發(fā)布時(shí)間：2020-12-30 06:57

　　在生物體中不可缺失某些化學(xué)分子又稱信號(hào)分子,其結(jié)構(gòu)和功能的研究直接關(guān)系到人類在疾病早期診斷、臨床治療和藥物篩選等領(lǐng)域的發(fā)展。近年來,生物傳感器因其簡(jiǎn)單方便的優(yōu)越性成為了人們關(guān)注的焦點(diǎn),并且隨著對(duì)傳感器性能要求的逐漸提高,以及對(duì)簡(jiǎn)便設(shè)備的不斷需求,納米材料特別是具有獨(dú)特的物理或化學(xué)性能的半導(dǎo)體金屬氧化物得到了廣泛應(yīng)用。同時(shí),紙芯片具有低成本、易折疊和親水性等優(yōu)勢(shì),對(duì)紙基材料進(jìn)行改性功能化處理,構(gòu)筑便攜式的傳感器件,可實(shí)現(xiàn)醫(yī)學(xué)、食品、環(huán)保等領(lǐng)域的現(xiàn)場(chǎng)快速監(jiān)控。本文基于納米材料優(yōu)良的光電轉(zhuǎn)化特質(zhì),設(shè)計(jì)新型的半導(dǎo)體納米復(fù)合物作為電極,通過光電化學(xué)原理,構(gòu)建多功能電化學(xué)傳感器,實(shí)現(xiàn)對(duì)腫瘤的預(yù)測(cè)、診斷與治療過程的快速監(jiān)控。具體的研究工作如下:（1）基于紙材料的可折疊和多孔結(jié)構(gòu),制作具有親疏水特性的可控流體分離器作為生物分子傳輸通道,通過在紙基光電化學(xué)傳感器的工作區(qū)生長(zhǎng)氧化銅納米花/石墨烯復(fù)合物作為電極以及在反應(yīng)區(qū)設(shè)計(jì)生物分子的依次反應(yīng),避免光敏材料上因多重修飾所產(chǎn)生的空間位阻現(xiàn)象,實(shí)現(xiàn)輸出信號(hào)的級(jí)聯(lián)放大,進(jìn)而獲得高強(qiáng)度電流響應(yīng)。（2）利用水熱法在氟摻雜氧化錫玻璃上（FTO）合成制備高性能的鎳:羥基... 

【文章來源】：濟(jì)南大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：72 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

光電化學(xué)生物傳感器構(gòu)建過程原理圖

半導(dǎo)體納米復(fù)合物電極構(gòu)筑及其在電化學(xué)傳感中的應(yīng)用4光照射下窄帶隙半導(dǎo)體納米材料CdS發(fā)生電荷分離，導(dǎo)帶的光生電子有效遷移到TiO2上，而空穴被溶液中供體所消耗，電子傳向電極表面獲得更強(qiáng)的光電流（圖1.2）[41]。圖1.2CdS/TiO2在光照下的反應(yīng)機(jī)理圖1.2.2半導(dǎo)體納米復(fù)合物與生物分子相互作用的研究通過對(duì)納米材料在光激發(fā)下的電化學(xué)表現(xiàn)和光電轉(zhuǎn)換性能的全面研究，具有光敏活性的半導(dǎo)體納米材料相比其體相材料呈現(xiàn)出更加優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、催化及氣敏特質(zhì)，成為了目前的研發(fā)熱點(diǎn)[42,43]。其中，半導(dǎo)體納米復(fù)合物的發(fā)展涉及到物理、化學(xué)、生物和材料等多門學(xué)科，尤其是與生物學(xué)領(lǐng)域相結(jié)合的研究，引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者們的廣泛興趣。由于半導(dǎo)體納米復(fù)合物的高生物相容性，可以與生物分子如DNA、酶、抗原/抗體等獨(dú)特結(jié)構(gòu)進(jìn)行選擇性識(shí)別結(jié)合，構(gòu)筑具有協(xié)同功能和性質(zhì)的半導(dǎo)體納米生物復(fù)合體系，實(shí)現(xiàn)目標(biāo)物的高強(qiáng)度監(jiān)控。一般來說，單一納米粒子是不穩(wěn)定的，可以通過特有的技術(shù)將兩種能帶結(jié)構(gòu)相匹配的半導(dǎo)體耦合獲得新型的納米材料，再利用共價(jià)或非共價(jià)的方法將生物分子與半導(dǎo)體納米復(fù)合物綴合在一起[44,45]。Parak等人制備了表面硅烷化的CdSe/ZnO納米粒子，使其表現(xiàn)帶有不同極性的電荷，可以與多種生物官能團(tuán)（-COOH，-NH2，-SH）結(jié)合，擁有很好的水溶性和生物兼容性[46]。袁若團(tuán)隊(duì)制備了由銻化鎘量子點(diǎn)（CdTeQDs）和二氧化鈰（CeO2）納米材料構(gòu)建的光敏半導(dǎo)體復(fù)合物（CdTe/CeO2），所負(fù)載金納米粒子可以與含巰基的發(fā)夾DNA連接，通過DNA雜交前后電子傳遞情況實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)物miRNA-141的測(cè)定[47]。由于生物分子的氧化還原反應(yīng)發(fā)生在結(jié)構(gòu)內(nèi)部，與傳導(dǎo)界面直接完成電子轉(zhuǎn)移不是那么簡(jiǎn)單，具有獨(dú)特電子性質(zhì)的半導(dǎo)體納米復(fù)合物作為中間電子傳遞媒介被引入

