本文選題：納米材料　切入點：電化學生物傳感器　出處：《西南大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：在過去幾十年中,電化學生物傳感器通過將電化學分析技術(shù)與生物傳感器相融合,具有操作簡便、儀器小型化、響應(yīng)迅速、靈敏度高、選擇性好、成本低廉等諸多優(yōu)點,已在各個領(lǐng)域受到了研究者們的廣泛關(guān)注。而近年來隨著納米技術(shù)的快速發(fā)展,各種不同形貌的納米材料均表現(xiàn)出優(yōu)良物理化學性能,如高的化學穩(wěn)定性,大的比表面積、良好的生物相容性及高效的催化活性等,為構(gòu)建具有優(yōu)良分析性能的電化學生物傳感器提供了可能。本文旨在將多種功能化的納米復(fù)合材料作為信號放大物,并以凝血酶(TB)、癌胚抗原(CEA)及鉛離子(Pb2+)作為檢測對象,構(gòu)建了高靈敏電化學生物傳感器。1.樹枝狀鉑@金納米線作為納米載體及信號放大物構(gòu)建的用于癌胚抗原檢測的高靈敏電化學適體傳感器癌胚抗原(CEA)的高靈敏檢測對腫瘤的臨床診斷及治療有著非常重要的意義。本研究中,我們基于樹枝狀鉑@金納米線(Pt@AuNWs)作為納米載體及催化劑,構(gòu)建了一種高靈敏、高特異性的CEA適體傳感器。由于具有由于具有大的比表面積、良好的導(dǎo)電性、優(yōu)越的電催化活性及高的穩(wěn)定性,樹枝狀Pt@AuNWs首先作為納米載體來固載大量的巰基CEA適體鏈2(CEAapt2)及電活性物質(zhì)甲苯胺藍(Tb),從而形成Pt@AuNWs-CEAapt2-Tb納米復(fù)合物。當CEA存在時,所制備的復(fù)合物通過“夾心法”固載在電極表面。由于樹枝狀Pt@AuNWs對加入測試底液的H2O_2具有優(yōu)越的擬過氧化物酶活性,導(dǎo)致電化學信號產(chǎn)生并且進一步增強,從而提高了傳感器的靈敏度。在最優(yōu)實驗條件下,所構(gòu)建適體傳感器對CEA的檢測范圍為0.001 ng?mL-1-80 ng?m L-1,檢出限為0.31 pg?m L-1。并且,該適體傳感器表現(xiàn)出良好的選擇性、穩(wěn)定性及重現(xiàn)性,在臨床診斷中具有潛在的應(yīng)用價值。2.基于卟啉鐵/G四鏈體、鉑納米顆粒及花狀二氧化錳納米球功能化的多壁碳納本研究基于卟啉鐵/G四鏈體、鉑納米顆粒(PtNPs)及花狀二氧化錳納米球(fMnO_2 NSs)功能化的多壁碳納米管(MWCNTs)作為信號放大物構(gòu)建了一種高靈敏的凝血酶電化學適體傳感器。首先,具有擬過氧化物模擬酶活性的fMnO_2 NSs固載在MWCNTs表面從而形成MWCNTs-fMnO_2復(fù)合物。所得納米復(fù)合物具有大的比表面積,優(yōu)良的催化活性及高的化學穩(wěn)定性。接著,MWCNTs-fMnO_2又進一步作為納米載體來固載大量PtNPs、卟啉鐵/G四鏈體及電活性物質(zhì)甲苯胺藍(Tb),從而形成第二適體復(fù)合物(卟啉鐵/G四鏈體修飾的MWCNTs-fMnO_2-PtNPs-Tb)。當目標物凝血酶(TB)存在時,第二適體復(fù)合物可通過夾心法固載在電極表面。且通過fMnO_2 NSs、PtNPs和卟啉鐵/G四鏈體對H2O_2還原的協(xié)同催化,使傳感器的靈敏度得到顯著增大。該適體傳感器具有寬的線性范圍(0.1 pmol?L-1-30 nmol?L-1)和低的檢測限(0.040 pmol?L-1),為構(gòu)建無酶型傳感器提供了潛在的有效方法。3.基于花狀二氧化錳納米球、空心金鈀修飾的卟啉鐵-石墨烯納米片及特異性DNAzyme構(gòu)建的高靈敏電化學傳感器用于鉛離子的檢測本研究基于花狀二氧化錳納米球(fMnO_2 NSs)及空心金鈀(hAuPd)修飾的卟啉鐵@還原氧化石墨烯(hemin@rGO)作為電活性探針及催化劑,并結(jié)合金屬離子特異性的DNAzyme,構(gòu)建了一種高靈敏電化學傳感器用于金屬離子檢測(Pb2+為例)。所構(gòu)建的信號放大策略主要基于以下兩方面。首先,設(shè)計的信號探針不僅具有卟啉鐵、fMnO_2 NSs及hAuPd的高穩(wěn)定性和優(yōu)越的催化活性,同時表現(xiàn)出卟啉鐵的固有的氧化還原活性,從而促使電子轉(zhuǎn)移,提高響應(yīng)信號。其次,當目標物Pb2+引入時,固載在電極表面的Pb2+特異性DNAzyme被識別并剪切。剩余部分(其互補序列為單鏈DNA S3)通過雜交反應(yīng)將S3-hAuPd-fMnO_2-hemin@rGO納米復(fù)合物捕獲在電極表面。因此,由于fMnO_2,hAuPd和卟啉鐵對H2O_2還原產(chǎn)生了協(xié)同催化,從而顯著提高了傳感器的分析性能。該傳感器具有寬的線性響應(yīng)范圍(0.1pmol?L-1-200 nmol?L-1),低的檢出限(0.034 pmol?L-1),高的靈敏度及選擇性,使其僅通過改變相應(yīng)的特異性DNAzyme實現(xiàn)其他重金屬離子的高靈敏檢測。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;TP212

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本文編號：1579037