顯著(p0.001)高于胃部條件(37.4-38.6%、15.6-22.5%和30.7-35.5%)。基于冬小麥籽粒中總PAHs擬合的兒童、青少年、成年人和老年人群體的終生致癌風(fēng)險值(ILCR)均高于基準(zhǔn)值(ILCR10~(-6)),基于生物有效性PAHs擬合的ILCR值雖有下降,但還是在基準(zhǔn)值之上。這表明:膳食受燃煤影響區(qū)域冬小麥籽粒具有較高的健康風(fēng)險。
【學(xué)位授予單位】：西北農(nóng)林科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X503.231;X820.4;S512.11
【圖文】：

第一章 緒論 第一章 緒 論1.1 研究背景多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是煤、石油、木材、煙草、物質(zhì)等不完全燃燒產(chǎn)生的一類具有“三致”效應(yīng)（致癌、致畸、致突變）的持久性有機染物。目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)的 PAHs 及其衍生物超過 400 種，廣泛存在于各類環(huán)境介質(zhì)中。氣中 PAHs 能夠通過短距離或長距離運輸，再經(jīng)干濕沉降作用匯集于表層土壤和水體中自然界中 90%以上的 PAHs 儲存于表層土壤中（Wild et al., 1995）。PAHs 是一類重要環(huán)境和食品污染物，近年來在世界范圍內(nèi)引起了廣泛關(guān)注。美國環(huán)境保護署（US EPA將 16 種 PAHs（圖 1 - 1）列為優(yōu)先控制的環(huán)境污染物。

2 燃煤電廠周邊冬小麥多環(huán)芳烴吸收積累特征及其膳食暴露風(fēng)險評價我國是世界上最大的煤炭生產(chǎn)和消費國，多年來煤炭在一次能源消費中所占比重一直在 70%左右。煤炭燃燒是我國 PAHs排放的主要來源之一，約占總排放量的 36%（Zhanget al., 2009）。我國以煤炭為主的能源消費結(jié)構(gòu)在短期內(nèi)無法改變，可以預(yù)計在今后一段時期內(nèi)，PAHs 排放量仍將持續(xù)在較高水平，大氣和農(nóng)田土壤中的 PAHs 污染形勢將會日益嚴(yán)峻。有調(diào)查顯示，2004 年我國PAHs的排放量高達 114,000噸（Zhang et al., 2009），高排放源主要集中在東南沿海、東北、華北和華中等工農(nóng)業(yè)水平相對發(fā)達的地區(qū)（圖 1-2）（Ma et al., 2015），大面積與冬小麥主產(chǎn)區(qū)重合。大氣中 PAHs 既能通過植物葉片直接進入植物體內(nèi)，也能通過沉降作用在土壤中聚集，進而被植物根系吸收。我國 20%的主要農(nóng)作物中 PAHs 含量超標(biāo)（周啟星等, 2004），如長江三角洲工業(yè)區(qū)蔬菜和水稻中 PAHs濃度分別為 1,298 μg kg-1和 352 μg kg-1（Wang et al., 2017）。冬小麥作為我國主要糧食作物之一，其種植面積占農(nóng)作物種植面積的 1/4，山東、山西、河南、陜西等我國冬小麥主產(chǎn)區(qū)都位于 PAHs 高排放區(qū)域（圖 1-2）。