半導(dǎo)體納米復(fù)合物電極構(gòu)筑及其在電化學(xué)傳感中的應(yīng)用6物測(cè)定的性能[55-57]。另外，由于紙的毛細(xì)管作用，可驅(qū)動(dòng)液體沿著親水通道發(fā)生流動(dòng)而不需要外部泵或其他電源輔助，并且基于紙張本身的質(zhì)地輕雹易折疊、便于保存和運(yùn)輸，微流控紙芯片作為良好的一次性紙基分析設(shè)備在食品檢測(cè)[58]、環(huán)境監(jiān)控[59]、臨床診斷[60]等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。1.3.2微流控紙芯片的發(fā)展趨勢(shì)關(guān)于紙芯片的發(fā)展歷程基本上可以追溯到1949年，Müller課題組通過熱熔蠟的特殊手段處理濾紙，構(gòu)建了能夠?qū)崿F(xiàn)混合顏料洗脫的紙基薄層色譜。從此紙基即時(shí)診斷裝置開始陸續(xù)出現(xiàn)，最具代表性的是首個(gè)家用早孕檢測(cè)盒被發(fā)明并應(yīng)用于市常但由于對(duì)樣品的需求量大、穩(wěn)定性不高、精度低等缺陷限制了其在紙基分析領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。直到2007年，Martinez等人運(yùn)用光刻膠手段在濾紙?zhí)囟▍^(qū)域構(gòu)建疏水隔離帶，形成了具有親疏水通道的二維（2D）紙基檢測(cè)設(shè)備，成為紙芯片發(fā)展進(jìn)程中的一塊里程碑（圖1.3A）[61]。隨后該課題組設(shè)計(jì)了首個(gè)高通量三維（3D）紙芯片，利用雙面膠疊加法在兩層紙張之間設(shè)計(jì)流體傳輸通道，并與移動(dòng)設(shè)備相結(jié)合，同時(shí)進(jìn)行葡萄糖和蛋白質(zhì)的快速且定量監(jiān)測(cè)，為發(fā)展中國(guó)家的環(huán)境樣品測(cè)定奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)（圖1.3B）[62]。圖1.3（A）光刻膠技術(shù)制備2D紙芯片的流程圖，（B）雙面膠疊加法制備3D紙芯片的流程圖2011年，Crook課題組基于折紙?jiān)碇谱髁艘环N3D紙微流控裝置（oPADs）。整個(gè)設(shè)備是在一張平整的紙上，沿著用單一的光刻法定義的框架折疊組裝而成[63]。該設(shè)計(jì)的優(yōu)勢(shì)在于可以通過簡(jiǎn)單地手工操作折疊每一層并隨時(shí)還原為初始結(jié)構(gòu)狀態(tài)，過程中不需要膠帶輔助，為設(shè)備的組裝節(jié)省了時(shí)間，以及避免了實(shí)驗(yàn)中樣品間交叉污染和非特異性


本文編號(hào)：2947207