【摘要】：表面等離激元可以把光限制在亞波長尺寸的納米結(jié)構(gòu)表面。基于這一特性,表面等離激元共振可以增強(qiáng)各種線性和非線性光學(xué)效應(yīng),被廣泛的應(yīng)用于物理、化學(xué)和生物醫(yī)藥等眾多領(lǐng)域。表面等離激元可分解為不同的共振模式,大的方面可以分解為電模式和磁模式。而電模式和磁模式又可以分解為偶極、四極和更高階的模式。每一種共振模式都有各自的特點(diǎn),合理的模式匹配可以顯著提高等離激元增強(qiáng)各類光學(xué)效應(yīng)的效率。表面等離激元共振模式間的相干耦合(也稱模式雜化)大大提高多極模式的可調(diào)性。而本文主要研究了復(fù)合納米結(jié)構(gòu)中的等離激元模式雜化,揭示包括純磁模式在內(nèi)的高階低輻射損耗模式特點(diǎn),并研究通過模式匹配增強(qiáng)二次諧波。具體研究內(nèi)容見如下四個(gè)方面:第一,在增益輔助的復(fù)合納米結(jié)構(gòu)中,研究了背景介質(zhì)的折射率對增益閾值的影響。充分利用了金屬“尖端效應(yīng)”對周圍介質(zhì)的高敏感性,我們設(shè)計(jì)了雙錐形核殼納米結(jié)構(gòu)。在雙錐形核殼納米結(jié)構(gòu)中,隨著背景介質(zhì)的折射率減小,相應(yīng)的納米系統(tǒng)的增益閾值也隨之降低。具體的,當(dāng)背景介質(zhì)的折射率從1.69降到1.33時(shí),增益閾值會(huì)降低26.6%。我們的研究結(jié)論對設(shè)計(jì)相關(guān)低增益閾值納米器件有借鑒和指導(dǎo)意義。第二,我們研究了多聚體中等離激元多極共振模式的輻射損耗及其增益閾值特征。由于相位延遲帶來的對稱破缺,高階電模式和磁模式可以被有效激發(fā)。不對稱的耦合導(dǎo)致高階等離激元共振模式的偶極矩被大大降低。理想狀況下,近乎為零的偶極矩意味著非常小輻射損耗。相比單核殼納米球中的偶極模式,這些高階低輻射損耗模式的增益閾值顯著降低。此外,低輻射損耗模式可以更有效的把光限制在納米結(jié)構(gòu)的表面,帶來了更大的近場增強(qiáng)。同樣,在一個(gè)納米系統(tǒng)中增益閾值的高低在很大程度上反映相應(yīng)共振模式的損耗高低,可以作為衡量一個(gè)共振模式損耗大小標(biāo)準(zhǔn)。我們的結(jié)論可以用于設(shè)計(jì)等離激元波導(dǎo)和納米激光器。此外,低輻射損耗模式非常有利于增強(qiáng)光熱效應(yīng)。第三,在銀-電介質(zhì)-金-電介質(zhì)四層核殼納米球中,引入增益介質(zhì)不僅可以彌補(bǔ)等離激元共振中光的損耗,而且可以激發(fā)四極模式。在倍頻處,二次諧波可以和增益激發(fā)的四極模式相互作用,并被劇烈增強(qiáng)。此外,基頻和倍頻處的等離激元共振可以同時(shí)或者單獨(dú)與增益介質(zhì)耦合。從而我們可以清晰的觀察到基頻和倍頻處的模式匹配對二次諧波增強(qiáng)的貢獻(xiàn)。我們的不僅設(shè)計(jì)出非常高效的增強(qiáng)二次諧波納米器件,而且揭示一種重要的方法,即如何在中心對稱結(jié)構(gòu)中通過倍頻處的模式匹配增強(qiáng)二次諧波。第四,金屬-高折射率復(fù)合納米天線中的Fano共振導(dǎo)致純的高階磁模式被激發(fā)。在貴金屬(銀或者金)和高折射率的電介質(zhì)(鋁砷化鎵)復(fù)合納米天線中,高階Fano共振可以被觀察到,這些高階Fano共振導(dǎo)致電偶極、電四極和磁偶極共振分量被有效抑制。當(dāng)磁四極模式的共振峰被調(diào)整到Fano凹陷波長處,純高階磁模式被激發(fā)。此外,伴隨著能量轉(zhuǎn)移,在Fano凹陷波長處,磁四極共振被大大增強(qiáng)。被增強(qiáng)的純高階磁共振在二次諧波增強(qiáng)方面展現(xiàn)出非常強(qiáng)的能力。我們的發(fā)現(xiàn)對于未來設(shè)計(jì)功能超材料有非常重要的意義。
【圖文】：

