本文利用大氣壓介質(zhì)阻擋放電（DBD）作為“反應(yīng)載體”,數(shù)值模擬了雙氧水蒸汽作為含氧氧化劑,部分氧化甲烷合成甲醇的物理化學(xué)機(jī)理。二維流體模型中考慮了CH₄,H₂O和H₂O₂反應(yīng)物分子復(fù)雜的等離子體化學(xué)反應(yīng)過程,共包括107個(gè)基本反應(yīng)和28種不同的反應(yīng)粒子。這些反應(yīng)粒子主要是通過高能電子碰擊反應(yīng)及中性自由基重組產(chǎn)生的。首先呈現(xiàn)了主要的自由基和離子（H,CH₃,OH,CH₃OH,CH₃O,CH₂OH,CH₄⁺,CH₃⁺,H₂O₂⁺和H₂O⁺）數(shù)密度的時(shí)空分布規(guī)律。研究結(jié)果表明,流注放電主要是由甲烷分子的直接電子碰撞電離所維持的。電介質(zhì)表面上的陽(yáng)性離子通量是甲烷離子,并且其峰值位于軸線處。其次,對(duì)控制CH₃

【文章來(lái)源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：50 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

電子密度（第一行）、電子溫度（第二行）、電場(chǎng)（第三行）分別在12ns，14ns,

從 12 ns 至 16.5 ns 期間基本上保持一個(gè)小幅度的增加，在 16.5 ns 各個(gè)放電參數(shù)幅值相對(duì)最大。圖2.3顯示了在16.5 ns時(shí)刻流注傳播的主要正離子空間密度分布。從圖中可以看出，由于甲烷含量最高為99.7％，因此導(dǎo)致CH+4具有最高的數(shù)密度(1.9×1020m-3)，接著是CH+3(1.87×1020m-3), H2O+(3.14×1017m-3), H2O+2(6.19×1016m-3), HO+2(4.26×1016m-3)和OH+(4.14×1016m-3)。其中CH+4和CH+3的峰值密度量級(jí)是1020m-3，比其他正離子數(shù)密度高出好幾個(gè)數(shù)量級(jí)，因此流注放電中的主要離子是CH+4和CH+3。CH+4的密度比CH+3略高，這是因?yàn)镃H+4(R3)的直接電離反應(yīng)速率比CH+3(R4)的更高。CH+4, CH+3和H2O+的最大數(shù)密度主要集中在針尖和流注頭。然而，H2O+2,HO+2和OH+的峰值密度只位于陽(yáng)極尖端。從表2可以看出

2OH)的空間密度分布如圖2.4所示，自由基密度的峰值都是位于針尖前端附近。顯然，H自由基具有最大的峰值數(shù)密度(4×1021m-3)，隨后依次為CH3(3.5×1021m-3), CH2(1.5×1020m-3), OH(1.5×1019m-3), CH3OH(3.27×1018m-3), O(2.4×1017m-3), HO2(6.34×1016m-3),CH3O(9.3×1015m-3)和CH2OH(4.2×1010m-3)。陽(yáng)極尖端附近的H和CH3主要是通過電子高效直接碰撞解離CH4(R5:e + CH4=> e + CH3+ H)形成的。電子與甲烷的重組反應(yīng)(R25和R26)產(chǎn)生了大量的CH2。值得注意的是，等離子體化學(xué)反應(yīng)也產(chǎn)生了大量的OH和CH3OH自由基，稍后將會(huì)進(jìn)一步討論OH自由基是如何對(duì)CH3OH的形成起著至關(guān)重要的作用。從圖2.4(a)-(i)觀察發(fā)現(xiàn)，自由基數(shù)密度隨時(shí)間的變化顯示出相似的趨勢(shì)。從0-12 ns開始，由于電子雪崩過程中電子密度和能量的增加，導(dǎo)致H, CH3, OH, O和HO2自由基的數(shù)密度迅速增加，這些自由基主要是通過電子碰撞解離產(chǎn)生的。而其他自由基團(tuán)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]激光金等離子體的電子離子碰撞電離速率系數(shù)[J]. 易有根,王學(xué)文,鄭志堅(jiān),顏君,李萍,方泉玉,邱玉波.  原子與分子物理學(xué)報(bào). 2003(02)



本文編號(hào)：2910671