發(fā)布時(shí)間：2021-03-20 12:00

　　本工作采用自主設(shè)計(jì)的低溫高壓裝置,在77 K的低溫條件下對(duì)纖鋅礦型GaN進(jìn)行了高壓拉曼光譜、高壓光致發(fā)光（PL）光譜以及第一性原理計(jì)算研究。拉曼光譜數(shù)據(jù)表明GaN的拉曼振動(dòng)模在77 K下發(fā)生藍(lán)移約5 cm^-1,但由溫度引起的藍(lán)移現(xiàn)象隨壓強(qiáng)的增加逐漸消失。PL光譜測(cè)量得到GaN在77 K常壓下帶隙為3.470 eV,并且隨著壓力增加帶隙增大。采用第一性原理雜化泛函HSE方法,得到了同樣的變化趨勢(shì)。GaN的激子(Γ_BX)特征峰能量隨著壓強(qiáng)的增加而增加,擬合得到77 K的條件下激子能量隨壓強(qiáng)變化關(guān)系為:E（P）=3.470+2.89×10^-2P+1.1×10^-3P² eV。 

【文章來(lái)源】：光散射學(xué)報(bào). 2020,32(03)

【文章頁(yè)數(shù)】：7 頁(yè)

【部分圖文】：

(a)低溫高壓裝置圖;(b)低溫高壓原位測(cè)量系統(tǒng)

纖鋅礦結(jié)構(gòu)的GaN,布里淵區(qū)中心有6個(gè)拉曼活性振動(dòng)模,可表示為Γ=A1(TO)+A1(LO)+E1(TO)+E1(LO)+E2(low)+E2(high)。由于某些拉曼振動(dòng)模在低溫下振動(dòng)強(qiáng)度相對(duì)較弱,因此我們的實(shí)驗(yàn)只觀察到A1(TO)、A1(LO)、E1(TO)和E2(high)這4個(gè)拉曼活性振動(dòng)。關(guān)于六方GaN的拉曼振動(dòng)模認(rèn)定已經(jīng)有了廣泛的研究[31-33]。圖2(a)給出了六方GaN在77 K不同壓強(qiáng)下的拉曼光譜圖以及各振動(dòng)模的原子振動(dòng)方式。在77 K低壓時(shí),A1(TO)、E1(TO)、E2(high)和A1(LO)的拉曼峰值分別為539 cm-1,564.4 cm-1,573.6 cm-1,752 cm-1。隨著壓強(qiáng)增加,GaN的拉曼峰逐漸向高波數(shù)方向移動(dòng)。為了進(jìn)一步分析不同壓強(qiáng)下溫度對(duì)GaN聲子振動(dòng)模的影響,本工作分別研究了77 K和297 K下A1(TO)、E1(TO)、E2(high)和A1(LO)隨壓強(qiáng)的變化趨勢(shì)。如圖2(b)所示,在低壓的條件下,相比于297 K,GaN的拉曼峰在77 K下藍(lán)移約5 cm-1。這是由于溫度的降低加強(qiáng)了聲子的非簡(jiǎn)諧振動(dòng)和聲子間的非簡(jiǎn)諧耦合作用,根據(jù)簡(jiǎn)諧振動(dòng)的頻率(ν)與恢復(fù)力系數(shù)(β)的關(guān)系,ν∝β 1 /2,隨著溫度降低,恢復(fù)力系數(shù)也會(huì)增加,反映晶格振動(dòng)頻率的拉曼峰向高波數(shù)方向移動(dòng),即發(fā)生藍(lán)移現(xiàn)象。但是,隨著壓強(qiáng)的增加,兩個(gè)溫度下的拉曼峰逐漸靠攏;由溫度引起的藍(lán)移現(xiàn)象在較高壓強(qiáng)條件下基本消失。這可能由于高壓條件下,壓強(qiáng)對(duì)晶格振動(dòng)的影響比溫度對(duì)晶格熱振動(dòng)的影響更加顯著。3.2 低溫高壓PL光譜研究

