【摘要】：多孔材料發(fā)展至今,從無機到有機,從單體小分子到聚合物,從單一材料到復合材料,多孔材料的足跡已經(jīng)遍布整個材料化學領域。多孔有機聚合物材料作為多孔材料家族中新興而年輕的一員,在科研人員的廣泛關注和研究下,在氣體吸附與分離、非均相催化、生物化學傳感以及光電材料等領域得到了迅猛發(fā)展。在眾多多孔有機聚合物材料中,共價有機骨架材料(COFs)兼?zhèn)溆行虻目捉Y構和良好的結晶性。無定形的共價有機聚合物材料(COPs)具有高比表面積、易修飾的孔結構、超強的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性,引起了廣泛的研究熱潮。而對于制備生物傳感器的材料來講,關于多孔有機聚合物材料的應用極少。鑒于這兩點,本論文設計及合成了一種新型的共價有機聚合物材料(FePor-TFPA-COP)和一種新型的共價有機框架材料(D-T-COF),并且對它們的結構進行了表征,對其性質進行了系統(tǒng)研究,并設計了兩種類型的生物免疫傳感器,將其用于甲胎蛋白的定量檢測。論文具體論述了兩個方面的工作:1.通過吡咯和三(4-甲酰基苯基)胺(TFPA)之間芳香取代反應合成了基于鐵卟啉的共價有機聚合物,FePor-TFPA-COP。構筑單元的三角錐形結構使FePor-TFPA-COP形成三維結構,因而具有更大的表面積和豐富的表面催化活性位點。FePor-TFPA-COP在H2O2存在下表現(xiàn)出對于經(jīng)典的過氧化物酶底物3,3',5,5'-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)的強的內(nèi)在過氧化物酶活性。與辣根過氧化物酶(HRP)相比,FePor-TFPA-COP具有易儲存、高靈敏度,以及在惡劣條件下顯著的化學和催化穩(wěn)定性,這保證了測量的準確性和可靠性。首先建立了基于FePor-TFPA-COP的比色免疫傳感器,用于甲胎蛋白(AFP)的檢測,其線性響應范圍為5 pg/mL至100ng/mL,檢測限為1pg/mL。同時對實際血清樣本中的AFP進行了檢測,得到了比較理想的結果,表明該傳感器的特異性、靈敏度、實驗重復性和穩(wěn)定性良好。2.以DHNDA和TAPB作為基本結構單元,通過席夫堿反應,以溶劑熱法合成了具有高比表面積的新型共價有機框架材料,命名為D-T-COF。同時,通過一系列表征手段證明了材料的有序結構和組成成分,并觀察其形貌。通過原位生長策略,讓D-T-COF材料直接生長在ITO襯底上,研究了其光電性質。憑借出色的光電流信號,我們設計了一種簡單的無標記的PEC免疫傳感器檢測AFP抗原濃度。在5 ng/mL到50 ng/mL的濃度范圍內(nèi),該PEC免疫傳感器顯示出良好的線性特征。此外,該傳感器也具有良好的特異性和穩(wěn)定性。
[Abstract]:Since the development of porous materials, from inorganic to organic, from monomers to polymers, from single materials to composite materials, the footprints of porous materials have spread all over the field of material chemistry. As a new and young member of the porous material family, porous organic polymer materials are widely concerned and studied by researchers, in gas adsorption and separation, heterogeneous catalysis. Biochemistry sensing and optoelectronic materials have been developed rapidly. Among many porous organic polymer materials, the covalent organic skeleton material (COFs) has both ordered pore structure and good crystallinity. Amorphous covalent organic polymer (COPs) with high specific surface area, easy to modify pore structure, super thermal stability and chemical stability, has caused a wide range of research. However, there are few applications of porous organic polymer materials for the preparation of biosensors. In view of these two points, a new covalent organic polymer material (FePor-TFPA-COP) and a new covalent organic frame material (D-T-COF) were designed and synthesized in this paper, and their structures were characterized and their properties were systematically studied. Two types of biosensors were designed for quantitative detection of alpha-fetoprotein. The paper specifically discusses two aspects of work: 1. FePor-TFPA-COP, a covalent organic polymer based on iron porphyrin, was synthesized by aromatic substitution reaction between pyrrole and tris (4-formylphenyl) amine (TFPA). The triangular conical structure of the building unit causes the FePor-TFPA-COP to form a three-dimensional structure. In the presence of H2O2, FePor-TFPA-cop showed a strong intrinsic peroxidase activity to the classical peroxidase substrate (3O3O3O5O5O5, TMB), and thus had a larger surface area and a rich surface catalytic activity site, I. e., FePor-TFPA-cop showed strong intrinsic peroxidase activity in the presence of H2O2. Compared with horseradish peroxidase (HRP), FePor-TFPA-cop has the advantages of easy storage, high sensitivity, and remarkable chemical and catalytic stability under harsh conditions, which ensures the accuracy and reliability of the measurement. Firstly, a colorimetric immunosensor based on FePor-TFPA-COP was established for the detection of alpha-fetoprotein (AFP). The linear response range was from 5 pg/mL to 100 ng / mL, and the detection limit was 1 PG / mL. At the same time, the AFP in the actual serum samples was detected, and the satisfactory results were obtained, indicating the specificity, sensitivity, experimental repeatability and stability of the sensor. 2. A novel covalent organic frame material with high specific surface area was synthesized by Schiff base reaction with DHNDA and TAPB as the basic structure unit and named D-T-COF. At the same time, the ordered structure and composition of the material were proved by a series of characterization methods, and its morphology was observed. The optoelectronic properties of D-T-COF materials grown on ITO substrates were investigated by in situ growth strategy. With excellent photocurrent signal, we designed a simple unlabeled PEC immunosensor to detect AFP antigen concentration. In the range of 5 ng/mL to 50 ng/mL, the PEC immunosensor showed good linear characteristics. In addition, the sensor also has good specificity and stability.
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TQ317;TP212.3

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本文編號：2205744