【摘要】：生物活性分子是構(gòu)成生命的基礎(chǔ)物質(zhì),在生命過(guò)程中表現(xiàn)出重要的生理活性或與生物體病變相關(guān),對(duì)其分析檢測(cè)是生命科學(xué)研究的首要任務(wù)。生物傳感器是現(xiàn)代生命科學(xué)走向精準(zhǔn)化研究的重要組成部分,是各種生物分子識(shí)別、檢測(cè)、分離、顯影的主要手段。摻雜量子點(diǎn)由于其優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì),且生物相容性好、生物毒性低,被廣泛應(yīng)用于光學(xué)生物傳感器的構(gòu)建。其中Mn摻雜ZnS量子點(diǎn)(Mn-ZnS)構(gòu)建的光學(xué)傳感器具有獨(dú)特的室溫磷光(RTP),可以避免生物自體熒光的干擾,對(duì)于成分復(fù)雜、熒光背景強(qiáng)的生物樣品非常適用。本文采用適當(dāng)?shù)男揎梽⿲?duì)Mn-ZnS量子點(diǎn)表面功能化,構(gòu)建具有RTP特性的光學(xué)生物傳感器,實(shí)現(xiàn)了對(duì)生物大分子(多糖、蛋白質(zhì)、酶活性)的靈敏檢測(cè),并對(duì)其在實(shí)際生物樣品中的應(yīng)用性能進(jìn)行分析,具體工作如下:1.以PDAD(聚二烯二甲基氯化銨)作為修飾劑包裹在Mn-ZnS量子點(diǎn)表面,構(gòu)建PDAD-Mn-ZnS量子點(diǎn)納米復(fù)合物,并將其作為RTP磷光生物傳感器用于透明質(zhì)酸檢測(cè)。PDAD-Mn-ZnS量子點(diǎn)納米復(fù)合與透明質(zhì)酸之間存在強(qiáng)烈的靜電相互作用,導(dǎo)致PDAD-Mn-ZnS量子點(diǎn)納米復(fù)合物與透明質(zhì)酸之間的聚集,從而增強(qiáng)了量子點(diǎn)的RTP。在一定范圍內(nèi),RTP的增強(qiáng)與透明質(zhì)酸濃度相關(guān)。在此基礎(chǔ)上,建立了一種用于透明質(zhì)酸檢測(cè)的高性能磷光傳感器,傳感器的檢出限為0.03μg m L-1,檢測(cè)范圍為0.08~2.8μg m L-1。該傳感器用于透明質(zhì)酸滴眼液和血清中透明質(zhì)酸含量的快速檢測(cè),無(wú)需復(fù)雜的樣品預(yù)處理過(guò)程。2.通過(guò)磷光共振能量轉(zhuǎn)移(PRET)原理構(gòu)建了PDAD修飾的Mn-ZnS量子點(diǎn)(PDAD-QDs)/DNA-ROX納米復(fù)合物,并將其作為微球菌核酸酶活性檢測(cè)的光學(xué)生物傳感器。該傳感器以PDAD-QDs作為能量供體,以ROX單標(biāo)記的寡核苷酸為能量受體,通過(guò)靜電相互作用引起PRET,導(dǎo)致量子點(diǎn)RTP強(qiáng)度降低。當(dāng)微球菌核酸酶存在時(shí),DNA-ROX可以被有效降解成小片段,降解后的DNA小片段與PDAD-QDs的靜電相互作用減弱,從而降低量子點(diǎn)和ROX之間的PRET效率,PDAD-QDs磷光強(qiáng)度隨著微球菌核酸酶活性的增加而逐漸增加,據(jù)此建立了檢測(cè)微球菌核酸酶活性的RTP傳感器。在優(yōu)化的條件下,PDAD-QDs的RTP強(qiáng)度變化(△RTP)與微球菌核酸酶活性的對(duì)數(shù)成良好的線性關(guān)系,檢測(cè)范圍為2×10-3~8.0×10-2 U m L-1,檢出限為6×10-4 U m L-1。并且該傳感器可用于金黃色葡萄球菌培養(yǎng)基中微球菌核酸酶的測(cè)定。3.通過(guò)光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移原理構(gòu)建了MPA(三巰基丙酸)包裹Mn-ZnS量子點(diǎn)/Eu3+納米復(fù)合物,并以AMP(一磷酸腺苷)為底物,設(shè)計(jì)了一個(gè)方便有效的監(jiān)測(cè)堿性磷酸酶活性水平的光學(xué)生物傳感器。Eu3+作為猝滅劑能夠與Mn-ZnS量子點(diǎn)表面上的羧基配位,形成Mn-ZnS QDs/Eu3+納米復(fù)合物。體系中加入AMP與ALP后,在ALP水解催化下,AMP可快速轉(zhuǎn)化為磷酸根離子,由于磷酸根離子與Eu3+可以形成更加穩(wěn)定的復(fù)合物,使得Eu3+從Mn-ZnS量子點(diǎn)表面解附,Mn-ZnS量子點(diǎn)磷光恢復(fù)。在優(yōu)化的條件下,Mn-ZnS量子點(diǎn)的RTP強(qiáng)度變化(△RTP)與ALP活性對(duì)數(shù)成良好的線性關(guān)系,檢測(cè)范圍為0.15~18 U L-1,檢出限為0.065 U L-1。該磷光檢測(cè)法在生物體液樣品檢測(cè)中對(duì)ALP具有很高的敏感性,且可避免生物自體熒光和散射光的干擾。4.通過(guò)靜電自組裝制備了PEI包裹Mn-ZnS(PEI-Mn-ZnS)量子點(diǎn)/CBD(PEI:聚二烯二甲基氯化銨;CBD:細(xì)胞色素C適配體DNA)納米復(fù)合物,并將其作為室溫磷光傳感器用于細(xì)胞色素C檢測(cè)。由于細(xì)胞色素C與CBD的特異識(shí)別能力,形成PEI-Mn-ZnS/CBD/Cyt c三元復(fù)合物,細(xì)胞色素C作為電子受體,與量子點(diǎn)發(fā)生電子轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致RTP猝滅。由此建立了一種用于細(xì)胞色素C檢測(cè)的光學(xué)生物傳感器,檢測(cè)范圍為0.166~9.96μM,檢出限為0.074μM。該傳感器基于適配體介導(dǎo),實(shí)現(xiàn)了細(xì)胞色素C的檢測(cè),設(shè)計(jì)簡(jiǎn)單,特異性強(qiáng)。
【圖文】：

