普魯士藍(lán)基電極材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間：2021-04-05 00:04
近年來,納米科技的快速發(fā)展極大地推動了材料電化學(xué)領(lǐng)域的進(jìn)步,其中普魯士藍(lán)基納米材料具有獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)、良好的生物相容性和優(yōu)異的電化學(xué)性能,因此被廣泛應(yīng)用在電化學(xué)傳感器領(lǐng)域。基于此,我們首先以普魯士藍(lán)（PB）和硫代鉬酸銨為前驅(qū)體制備了新型復(fù)合材料Fe3S4/MoS2并將其用于電化學(xué)檢測咖啡酸;隨后將ZIF-L衍生的碳材料用于促進(jìn)PB的合成并將其用作鄰苯二酚的電化學(xué)傳感器;最后利用二維過渡金屬硫?qū)倩颩oSe2促進(jìn)PB的生成,并將PB/MoSe2用作電極修飾材料來檢測多巴胺。具體內(nèi)容如下:1.我們以普魯士藍(lán)（PB）和硫代鉬酸銨[（NH4）2MoS4]為前驅(qū)體,采用溶劑熱法得到Fe3S4/MoS2復(fù)合材料,并通過XRD、XPS、SEM以及TEM等分別表征其結(jié)構(gòu)和形貌。隨后,將Fe3S4/MoS2
【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：96 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
PB的晶體結(jié)構(gòu)示意圖
蘭州大學(xué)碩士學(xué)位論文普魯士藍(lán)基電極材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用4如QiangangFu[26]教授課題組以醋酸鈷氫氧化物、ZIF-67多面體和鈷-甘油這三種為前驅(qū)體分別得到了空心納米管、空心多面體和空心球結(jié)構(gòu)的鈷鐵PBAs。(2)軟模板法軟模板法合成過程主要通過乳化液滴的作用，兩大體系分別是水包油(O/W)和油包水(W/O)乳液體系[27]。具體過程是通過混合不相混溶的溶液和加入兩親性表面活性劑來制備穩(wěn)定的膠束。相比于硬模板法，軟模板法主要應(yīng)用在藥物靶向遞送和釋放方面，因?yàn)檫@種方法產(chǎn)生的中空結(jié)構(gòu)非常適合原位封裝和釋放客體藥物分子[28]。XiaosongWang[28,29]課題組采用微乳液周邊聚合(MEPP)的方法先后合成了中空的PB納米球和納米立方體，過程是金屬表面活性劑EPE-Fe與水相微乳液中的甲苯相互耦合形成膠束。JinhuaChen[30]等人通過CTAB/乙醇-水的膠束制備了納米管形貌的鈷鐵PBAs。上述幾種方法的合成流程如圖1.2所示[9]：圖1.2三種PBAs的合成方法示意圖1.2.2PB/PBAs的應(yīng)用作為一種古老的配位聚合物，PB及PBAs有著高度結(jié)構(gòu)可調(diào)的框架結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的孔隙率和合適的空腔大小，其應(yīng)用正在不斷被拓展。近年來，它們常常作為活性組分來構(gòu)建高效的電化學(xué)傳感器[2]；另外因其優(yōu)異的催化性能被大量應(yīng)用在能量轉(zhuǎn)換和儲存領(lǐng)域，如堿金屬離子電池的鋰離子、鈉離子等單價(jià)金屬電池或
蘭州大學(xué)碩士學(xué)位論文普魯士藍(lán)基電極材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用5者多價(jià)離子電池如鎳離子、鋅離子電池等。1.2.2.1電分析化學(xué)PB是一種非常高效的電極修飾材料，由于其易合成、低毒性、良好的生物相容性等特點(diǎn)，作為生物電化學(xué)傳感器廣泛應(yīng)用在生物醫(yī)藥領(lǐng)域和環(huán)境污染物的檢測分析方面[12]。(1)PB的電催化性質(zhì)普魯士藍(lán)的固有性質(zhì)帶來了優(yōu)越的電化學(xué)性能，1978年Neff首次通過電沉積PB到Pt片上具體地研究其電化學(xué)性質(zhì)[31-34]，得到廣為人知的兩對可逆氧化還原峰，如圖1.3所示，0.2V附近是普魯士藍(lán)和其還原形式——普魯士白(PB/PW)的氧化還原峰；0.9V處是普魯士藍(lán)和其氧化形式——柏林綠(PB/BG)之間的氧化還原峰。圖1.3PB在0.1MKCl中的典型循環(huán)伏安曲線(CV)這兩對氧化還原峰根據(jù)普魯士藍(lán)的不同形式而分別列出，如下所示[31,32,35]。可溶性PB的氧化還原過程[31]：0.2V：KFeIIIFeII(CN)6+e-+K+K2FeIIFeII(CN)6可溶性PBPW0.9V:KFeIIIFeII(CN)6K++e-+FeIIIFeIII(CN)6可溶性PBBG不可溶性PB的氧化還原過程[35]0.2V：Fe4III[FeII(CN)6]3+4e-+4K+K4Fe4II[FeII(CN)6]3不可溶性PBPW0.9V:Fe4III[FeII(CN)6]3+3A-3e-+Fe4III[FeIII(CN)6A]3不可溶性PBBGPB與BG、PW之間相互轉(zhuǎn)化實(shí)質(zhì)上是其結(jié)構(gòu)中混合價(jià)態(tài)鐵Fe3+/Fe2+的可逆轉(zhuǎn)
