光合作用作為地球上最重要的生物過(guò)程之一,為各種生物提供了賴以生存的基礎(chǔ),因此理解其背后的物理機(jī)制有著重要的意義。在光合作用的原初反應(yīng)階段,光能被捕光色素-蛋白復(fù)合物吸收,然后轉(zhuǎn)化為電子激發(fā)能量并在色素分子構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò)中以高達(dá)90%以上的效率轉(zhuǎn)移至反應(yīng)中心。近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的二維電子光譜的實(shí)驗(yàn)技術(shù)在多種捕光色素-蛋白復(fù)合物中都發(fā)現(xiàn)了長(zhǎng)時(shí)的量子拍現(xiàn)象,表明量子相干性可能對(duì)這種高效的能量轉(zhuǎn)移起著重要的作用。為了研究光合作用色素-蛋白復(fù)合物中能量轉(zhuǎn)移的量子動(dòng)力學(xué)問(wèn)題,理論上需要用到量子耗散動(dòng)力學(xué)的方法。本文介紹了我們對(duì)級(jí)聯(lián)方程的進(jìn)一步拓展,發(fā)展了廣義量子動(dòng)力學(xué)展開(kāi)的理論研究方法,以及對(duì)實(shí)際的捕光色素-蛋白復(fù)合物體系進(jìn)行的數(shù)值計(jì)算和分析等方面的工作。本文主要內(nèi)容如下:(1)在第一章,我們回顧了光合作用色素-蛋白復(fù)合物中能量轉(zhuǎn)移問(wèn)題的研究背景,并給出了本論文的一個(gè)基本的研究思路。(2)在第二章,我們簡(jiǎn)要介紹了光合作用中光捕獲階段的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程的物理圖像,以及本文中研究的幾種捕光色素-蛋白復(fù)合物,并回顧了量子開(kāi)放系統(tǒng)的一些基本概念和應(yīng)用在光合作用體系能量轉(zhuǎn)移過(guò)程中的一些常見(jiàn)的理論和實(shí)驗(yàn)研究方法。(3)在第三章,我們討論了量子耗散動(dòng)力學(xué)中的一種嚴(yán)格的方法——級(jí)聯(lián)方程(HEOM)。為了解決傳統(tǒng)的級(jí)聯(lián)方程難以處理低溫和冪律衰減這類慢的環(huán)境的問(wèn)題,我們通過(guò)引入正交完備基來(lái)對(duì)時(shí)間關(guān)聯(lián)函數(shù)進(jìn)行展開(kāi)并得到了拓展的級(jí)聯(lián)方程(extended HEOM)。通過(guò)研究高溫經(jīng)典噪聲和零溫量子噪聲下的自旋玻色體系,我們驗(yàn)證了拓展的級(jí)聯(lián)方程的可靠性。(4)在第四章,我們利用級(jí)聯(lián)方程給出的形式嚴(yán)格的矩陣描述,對(duì)兩團(tuán)簇體系發(fā)展了廣義量子動(dòng)力學(xué)展開(kāi)(GQKE)的方法。在局域團(tuán)簇平衡初態(tài)下,我們驗(yàn)證了二階的GQKE速率回復(fù)到MCFT的結(jié)果,并且能計(jì)算出每對(duì)團(tuán)簇之間高階的修正。而在系統(tǒng)環(huán)境分離初態(tài)下,節(jié)點(diǎn)的速率矩陣和動(dòng)力學(xué)表明了團(tuán)簇內(nèi)和團(tuán)簇間的時(shí)標(biāo)分離現(xiàn)象的存在。(5)在第五章,我們利用級(jí)聯(lián)方程給出的形式嚴(yán)格的矩陣描述,進(jìn)一步把GQKE方法拓展到了多團(tuán)簇體系�？紤]到能量傳輸網(wǎng)絡(luò)的空間不均勻性,我們定義了來(lái)自子網(wǎng)絡(luò)的多團(tuán)簇協(xié)作導(dǎo)致的修正,并且發(fā)現(xiàn)每一對(duì)速率都能通過(guò)累加這些修正逐漸收斂。我們?cè)贔MO和LHCⅡ這兩種捕光色素-蛋白復(fù)合物上驗(yàn)證了 GQKE的可靠性。(6)在第六章,我們討論了團(tuán)簇的劃分并提出了最小模型的分析方法。在最小模型分析方法里,我們基于節(jié)點(diǎn)到節(jié)點(diǎn)的速率矩陣,通過(guò)末態(tài)確定出能量傳輸網(wǎng)絡(luò)最小的團(tuán)簇?cái)?shù)目,并得到相應(yīng)的有空間交疊的量子動(dòng)力學(xué)團(tuán)簇,且其交疊確定了起著重要作用的樞紐節(jié)點(diǎn)。我們以FMO和LHCⅡ展示了最小模型分析的流程并驗(yàn)證了其可靠性。(7)最后在第七章我們給出了總結(jié)和展望。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：Q945.11;O572.243
【部分圖文】：