圖3(a)給出了本工作GaN在77 K各壓強(qiáng)下的典型PL光譜圖,在77 K時(shí),本工作的PL數(shù)據(jù)與Xu等人[36]的工作較符合。在77 K下,隨著壓強(qiáng)的增加,PL譜圖特征峰能量逐漸增大。這是因?yàn)樵趬簭?qiáng)的作用下,GaN的原子間距減小,原子之間的相互作用力增強(qiáng),價(jià)電子擺脫價(jià)鍵的束縛變成自由電子所需能量增加,因此Eg變大,激子輻射能量增加。對(duì)于GaN,其物理壓強(qiáng)對(duì)Eg的作用效果與部分其他金屬取代Ga原子所形成的金屬氮化物如InN(Eg為1.97 eV)、AlN(Eg為6.026eV)[37]有相似效果。在不改變物理壓強(qiáng)的前提下,通過(guò)摻雜不同比例的其他金屬,調(diào)控其“化學(xué)預(yù)壓”,從而達(dá)到與物理壓強(qiáng)相同的效果,進(jìn)而調(diào)控多元體系禁帶寬度。此外,PL譜圖中每個(gè)壓強(qiáng)下都有一個(gè)尖銳、強(qiáng)度較大的峰和其他強(qiáng)度較弱,峰型寬化的鼓包,這是由各種激子復(fù)合作用而成的。對(duì)比Xu等人[36]和Shan等人[21]的工作,本工作將最右邊的峰位認(rèn)定為束縛激子ΓBX。為了進(jìn)一步研究ΓBX與Eg之間的變化趨勢(shì),在圖3(b)中給出了0～8 GPa下ΓBX和HSE計(jì)算的Eg值并與前人的工作[21,38]進(jìn)行了對(duì)比。由于系統(tǒng)He-Cd激光(325 nm)的激勵(lì)能量為3.81 eV,當(dāng)壓強(qiáng)大于7.5 GPa時(shí),信號(hào)峰會(huì)超出觀測(cè)范圍。從圖3(b)可以看到,HSE計(jì)算出的Eg值雖然比實(shí)驗(yàn)低一些,但和ΓBX都在隨著壓強(qiáng)的增加而增加。在靜水壓壓強(qiáng)下,半導(dǎo)體的自由激子或淺束縛激子的輻射衰減發(fā)射線和帶隙以相同的速率移動(dòng)。電子停留在導(dǎo)帶邊緣或與導(dǎo)帶邊緣相關(guān)的淺施主態(tài)軌道上,并且束縛在庫(kù)侖場(chǎng)中的激子空穴擁有價(jià)帶邊緣對(duì)稱性 [21]。因此圖中ΓBX與GaN吸收邊確定的帶隙(Eg)有相同的壓強(qiáng)依賴性。由于溫度升高,GaN峰位會(huì)出現(xiàn)紅移現(xiàn)象,該工作測(cè)試溫度(77 K)比前人的工作(7 K)略高,因此本工作所得峰位值比前人的略低。表1 使用方程E(P)=E(0)+αP+βP2 擬合的六方GaN的PL峰能量和壓強(qiáng)系數(shù)。E(0)為零壓下的特征峰的能量,α為一階壓強(qiáng)系數(shù)dE/dP、β為二階壓強(qiáng)系數(shù)d2E/dP2Table.1 Energy and pressure coefficients of the PL peaks of the hexagonal GaN using the quadratic relation E(P)=E(0）+αP+βP2,where E(0)is the zero-pressure energy，αandβare the first-order and the second-order pressure coefficients,respectively Peak E(0)(eV) α(meV/GPa) β(meV/GPa2) Ref ΓBX(77 K) 3.470(10) 28.9(70) 1.1(10) This work Eg(HSE) 2.869(10) 44.2(56) -1.39(1) This work D0X (7 K) 3.470(1) 43.7(2) Ref.38 ΓBX (10 K) 3.4808 38.6 -0.8 Ref.21 I2 (10 K) 3.473(3) 41.5(15) -0.3(2) Ref.22

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]立方聚合氮（cg-N）的高壓低溫拉曼光譜研究[J]. 劉珊,蒲梅芳,張峰,雷力.  光散射學(xué)報(bào). 2019(03)
[2]立方聚合氮（cg-N）的高溫高壓合成[J]. 雷力,蒲梅芳,馮雷豪,戚磊,張雷雷.  高壓物理學(xué)報(bào). 2018(02)
[3]高壓下Al0.86Ga0.14N半導(dǎo)體合金“雙模”拉曼聲子行為研究[J]. 張雷雷,雷力,胡啟威,馮雷豪,戚磊,蒲梅芳.  高壓物理學(xué)報(bào). 2017(05)



本文編號(hào)：3090966