光學(xué)元件得到了極大的重視。此外，在作為光學(xué)生物傳感器構(gòu)建的主要納米材學(xué)家特別關(guān)注的有三個(gè)特有的光學(xué)性質(zhì)：激發(fā)光譜寬、發(fā)射光譜可調(diào)和斯托克。量子點(diǎn)電子從基態(tài)跳躍到激發(fā)態(tài)所需能量可來(lái)自外部光源，如紫外光。量子點(diǎn)子和雙光子吸收截面大的寬吸收，激發(fā)光譜寬，同一量子點(diǎn)利用不同波長(zhǎng)均能外到近紅外（NIR）范圍的窄對(duì)稱光致發(fā)光。激發(fā)態(tài)量子點(diǎn)不穩(wěn)定，電子必須從激發(fā)態(tài)回到基態(tài)的距離稱為帶隙。當(dāng)帶隙較發(fā)射更多能量。較小的量子點(diǎn)具有較大的帶隙，因此，由于發(fā)射更高頻率的波量），他們的光更偏向于藍(lán)光。較大的量子點(diǎn)具有較小的帶隙，，因此他們發(fā)出于紅光，因?yàn)榘l(fā)射頻率較低[14]。納米技術(shù)的進(jìn)步使在生產(chǎn)過(guò)程中控制量子點(diǎn)尺寸為 2-6 納米的新型高熒光均勻的半導(dǎo)體量子點(diǎn)，用同一波長(zhǎng)也可激發(fā)不同點(diǎn)產(chǎn)生不同顏色，如圖 1-1[14,15]所示，可以實(shí)現(xiàn)多色標(biāo)記。

在生物領(lǐng)域有很好的應(yīng)用。除以上兩種方法外，綠色環(huán)保的生物合成法近年來(lái)受到了研究人員的重視。如圖1-2[28,29]所示，生物合成法，以活體生物系統(tǒng)作為量子點(diǎn)的合成平臺(tái)主要通過(guò)金屬離子刺激，在溫和和高度組織化的細(xì)胞環(huán)境中發(fā)生內(nèi)在生化耦合，生成量子點(diǎn)。目前已成功用于合成量子點(diǎn)的生物體系主要有：細(xì)菌[29-31]、藻類[28,32]、真菌[33]和蚯蚓[34]。生物體內(nèi)形成的量子點(diǎn)是細(xì)胞新陳代謝的產(chǎn)物，量子點(diǎn)合成過(guò)程中能量消耗少，合成量子點(diǎn)水溶性好，生物相容性好，且生物毒性低，是生物傳感器開發(fā)的新途徑。
【學(xué)位授予單位】：山西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.3;TP212

【相似文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 趙辰;張哲娟;郭俊;胡強(qiáng);孫卓;樸賢卿;;量子點(diǎn)材料的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J];人工晶體學(xué)報(bào);2018年12期