PAHs 主要來源于根系吸收途徑。小麥根系對 PAHs 的吸收包括主動吸收和被動吸收兩種方式，其中主動吸收占總吸收量的 40%，且受 PAHs/H+協(xié)同載體的影響（Zhan et al., 2012）。PAHs/H+共運體進入細(xì)胞后，會導(dǎo)致細(xì)胞質(zhì) pH 降低，此時細(xì)胞內(nèi)會發(fā)生一系列反應(yīng)來平衡 pH，以維持細(xì)胞質(zhì)中性或偏堿性環(huán)境，但這一過程機理尚不清楚，有待進一步研究。被動運輸過程中 PAHs除了簡單擴散外，還與水-甘油跨膜運輸?shù)鞍淄ǖ烙嘘P(guān)（Zhan et al., 2012）。小麥根系對PHE 的吸收動力學(xué)實驗表明，PHE 進入根系細(xì)胞的過程可分為快速吸收和慢速吸收兩個階段，且慢速吸收階段比快速吸收階段速率低 1 個數(shù)量級（易修等, 2013）。當(dāng)小麥根系剛接觸 PHE 時屬于快速吸收階段，該階段以擴散作用為主，動力源自根內(nèi)外的濃度梯度；隨后進入慢速吸收階段，此階段以主動吸收為主，吸收速率受細(xì)胞膜上載體數(shù)量和新陳代謝速率的影響（Zhan et al., 2012）。Wild 等（2005）利用雙光子熒光顯微鏡直接觀察小麥根系吸收 ANT 和 PHE 的過程發(fā)現(xiàn)，起初 ANT 和 PHE 結(jié)合在根表皮細(xì)胞上，隨后呈放射狀進入根表皮細(xì)胞，穿過表皮細(xì)胞后到達皮質(zhì)層，當(dāng)接觸到皮質(zhì)細(xì)胞時會變?yōu)榫徛臋M向運輸。

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 石陶然;田凱;包環(huán)宇;侯劭煒;劉雪平;吳福勇;;多環(huán)芳烴在冬小麥體內(nèi)的吸收與轉(zhuǎn)運及富集研究進展[J];環(huán)境科學(xué)研究;2017年09期

2 付樂;王姍姍;武志立;劉賽男;楊書嫻;張瑞芹;;河南省秸稈露天焚燒大氣污染物排放量的估算與分析[J];農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報;2017年04期

3 葛蔚;程琪琪;柴超;曾路生;吳娟;陳清華;朱祥偉;馬東;;山東省農(nóng)田土壤多環(huán)芳烴的污染特征及源解析[J];環(huán)境科學(xué);2017年04期

4 羅東霞;張淑娟;楊瑞強;;藏東南色季拉山土壤中有機氯農(nóng)藥和多環(huán)芳烴的濃度分布及來源解析[J];環(huán)境科學(xué);2016年07期

5 王峰;張征;趙春曉;劉佳寧;孟列群;蔡晶;;小麥粉中多環(huán)芳烴的污染特征及評價[J];江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué);2016年02期

6 吳迪;汪宜龍;劉偉健;陳源琛;付曉芳;陶澍;劉文新;;河北邯鄲鋼鐵冶煉區(qū)周邊麥田土和小麥籽粒的多環(huán)芳烴含量及其組分譜特征[J];環(huán)境科學(xué);2016年02期

7 曹夢思;王君;張立實;嚴(yán)衛(wèi)星;;食品中多環(huán)芳烴的研究現(xiàn)狀[J];衛(wèi)生研究;2015年01期

8 吳維興;;土壤中多環(huán)芳烴污染及其環(huán)境行為研究進展[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2014年25期

9 杜芳芳;楊毅;劉敏;陸敏;于英鵬;鄭鑫;劉營;;上海市表層土壤中多環(huán)芳烴的分布特征與源解析[J];中國環(huán)境科學(xué);2014年04期

10 姚林林;張彩香;李佳樂;廖小平;王焰新;;污灌區(qū)土壤中多環(huán)芳烴的垂直分布及可能來源[J];環(huán)境科學(xué);2013年04期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前4條

1 汪祖丞;典型河口濕地/海灣多環(huán)芳烴多介質(zhì)遷移機制研究[D];華東師范大學(xué);2013年

2 董繼元;蘭州地區(qū)多環(huán)芳烴環(huán)境歸趨模擬和風(fēng)險評價[D];蘭州大學(xué);2010年

3 劉穎;上海市土壤和水體沉積物中多環(huán)芳烴的測定方法、分布特征和源解析[D];同濟大學(xué);2008年

4 王震;遼寧地區(qū)土壤中多環(huán)芳烴的污染特征、來源及致癌風(fēng)險[D];大連理工大學(xué);2007年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前2條

1 李玉龍;土壤中多環(huán)芳烴的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律及其對植物生長的影響[D];西安建筑科技大學(xué);2015年

2 薛海全;典型農(nóng)作物中多環(huán)芳烴和多氯聯(lián)苯的分布、累積規(guī)律[D];山東大學(xué);2011年

本文編號：2792413