本文利用大氣壓介質阻擋放電（DBD）作為“反應載體”,數值模擬了雙氧水蒸汽作為含氧氧化劑,部分氧化甲烷合成甲醇的物理化學機理。二維流體模型中考慮了CH₄,H₂O和H₂O₂反應物分子復雜的等離子體化學反應過程,共包括107個基本反應和28種不同的反應粒子。這些反應粒子主要是通過高能電子碰擊反應及中性自由基重組產生的。首先呈現了主要的自由基和離子（H,CH₃,OH,CH₃OH,CH₃O,CH₂OH,CH₄⁺,CH₃⁺,H₂O₂⁺和H₂O⁺）數密度的時空分布規(guī)律。研究結果表明,流注放電主要是由甲烷分子的直接電子碰撞電離所維持的。電介質表面上的陽性離子通量是甲烷離子,并且其峰值位于軸線處。其次,對控制CH₃

【文章來源】：南昌大學江西省 211工程院校

【文章頁數】：50 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

電子密度（第一行）、電子溫度（第二行）、電場（第三行）分別在12ns，14ns,

從 12 ns 至 16.5 ns 期間基本上保持一個小幅度的增加，在 16.5 ns 各個放電參數幅值相對最大。圖2.3顯示了在16.5 ns時刻流注傳播的主要正離子空間密度分布。從圖中可以看出，由于甲烷含量最高為99.7％，因此導致CH+4具有最高的數密度(1.9×1020m-3)，接著是CH+3(1.87×1020m-3), H2O+(3.14×1017m-3), H2O+2(6.19×1016m-3), HO+2(4.26×1016m-3)和OH+(4.14×1016m-3)。其中CH+4和CH+3的峰值密度量級是1020m-3，比其他正離子數密度高出好幾個數量級，因此流注放電中的主要離子是CH+4和CH+3。CH+4的密度比CH+3略高，這是因為CH+4(R3)的直接電離反應速率比CH+3(R4)的更高。CH+4, CH+3和H2O+的最大數密度主要集中在針尖和流注頭。然而，H2O+2,HO+2和OH+的峰值密度只位于陽極尖端。從表2可以看出

2OH)的空間密度分布如圖2.4所示，自由基密度的峰值都是位于針尖前端附近。顯然，H自由基具有最大的峰值數密度(4×1021m-3)，隨后依次為CH3(3.5×1021m-3), CH2(1.5×1020m-3), OH(1.5×1019m-3), CH3OH(3.27×1018m-3), O(2.4×1017m-3), HO2(6.34×1016m-3),CH3O(9.3×1015m-3)和CH2OH(4.2×1010m-3)。陽極尖端附近的H和CH3主要是通過電子高效直接碰撞解離CH4(R5:e + CH4=> e + CH3+ H)形成的。電子與甲烷的重組反應(R25和R26)產生了大量的CH2。值得注意的是，等離子體化學反應也產生了大量的OH和CH3OH自由基，稍后將會進一步討論OH自由基是如何對CH3OH的形成起著至關重要的作用。從圖2.4(a)-(i)觀察發(fā)現，自由基數密度隨時間的變化顯示出相似的趨勢。從0-12 ns開始，由于電子雪崩過程中電子密度和能量的增加，導致H, CH3, OH, O和HO2自由基的數密度迅速增加，這些自由基主要是通過電子碰撞解離產生的。而其他自由基團

【參考文獻】：
期刊論文
[1]激光金等離子體的電子離子碰撞電離速率系數[J]. 易有根,王學文,鄭志堅,顏君,李萍,方泉玉,邱玉波.  原子與分子物理學報. 2003(02)



本文編號：2910671