2 一丁;;三星助推量子點(diǎn)電視普及[J];電器;2017年12期

3 黎紅;譚宏成;王敏;楊麗君;;氮摻雜枸杞碳量子點(diǎn)的光譜性質(zhì)及磁性量子點(diǎn)制備初探[J];樂(lè)山師范學(xué)院學(xué)報(bào);2017年12期

4 劉禹杉;李偉;吳鵬;劉守新;;水熱炭化制備碳量子點(diǎn)及其應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2018年04期

5 ;量子點(diǎn)的發(fā)展歷程[J];電子元器件與信息技術(shù);2018年01期

6 韋星明;王榮芳;謝君;李金瓊;江嘉穎;;CdSe:Mn量子點(diǎn)的制備及發(fā)光性能研究[J];廣東化工;2018年11期

7 陳天琳;;量子點(diǎn)電視的設(shè)計(jì)技術(shù)與發(fā)展現(xiàn)況分析[J];科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新;2018年25期

8 江洋;張鼎晟子;徐宏;古宏晨;;多重量子點(diǎn)編碼微球的高效制備與表征[J];上海交通大學(xué)學(xué)報(bào);2016年11期

9 姜杰;嚴(yán)一楠;李士浩;何丹農(nóng);;碳量子點(diǎn)的制備及其在生物領(lǐng)域的應(yīng)用[J];現(xiàn)代制造技術(shù)與裝備;2017年01期

10 李敏;程朝歌;吳琪琳;;山竹殼基熒光碳量子點(diǎn)制備[J];高科技纖維與應(yīng)用;2017年01期

相關(guān)會(huì)議論文 前10條

1 慈吉良;王超;吳敏;黃勇;;氮摻雜碳量子點(diǎn)的綠色制備及應(yīng)用[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)2017全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)摘要集——主題H：光電功能高分子[C];2017年

2 梁相永;汪露;常智義;李幫經(jīng);張晟;;一種含量子點(diǎn)干凝膠的制備[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第十六屆膠體與界面化學(xué)會(huì)議論文摘要集——第二分會(huì)：功能微納米材料[C];2017年

3 曹佳浩;張漢杰;李東升;楊德仁;;等離激元調(diào)控硅量子點(diǎn)發(fā)光及能量傳遞[A];第十二屆全國(guó)硅基光電子材料及器件研討會(huì)會(huì)議論文集[C];2017年

4 林澤文;林圳旭;黃銳;張毅;宋捷;李紅亮;徐駿;陳坤基;;基于氮、氧修飾的高密度硅量子點(diǎn)的近紅外光發(fā)射調(diào)控與光增益特性[A];第十二屆全國(guó)硅基光電子材料及器件研討會(huì)會(huì)議論文集[C];2017年

5 樊春海;汪聯(lián)輝;黃慶;何耀;宋世平;;幾種熒光量子點(diǎn)的制備、修飾及生物檢測(cè)方法研究[A];中國(guó)分析測(cè)試協(xié)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)發(fā)展回顧[C];2015年

6 王進(jìn)平;李春;劉衛(wèi)儉;;碳量子點(diǎn)的合成及其在植物病原菌成像中的應(yīng)用[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第30屆學(xué)術(shù)年會(huì)摘要集-第三分會(huì)：納米傳感新原理新方法[C];2016年

7 張?jiān)?糜嵐;熊蓉玲;陳暨耀;王培南;;水溶熒光量子點(diǎn)在細(xì)胞內(nèi)的分布和細(xì)胞間的傳輸[A];上海市激光學(xué)會(huì)2009年學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2009年

8 熊煥明;;光致發(fā)光的氧化鋅量子點(diǎn)[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第04分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

9 宋濤;逯超亮;宮曉群;楊秋花;李云紅;常津;;量子點(diǎn)熒光編碼微球的制備[A];天津市生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)第30次學(xué)術(shù)年會(huì)暨生物醫(yī)學(xué)工程前沿科學(xué)研討會(huì)論文集[C];2010年

10 楊久敏;宮曉群;張琦;宋濤;劉鐵根;李迎新;常津;;小波變換在量子點(diǎn)編碼識(shí)別中的應(yīng)用[A];天津市生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)第30次學(xué)術(shù)年會(huì)暨生物醫(yī)學(xué)工程前沿科學(xué)研討會(huì)論文集[C];2010年

