發(fā)布時間：2018-03-09 02:37

  本文選題：電致化學(xué)發(fā)光　切入點：酶生物傳感器　出處：《西南大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：酶生物傳感器以固定化酶膜為生物識別元件,修飾電極為信號轉(zhuǎn)換器件,通過酶促反應(yīng)改變電化學(xué)信號,從而實現(xiàn)檢測。電致化學(xué)發(fā)光(簡稱ECL)是指發(fā)光物質(zhì)在電極表面經(jīng)由電化學(xué)和化學(xué)發(fā)光后,形成高能的激發(fā)態(tài),再經(jīng)弛豫而產(chǎn)生光的過程。ECL酶生物傳感器是ECL檢測技術(shù)與酶促反應(yīng)相結(jié)合的新型傳感器,不僅具有酶生物傳感器的高度專一性和選擇性催化的功能,還具有ECL技術(shù)的操作簡便快速、靈敏度高和背景信號低等優(yōu)點。氧化還原酶的酶促反應(yīng)一般都會消耗溶解氧(O_2),產(chǎn)生過氧化氫(H_2O_2)。而O_2和H_2O_2常作為許多ECL發(fā)光物質(zhì)的共反應(yīng)試劑,因此可以通過消耗O_2或產(chǎn)生H_2O_2以減弱或增強(qiáng)ECL信號,從而實現(xiàn)對酶促反應(yīng)底物(或酶抑制劑)的檢測。傳統(tǒng)的檢測酶促反應(yīng)底物或酶抑制劑的ECL生物傳感器大多采用魯米諾-過氧化氫(luminol-H_2O_2)或CdTe量子點-氧氣(CdTe QDs-O_2)發(fā)光體系。本論文構(gòu)建了基于luminol-H_2O_2和共軛聚合物納米顆粒-H_2O_2(PFO-H_2O_2)體系的單信號ECL傳感器,分別實現(xiàn)了對乳酸和膽堿的測定。還結(jié)合PFO-H_2O_2與CdTe QDs-O_2 ECL體系構(gòu)建了新型的比率型ECL生物傳感器檢測酶抑制劑有機(jī)磷。主要研究如下:1.基于氮化碳納米片-氯化血紅素納米復(fù)合物和空心納米金顆粒構(gòu)建電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器檢測乳酸本研究結(jié)合氮化碳(g-C3N4)納米片、氯化血紅素(hemin)和空心納米金顆粒(HGNPs)構(gòu)建了一新型的ECL生物傳感器檢測乳酸。首先,在600°C高溫下聚合三聚氰胺得到塊狀的g-C3N4,通過超聲輔助液相剝離法制備g-C3N4納米片。然后,制備g-C3N4納米片和hemin的納米復(fù)合物(g-C3N4/hemin)并將其修飾于玻碳電極上。隨后,HGNPs自組裝到電極上,進(jìn)一步吸附乳酸氧化酶以制得乳酸生物傳感器。由于g-C3N4/hemin和HGNPs對luminol-H_2O_2體系具有良好的催化作用,在線性范圍1.7×10-8~5.0×10-4mol·L-1內(nèi),制備的生物傳感器對乳酸呈現(xiàn)了良好的響應(yīng)性能,檢測限為5.5×10-9 mol·L-1。所制備的ECL傳感器顯示出令人滿意的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性。g-C3N4和hemin的納米復(fù)合物在luminol-H_2O_2體系中顯示了較好的應(yīng)用潛能。2.藍(lán)色發(fā)光共軛聚合物納米顆粒的陽極ECL行為及其在檢測膽堿的應(yīng)用研究了共軛聚合物(9,9-正二辛基芴基-2,7-二基)(PFO)納米顆粒的陽極ECL行為及其可能的ECL機(jī)理。由于H_2O_2可以作為PFO的共反應(yīng)試劑從而實現(xiàn)PFO的ECL信號放大,因此,以膽堿氧化酶(ChOx)為模型,通過制備PFO和C60-聚酰胺-胺(C60-PAMAM)的復(fù)合物,以此為基質(zhì)固載膽堿氧化酶制備傳感器,研究PFO在氧化還原酶的ECL傳感領(lǐng)域的應(yīng)用。由于C60和PAMAM都可以增強(qiáng)PFO的ECL信號,所構(gòu)建的生物傳感器在1.25×10-9~9.45×10-5mol·L-1范圍內(nèi)對膽堿呈現(xiàn)出良好的響應(yīng),檢測限為5.00×10-10 mol·L-1。此外,C60-PAMAM-PFO修飾電極也可以作為無酶傳感器實現(xiàn)H_2O_2的定量檢測,檢測范圍為:2.30×10-9~8.05×10-3 mol·L-1,檢測限為:6.10×10-10 mol·L-1。C60,PAMAM和PFO三者的結(jié)合將為ECL生物傳感器的構(gòu)建和生物催化提供一個新的平臺。3.新型雙電位比率型ECL酶抑制生物傳感器用于有機(jī)磷檢測ECL比率分析通常是基于一種發(fā)光物質(zhì)和一種金屬納米材料之間或兩種不同的發(fā)光物質(zhì)之間的能量轉(zhuǎn)移而構(gòu)建的。合適的能量供-受體對的選擇和能量轉(zhuǎn)移的距離依賴性極大限制了比率分析法的實際應(yīng)用。本工作探索了一種無能量轉(zhuǎn)移的雙電位比率型ECL傳感器用于農(nóng)藥有機(jī)磷(OPs)的檢測。利用酶促反應(yīng)的反應(yīng)物和生成物分別作為陰極和陽極發(fā)光物質(zhì)的共反應(yīng)試劑以實現(xiàn)兩ECL信號的相反變化趨勢。以還原的氧化石墨烯-碲化鎘量子點(RGO-CdTe QDs)復(fù)合物為陰極發(fā)光物質(zhì),羧基功能化的聚芴衍生物聚(9,9-正二辛基芴基-2,7-二基)納米顆粒(PFO)為陽極ECL發(fā)光物質(zhì)。溶解氧和酶促反應(yīng)原位產(chǎn)生的過氧化氫(H_2O_2)分別作為陰極和陽極的共反應(yīng)試劑。以有機(jī)磷(OPs)為目標(biāo)分析物的模型。在底物硫代乙酰膽堿(ATCl)存在下,隨著乙酰膽堿酯酶(AChE)和膽堿氧化酶(ChOx)引起的酶促反應(yīng)的發(fā)生,溶解氧被消耗,陰極發(fā)光物質(zhì)RGO-CdTe QDs的ECL信號被猝滅;同時,原位生成的H_2O_2將使陽極發(fā)光物質(zhì)PFO獲得一強(qiáng)的ECL信號。當(dāng)有機(jī)磷農(nóng)藥存在時,由于有機(jī)磷抑制AChE的活性,從而阻礙了溶解氧的消耗和H_2O_2的產(chǎn)生,導(dǎo)致陰極ECL信號增加,而陽極ECL信號相應(yīng)地下降。根據(jù)兩ECL信號的比值可實現(xiàn)OPs濃度的測定。該法不僅克服了能量轉(zhuǎn)移的缺陷,而且具有高的準(zhǔn)確性、可靠性和靈敏度,在ECL比率分析領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.3;TP212

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本文編號：1586659