（ｃ）類囊體上的光反應(yīng)過(guò)程的電子能量傳遞鏈。圖片來(lái)自維基百科。逡逑２．１．１光合作用體系中的能量傳輸過(guò)程逡逑光合作用可分為光反應(yīng)和碳固定反應(yīng)兩個(gè)步驟（如圖２．１ａ所示）。在綠色植物中，光反逡逑應(yīng)主要發(fā)生在葉綠體的類囊體膜上，而葉綠體的具體結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖２．１ｂ。在光反應(yīng)階段先是從逡逑光能到電能的原初反應(yīng)，光能被捕光色素－蛋白復(fù)合物（ｌｉｇｈｔ邋ｈａｒｖｅｓｔｉｎｇ邋ｐｒｏｔｅｉｎ邋ｃｏｍｐｌｅｘ）吸收逡逑并將色素分子上的電子激發(fā)，產(chǎn)生的激發(fā)電子能量通過(guò)由眾多色素分子組成的能量轉(zhuǎn)移逡逑網(wǎng)絡(luò)傳遞到反應(yīng)中心（ｒｅａｃｔｉｏｎｃｅｎｔｅｒ），在那里參與后續(xù)的電荷分離（ｃｈａｒｇｅ邋ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ）［２］。光逡逑吸收主要發(fā)生在葉綠體膜上的兩套光系統(tǒng)上，即光合作用系統(tǒng)Ｉ（ｐｈｏｔｏｓｙｓｔｅｍＩ，ＰＳＩ）和光逡逑合作用系統(tǒng)ＩＩ（ｐｈｏｔｏｓｙｓｔｅｍ邋ＩＩ，ＰＳＩＩ）。光系統(tǒng)Ｉ的外圍是捕光復(fù)合體Ｉ（ｌｉｇｈｔｈａｒｖｅｓｔｉｎｇ邋ｃｏｍｐｌｅｘ逡逑Ｉ，邋ＬＨＣＩ），中間是色素Ｐ７００構(gòu)成的反應(yīng)中心，吸收７００ｎｍ的波長(zhǎng)。光系統(tǒng)ＩＩ主要由外圍的逡逑捕光復(fù)合體ＩＩ（ｌｉｇｈｔ邋ｈａｒｖｅｓｔｉｎｇ邋ｃｏｍｐｌｅｘ邋ＩＩ

所以并不會(huì)產(chǎn)生氧氣。逡逑整個(gè)光合作用涉及到很多復(fù)雜的過(guò)程，而在我們的工作中主要關(guān)注于其中光反應(yīng)階逡逑段的光捕獲過(guò)程，即圖２．１紅色圓圈部分，其中實(shí)驗(yàn)表明電子的激發(fā)能量的傳輸效率高逡逑達(dá)９０％以上。而且進(jìn)一步的研究中，二維電子光譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在生理溫度下光合作用逡逑體系里的量子拍效應(yīng)可以持續(xù)幾百個(gè)飛秒，表明量子相干性可能對(duì)這種高效的能量轉(zhuǎn)移逡逑起著重要的作用。在光捕獲過(guò)程中，對(duì)吸收和傳遞光能起主要作用的是色素分子（ｐｉｇｍｅｎｔ逡逑ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ），包括葉綠素分子（ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｌｌ，邋ｃｈｌ），胡蘿卜素分子（ｃａｒｏｔｅｎｅ）等［２］。這里我們主逡逑要關(guān)注葉綠素分子，而葉綠素分子主要由兩部分組成：其中一部分是卟啉環(huán)（ｐｏｒｐｈｙｒｉｎ逡逑ｒｉｎｇ），而環(huán)的中央是一個(gè)鎂原子；另一部分是一條側(cè)鏈，稱為葉綠醇（ｐｈｙｔｏｌ）。在高等植物逡逑葉綠體中的葉綠素分子主要有葉綠素ａ（ｃｈｌ邋ａ）和葉綠素ｂ（ｃｈｌ邋ｂ）分子兩種。而在光合細(xì)菌中逡逑則存在著大量細(xì)菌葉綠素分子（ｂａｃｔｅｒｉｏｃｈｌｏｒｏｐｈｙｌｌ，ＢＣｈｌ），結(jié)構(gòu)上與植物與藻類中的葉綠逡逑素分子基本相同。圖２．２中展示了一般的葉綠素分子構(gòu)型

是一個(gè)包含基態(tài)和激發(fā)態(tài)的二能級(jí)體系，且當(dāng)處于激發(fā)態(tài)時(shí)右上角加上星號(hào)（＊）來(lái)表示。給逡逑體和受體之間的庫(kù)倫相互作用會(huì)導(dǎo)致激發(fā)能量從給體傳到受體，從而給體從激發(fā)態(tài)Ｄ邋＊遐逡逑回到基態(tài)Ｄ，受體從基態(tài)Ａ到達(dá)激發(fā)態(tài)Ａ％而在圖２．３通過(guò)最高占據(jù)分子軌道－最低未占分逡逑子軌道圖像（ＨＯＭＯ－ＬＵＭＯ邋ｓｃｈｅｍｅ）展示了這種激發(fā)能量轉(zhuǎn)移所對(duì)應(yīng)的兩種物理圖像。當(dāng)逡逑給體和受體間的距離比較遠(yuǎn)的時(shí)候（在幾個(gè)納米的空間尺度），此時(shí)給體和受體之間不能直逡逑接的發(fā)生電子轉(zhuǎn)移，電子激發(fā)能量通過(guò)發(fā)射虛光子的形式傳遞。如圖２．３ａ所示，給體的激逡逑發(fā)態(tài)的電子落回基態(tài)，同時(shí)發(fā)射出一個(gè)光子。對(duì)應(yīng)的能量可以被受體的電子共振吸收，從逡逑而受體中的電子到達(dá)激發(fā)態(tài)。這種圖像下，能量轉(zhuǎn)移的速率可以通過(guò)ＦＳｒｓｔｅｒ理論來(lái)描述并逡逑８逡逑

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