本文編號：3118751
【文章來源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：96 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
PB的晶體結(jié)構(gòu)示意圖
蘭州大學(xué)碩士學(xué)位論文普魯士藍(lán)基電極材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用4如QiangangFu[26]教授課題組以醋酸鈷氫氧化物、ZIF-67多面體和鈷-甘油這三種為前驅(qū)體分別得到了空心納米管、空心多面體和空心球結(jié)構(gòu)的鈷鐵PBAs。(2)軟模板法軟模板法合成過程主要通過乳化液滴的作用，兩大體系分別是水包油(O/W)和油包水(W/O)乳液體系[27]。具體過程是通過混合不相混溶的溶液和加入兩親性表面活性劑來制備穩(wěn)定的膠束。相比于硬模板法，軟模板法主要應(yīng)用在藥物靶向遞送和釋放方面，因?yàn)檫@種方法產(chǎn)生的中空結(jié)構(gòu)非常適合原位封裝和釋放客體藥物分子[28]。XiaosongWang[28,29]課題組采用微乳液周邊聚合(MEPP)的方法先后合成了中空的PB納米球和納米立方體，過程是金屬表面活性劑EPE-Fe與水相微乳液中的甲苯相互耦合形成膠束。JinhuaChen[30]等人通過CTAB/乙醇-水的膠束制備了納米管形貌的鈷鐵PBAs。上述幾種方法的合成流程如圖1.2所示[9]：圖1.2三種PBAs的合成方法示意圖1.2.2PB/PBAs的應(yīng)用作為一種古老的配位聚合物，PB及PBAs有著高度結(jié)構(gòu)可調(diào)的框架結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的孔隙率和合適的空腔大小，其應(yīng)用正在不斷被拓展。近年來，它們常常作為活性組分來構(gòu)建高效的電化學(xué)傳感器[2]；另外因其優(yōu)異的催化性能被大量應(yīng)用在能量轉(zhuǎn)換和儲存領(lǐng)域，如堿金屬離子電池的鋰離子、鈉離子等單價(jià)金屬電池或
蘭州大學(xué)碩士學(xué)位論文普魯士藍(lán)基電極材料的制備及其在電化學(xué)傳感器中的應(yīng)用5者多價(jià)離子電池如鎳離子、鋅離子電池等。1.2.2.1電分析化學(xué)PB是一種非常高效的電極修飾材料，由于其易合成、低毒性、良好的生物相容性等特點(diǎn)，作為生物電化學(xué)傳感器廣泛應(yīng)用在生物醫(yī)藥領(lǐng)域和環(huán)境污染物的檢測分析方面[12]。(1)PB的電催化性質(zhì)普魯士藍(lán)的固有性質(zhì)帶來了優(yōu)越的電化學(xué)性能，1978年Neff首次通過電沉積PB到Pt片上具體地研究其電化學(xué)性質(zhì)[31-34]，得到廣為人知的兩對可逆氧化還原峰，如圖1.3所示，0.2V附近是普魯士藍(lán)和其還原形式——普魯士白(PB/PW)的氧化還原峰；0.9V處是普魯士藍(lán)和其氧化形式——柏林綠(PB/BG)之間的氧化還原峰。圖1.3PB在0.1MKCl中的典型循環(huán)伏安曲線(CV)這兩對氧化還原峰根據(jù)普魯士藍(lán)的不同形式而分別列出，如下所示[31,32,35]。可溶性PB的氧化還原過程[31]：0.2V：KFeIIIFeII(CN)6+e-+K+K2FeIIFeII(CN)6可溶性PBPW0.9V:KFeIIIFeII(CN)6K++e-+FeIIIFeIII(CN)6可溶性PBBG不可溶性PB的氧化還原過程[35]0.2V：Fe4III[FeII(CN)6]3+4e-+4K+K4Fe4II[FeII(CN)6]3不可溶性PBPW0.9V:Fe4III[FeII(CN)6]3+3A-3e-+Fe4III[FeIII(CN)6A]3不可溶性PBBGPB與BG、PW之間相互轉(zhuǎn)化實(shí)質(zhì)上是其結(jié)構(gòu)中混合價(jià)態(tài)鐵Fe3+/Fe2+的可逆轉(zhuǎn)
本文編號：3118751
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