【摘要】：隨著公眾健康意識(shí)的不斷提高,對(duì)食品等的安全性要求也越來(lái)越高。為滿足對(duì)食品內(nèi)殘留有害物的精確、快速檢測(cè),需要開發(fā)研究新的檢測(cè)技術(shù)。在此背景下,納米傳感器檢測(cè)技術(shù)的研究正受到廣泛關(guān)注。論文針對(duì)飲用水等中存在的幾種常見有害物(次氯酸鹽、對(duì)苯二酚和雙氧水)的檢測(cè),通過理論分析和試驗(yàn)研究,基于硅量子點(diǎn)納米敏感材料和新型傳感技術(shù),制備了具有優(yōu)異光學(xué)性能的熒光硅量子點(diǎn),并設(shè)計(jì)了簡(jiǎn)便快捷、高靈敏性和高選擇性的檢測(cè)方法。主要內(nèi)容如下:1.引入N-[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]-乙二胺)和鄰苯二酚作為初始反應(yīng)物,通過簡(jiǎn)單的水熱法合成具有優(yōu)異性能的硅量子點(diǎn)(SiQD)。用透射電子顯微鏡、傅里葉變換紅外光譜和X射線光電子能譜來(lái)表征量子點(diǎn)的形態(tài)和結(jié)構(gòu)。由于SiQD(供體)到銀納米粒子(受體)的表面能量轉(zhuǎn)移(SPEET),銀納米粒子可以猝滅SiQD的熒光。在加入次氯酸鹽(ClO~-)后,ClO~-能夠蝕刻銀納米粒子,從而釋放出SiQD并恢復(fù)SiQD的熒光。該傳感系統(tǒng)具有許多優(yōu)點(diǎn),例如較寬的線性檢測(cè)范圍,較高的靈敏度和優(yōu)異的選擇性。在最優(yōu)條件下,對(duì)ClO~-檢測(cè)的的線性范圍為0.1μM-100.0μM,檢測(cè)極限為0.08μM。2.通過簡(jiǎn)單的水熱法制備鄰苯二酚(CC)穩(wěn)定的硅量子點(diǎn)(C-SiQDs),同時(shí)使用C-SiQDs作為催化劑和熒光指示劑,成功開發(fā)了一種新型納米傳感平臺(tái),可選擇性地檢測(cè)對(duì)苯二酚(p-DHB)。在檢測(cè)p-DHB的過程中,C-SiQDs可以催化p-DHB氧化形成苯醌(BQ)。BQ的形成導(dǎo)致溶液顏色從淺黃色變?yōu)樯钭厣褺Q能有效地淬滅C-SiQDs的熒光。對(duì)于干擾物CC,由于其對(duì)量子點(diǎn)表面的CC空間位阻效應(yīng)很大,因此不能接觸C-SiQD表面,從而限制了CC的氧化和BQ的產(chǎn)生,導(dǎo)致所得到的C-SiQD沒有對(duì)CC響應(yīng)。同時(shí),開發(fā)的納米傳感器還可以避免各種其他可能的干擾。在最優(yōu)條件下,對(duì)p-DHB的檢測(cè)線性范圍為0.01μM-50.0μM,檢測(cè)極限為4.0 nM。該基于C-SiQDs的雙信號(hào)傳感器可適用于高選擇性和靈敏的的檢測(cè)各種水樣中痕量p-DHB。3.通過(N-[3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基]-乙二胺)(DAMO)和鄰苯二酚水熱反應(yīng)合成了具有良好熒光穩(wěn)定性、水溶性和生物相容性的硅量子點(diǎn)(SiQDs)。在加入過氧化氫(H_2O_2)后,SiQDs的熒光由于電子轉(zhuǎn)移被迅速的淬滅。該方法能高選擇性和高靈敏度的檢測(cè)H_2O_2。在最優(yōu)條件下,獲得了對(duì)H_2O_2的線性檢測(cè)范圍為0.5μM-100.0μM,檢測(cè)極限為0.2μM。該方法成功應(yīng)用于自來(lái)水和湖水中檢測(cè)H_2O_2。
【圖文】：

和有機(jī)染料[77]。同時(shí)，據(jù)報(bào)道，使用硼氫化鈉作為還原劑制備的 AgNP 物被 ClO-作為氧化劑蝕刻[78]�；谝陨险撌觯谶@項(xiàng)工作中，我們首先通過水熱法加熱鄰苯二酚和（三甲氧基甲硅烷基）丙基]-乙二胺（DAMO）的混合物合成 SiQD，并建新的 SiQDs / AgNPs 納米復(fù)合物。將硝酸銀和硼氫化鈉加入 SiQD 溶2.1)。最后，我們成功地設(shè)計(jì)了一種用于 ClO-的開啟熒光探針。簡(jiǎn)而言之它們密性，SiQD 的熒光可以被 AgNP 猝滅，導(dǎo)致從 SiQD（供體）到 Ag體）的表面等離子體增強(qiáng)的能量轉(zhuǎn)移（SPEET）。在 ClO-存在時(shí)，，由于其能力，AgNP 可被 ClO-蝕刻。這導(dǎo)致 SiQD 被 AgNPs 釋放同時(shí) SiQD 熒光通過熒光信號(hào)變化可以定量分析 ClO-。所提出的熒光開啟傳感器對(duì)水溶實(shí)自來(lái)水和池水樣品中的 ClO-具有良好的靈敏度和選擇性。據(jù)我們所知第一次報(bào)告開啟熒光傳感器用來(lái)檢測(cè) ClO-。因此，我們的研究可能會(huì)引方法來(lái)檢測(cè) ClO-。

圖 2.2 (a)SiQDs 的透射電子顯微鏡圖片，(b)SiQDs 的透射電鏡粒徑分布圖，(c) SiQDs 的動(dòng)態(tài)光散射粒徑分布圖，(d)SiQDs 的能量分散光譜圖，(e)SiQDs 的紅外光譜圖。Figure 2.2 (a) TEM image, (b) TEM diameter distribution, (c) DLS, (d) EDS pattern, and (e)FT-IR spectrum of the SiQDs.進(jìn)行 XPS 測(cè)量以進(jìn)一步研究所獲得的 SiQD 的表面組成（圖 2.3）。 從圖2.3a 中注意到，C 1s，N 1s，O 1s，Si 2p 和 Si 2s 的峰位于 283.7,399.1,532.1,101.3和 152.1eV。N 1s 的高分辨率 XPS 光譜（圖 2.3b）呈現(xiàn)三個(gè)擬合峰，中心為 397.8eV（N-Si），398.9 eV（CNC），以及 400.5 eV（N-（C）3），表明 N 存在有三種形式。530.6和531.8eV處的兩個(gè)峰歸因于O 1s的XPS光譜中的Si-O（圖2.3c），并且 532.3eV 處的峰歸因于 C-O[83]。 在 102.4,101.7 和 101.1eV 處觀察到 Si 2p的結(jié)合能（圖 2.3d），它們分別與 Si-O，Si-N 和 Si-C 基團(tuán)相連[84]。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O657.3;TP212;O613.72

【參考文獻(xiàn)】

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1 周健洪,黎暉,宋述財(cái),陳津巖,杜少輝,李伊為,陳東風(fēng);過氧化氫對(duì)骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞增殖活性的影響[J];廣東醫(yī)學(xué);2005年09期

2 古映瑩,李丹;碘量法和鈰量法測(cè)定過氧化氫的研究[J];湖南理工學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2005年03期

本文編號(hào)：2708078