＾ｙ＞逡逑１邋ｅ邋ｃｌｏｕｄ邋ＸＥｌＵＸ逡逑圖１．１金屬納米球中的等離激元振蕩示意圖，在入射光場驅(qū)動(dòng)下，電于云相對于原子核發(fā)生逡逑移動(dòng)并且來回振蕩。［摘自邋Ｊ．邋Ｐｈｙｓ．邋Ｃｈｅｍ．邋Ｂ邋１０７，邋６６８－６７７邋（２００３）］逡逑如圖１．２，以金屬（這里選銀）納米球?yàn)槔钟虻入x激元共振納米球的外逡逑部近場分布可由準(zhǔn)靜態(tài)近似法得到，逡逑Ｅ，Ｖ邋—述松費(fèi)］邐（１－３）逡逑這里，ＣＣ表示納米球的極化率，和￡分別是單位矢量。Ｅ。是入射電磁波的電逡逑場，ｒ是納米球的半徑。上式第二項(xiàng)是感應(yīng)電場，其強(qiáng)度沿著垂直球面向外呈指逡逑數(shù)下降，圖１．２中的感應(yīng)電場分布也印證了這一物理現(xiàn)象。逡逑１１逡逑圖１．２真空中半徑為３０邋ｎｍ的銀納米球在波長為３６９邋ｎｍ處的電場近場分布。［摘自Ｊ．邋Ｐｈｙｓ．逡逑Ｃｈｅｍ．邋Ｂ邋１０７

圖１．１金屬納米球中的等離激元振蕩示意圖，在入射光場驅(qū)動(dòng)下，電于云相對于原子核發(fā)生逡逑移動(dòng)并且來回振蕩。［摘自邋Ｊ．邋Ｐｈｙｓ．邋Ｃｈｅｍ．邋Ｂ邋１０７，邋６６８－６７７邋（２００３）］逡逑如圖１．２，以金屬（這里選銀）納米球?yàn)槔钟虻入x激元共振納米球的外逡逑部近場分布可由準(zhǔn)靜態(tài)近似法得到，逡逑Ｅ，Ｖ邋—述松費(fèi)］邐（１－３）逡逑這里，，ＣＣ表示納米球的極化率，和￡分別是單位矢量。Ｅ。是入射電磁波的電逡逑場，ｒ是納米球的半徑。上式第二項(xiàng)是感應(yīng)電場，其強(qiáng)度沿著垂直球面向外呈指逡逑數(shù)下降，圖１．２中的感應(yīng)電場分布也印證了這一物理現(xiàn)象。逡逑１１逡逑圖１．２真空中半徑為３０邋ｎｍ的銀納米球在波長為３６９邋ｎｍ處的電場近場分布。［摘自Ｊ．邋Ｐｈｙｓ．逡逑Ｃｈｅｍ．邋Ｂ邋１０７，邋６６８－６７７邋（２００３）］逡逑傳輸表面等離激元是光沿著平的金屬表面?zhèn)鞑�，但是同樣因�(yàn)閾p耗而逐漸減逡逑弱。這種減弱取決于共振波長處金屬的介電常數(shù)
【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TN820

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