相關(guān)重要報(bào)紙文章 前10條

1 記者 田學(xué)科;突破!量子點(diǎn)控制方法找到[N];科技日?qǐng)?bào);2019年

2 記者 曲照貴;天大首創(chuàng)零污染量子點(diǎn)合成工藝[N];中國(guó)化工報(bào);2013年

3 記者 金朝力;量子點(diǎn)電視中國(guó)市場(chǎng)翻倍增長(zhǎng)[N];北京商報(bào);2017年

4 本報(bào)記者 崔爽;從量子點(diǎn)到量子環(huán) 改變的不只一個(gè)字[N];科技日?qǐng)?bào);2018年

5 本報(bào)記者 閔杰;再現(xiàn)“小陽(yáng)春” 量子點(diǎn)電視好時(shí)光還有多少年？[N];中國(guó)電子報(bào);2018年

6 李鋒白;2018年量子點(diǎn)電視銷售額預(yù)計(jì)突破110億[N];中國(guó)工業(yè)報(bào);2018年

7 本報(bào)記者 丁瑩;產(chǎn)品升級(jí)技術(shù)煥新[N];中國(guó)質(zhì)量報(bào);2018年

8 北京商報(bào)記者 金朝力;量子點(diǎn)電視領(lǐng)跑中高端彩電市場(chǎng)[N];北京商報(bào);2018年

9 曹開放;發(fā)力渠道建設(shè) 風(fēng)行電視全力普及量子點(diǎn)電視[N];民營(yíng)經(jīng)濟(jì)報(bào);2018年

10 周f ;量子點(diǎn)電視站上彩電消費(fèi)新風(fēng)口[N];中華工商時(shí)報(bào);2018年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 栗東霞;生物活性分子磷光傳感器構(gòu)建及機(jī)理研究[D];山西師范大學(xué);2018年

2 何艷華;氧化石墨烯量子點(diǎn)納米復(fù)合材料的制備及其在生化分析中的應(yīng)用研究[D];山西師范大學(xué);2018年

3 陳黎;多金屬氧酸鹽及其衍生物在染料/量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池中的應(yīng)用研究[D];東北師范大學(xué);2018年

4 郭瀟瀟;碳化硅納米顆粒的制備、發(fā)光性質(zhì)及相變的研究[D];東南大學(xué);2017年

5 陳振華;新型量子點(diǎn)納米材料在免疫診斷領(lǐng)域的研發(fā)與應(yīng)用[D];南方醫(yī)科大學(xué);2018年

6 崔銀花;生物合成硫族納米材料的機(jī)理、調(diào)控及應(yīng)用[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2018年

7 杜婷;基于量子點(diǎn)抗豬病毒材料的體外篩選及分子機(jī)制研究[D];華中農(nóng)業(yè)大學(xué);2018年

8 盧坤媛;高效PbX量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池研究[D];蘇州大學(xué);2017年

9 善德（Syed Niaz Ali Shah）;基于納米量子點(diǎn)增強(qiáng)過(guò)氧化氫與亞硫酸氫根、高碘酸根與芬頓反應(yīng)體系的化學(xué)發(fā)光效應(yīng)研究[D];清華大學(xué);2017年

10 鄧祥意;鋸末熱解同步還原大洋錳結(jié)核及焦油制備碳量子點(diǎn)的研究[D];北京科技大學(xué);2019年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 戴彬;熒光碳量子點(diǎn)的合成與表征及其光電器件應(yīng)用研究[D];中國(guó)計(jì)量大學(xué);2017年

2 徐潔;基于g-C_3N_4的納米光催化劑的制備及其光催化性能研究[D];江蘇科技大學(xué);2018年

3 沈小麗;量子點(diǎn)分子印跡復(fù)合材料的制備及其在四溴雙酚A快速檢測(cè)中的應(yīng)用研究[D];華中科技大學(xué);2017年

4 李鵬鵬;碳量子點(diǎn)/氮化碳/鹵氧鉍復(fù)合材料的制備及光催化性能研究[D];江蘇大學(xué);2018年

5 施婭穎;基于量子點(diǎn)的光電化學(xué)傳感器的構(gòu)建與應(yīng)用[D];浙江師范大學(xué);2018年

6 吳昊;液相剝離法大規(guī)模制備銻烯量子點(diǎn)及其非線性光學(xué)效應(yīng)研究[D];南京理工大學(xué);2018年

7 蔡黎;兩種卟啉基-2D-MOF的合成及其在CO_2還原中的應(yīng)用[D];南京理工大學(xué);2018年

8 李澤林;基于PbSe量子點(diǎn)的F-P干涉儀特性及應(yīng)用研究[D];浙江工業(yè)大學(xué);2017年

9 吳楠;量子點(diǎn)—表面等離子體波導(dǎo)系統(tǒng)中單向無(wú)反射性質(zhì)的研究[D];延邊大學(xué);2018年

10 王康;稀土摻雜的全無(wú)機(jī)鈣鈦礦量子點(diǎn)熒光溫敏特性研究[D];北京交通大學(xué);2018年

本文編號(hào)：2639542