發(fā)布時(shí)間：2020-10-09 21:55

　　 柔性可穿戴傳感器具有柔軟輕薄、彈性可形變的獨(dú)特優(yōu)勢(shì),能與人體皮膚或肢體曲面有效貼合,近年來在人體體征信號(hào)(如血壓、心率、體溫等)實(shí)時(shí)跟蹤和體液中生物代謝物連續(xù)快速分析方面展現(xiàn)了巨大的應(yīng)用前景。尤其柔性可穿戴電化學(xué)傳感器,可在分子水平為表皮生理信息傳感和汗液代謝物分析提供豐富的化學(xué)信息,已在汗液中重要生物標(biāo)志物如葡萄糖、乳酸、H+、Na+、K+等物質(zhì)的分析研究中取得了很大的進(jìn)展。然而,尿素(Urea)作為人體肝臟內(nèi)重要代謝產(chǎn)物,其在體液成分中水平的紊亂與心腎衰竭等多種疾病密切相關(guān),但目前基于表皮體液中尿素含量分析的柔性可穿戴傳感器尚未見報(bào)道。由于尿素分子缺乏電化學(xué)活性,現(xiàn)有的電化學(xué)檢測(cè)技術(shù)大多基于尿素的間接分析方法。在常規(guī)剛性硬質(zhì)電極材料表面構(gòu)建的尿素傳感器主要包括兩類:1.酶性傳感器:利用尿素酶催化尿素水解為氨,通過檢測(cè)氨的含量間接測(cè)定尿素含量;2.非酶型傳感器:利用納米材料的吸附特性或者分子印跡技術(shù),基于電化學(xué)探針在傳感器界面電子傳遞行為的改變,間接實(shí)現(xiàn)尿素檢測(cè)。然而,如何將以上構(gòu)建策略應(yīng)用于柔性電化學(xué)傳感界面,并在機(jī)械形變過程中保持傳感性能的穩(wěn)定性,以滿足汗液成分中尿素含量的有效檢測(cè)面臨較大挑戰(zhàn)。基于上述研究背景,本論文旨在發(fā)展高性能柔性可穿戴電化學(xué)傳感器,以解決人體汗液中尿素水平監(jiān)測(cè)的問題。我們以金納米管和碳納米管雙網(wǎng)絡(luò)為柔性電極材料,結(jié)合分子印跡與酶?jìng)鞲屑夹g(shù),構(gòu)建了高靈敏度、高選擇性的尿素傳感器,并首次實(shí)現(xiàn)了人體汗液尿素含量的分析檢測(cè)。主要研究?jī)?nèi)容包括以下兩部分:1.利用導(dǎo)電聚合物PEDOT氧雜原子與尿素分子的分子間作用力,通過一步電聚合技術(shù),在碳-金納米管(C-AuNTs)導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)表面形成Urea-PEDOT分子印跡膜,構(gòu)建了柔性可穿戴電化學(xué)傳感器--Urea-PEDOT/C-Au NTs。該電極表現(xiàn)出優(yōu)異的傳感能力、極高的選擇性和良好的機(jī)械彎曲性能。將該尿素傳感器貼合在皮膚表面進(jìn)行采樣、檢測(cè),首次實(shí)現(xiàn)了人體汗液中尿素含量的有效分析。2.為進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)汗液尿素水平的實(shí)時(shí)原位監(jiān)測(cè),我們將尿素酶(Urease,Ur)和NH4+離子選擇性膜(ISE)負(fù)載在C-AuNTs網(wǎng)絡(luò)表面,構(gòu)建了柔性可穿戴電化學(xué)酶型傳感器--Ur-ISE/C-Au NTs/PDMS。尿素經(jīng)尿素酶水解后生成的NH4+離子被敏化膜選擇性響應(yīng),該酶型敏化膜電極表現(xiàn)出高選擇性以及良好的柔韌性,實(shí)現(xiàn)了溶液中尿素水平的檢測(cè),可望用于體液中尿素連續(xù)監(jiān)測(cè)。
【學(xué)位單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O657.1;TP212.2;R446.1
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 柔性可穿戴傳感器
        1.2.1 柔性可拉伸電極材料的構(gòu)建方法
        1.2.2 柔性可穿戴傳感器的傳感方式
        1.2.3 柔性可穿戴傳感器的健康監(jiān)測(cè)應(yīng)用
    1.3 生理代謝物尿素
        1.3.1 尿素的生理作用
        1.3.2 尿素的代謝途徑
        1.3.3 尿素電化學(xué)傳感器
    1.4 本論文立題背景和研究?jī)?nèi)容
    1.5 參考文獻(xiàn)
第2章 柔性分子印跡電化學(xué)傳感器用于人體汗液尿素水平監(jiān)測(cè)
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器裝置
        2.2.2 溶液配制
        2.2.3 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的制備
        2.2.4 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的表征
        2.2.5 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的電化學(xué)檢測(cè)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的電聚合、洗脫、吸附時(shí)間優(yōu)化
        2.3.2 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的SEM、FT-IR表征
        2.3.3 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的電化學(xué)表征
        2.3.4 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的干擾物測(cè)試
        2.3.5 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器的彎曲穩(wěn)定性表征
        2.3.6 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器用于人工汗液的檢測(cè)
        2.3.7 Urea-PEDOT/C-Au NTs傳感器用于人體汗液的檢測(cè)
    2.4 本章小結(jié)
    2.5 參考文獻(xiàn)
第3章 柔性酶型尿素傳感器用于溶液中尿素水平的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器裝置
        3.2.2 溶液配制
        3.2.3 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素傳感器的制備
        3.2.4 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素傳感器的形貌表征
        3.2.5 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素傳感器的電化學(xué)表征
    3.3 結(jié)果與討論
4
+-ISE/C-Au NTs柔性電極的構(gòu)建與表征'>        3.3.1 NH4
+-ISE/C-Au NTs柔性電極的構(gòu)建與表征
        3.3.2 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素傳感器的構(gòu)建和表征
        3.3.3 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素傳感器的傳感性能測(cè)試
    3.4 本章小結(jié)
    3.5 參考文獻(xiàn)
附錄
    攻讀碩士期間已發(fā)表或參與發(fā)表的科研成果
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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1 張大海;;二氧化碳和尿素的生理作用[J];生物學(xué)教學(xué);2015年09期

本文編號(hào)：2834254

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