量子耗散動力學(xué)在物理、化學(xué)和生物以及交叉領(lǐng)域中有著非常廣泛的應(yīng)用。周遭熱庫的影響會導(dǎo)致系統(tǒng)的動力學(xué)出現(xiàn)量子耗散行為。而對于簡單的二態(tài)系統(tǒng)模型,一般沒有動力學(xué)的解析解。因此多種多樣的數(shù)值方法被發(fā)展來描述量子耗散動力學(xué)。相較于其他方法中,微擾展開的方法具有計算量小、限制少且在特定參數(shù)范圍內(nèi)可靠等特點。經(jīng)常被用到的是基于系統(tǒng)-熱庫相互作用或者基于系統(tǒng)內(nèi)耦合強(qiáng)度的二階展開方法。但是在系統(tǒng)-熱庫耦合強(qiáng)度和系統(tǒng)內(nèi)耦合強(qiáng)度可比的參數(shù)區(qū)域內(nèi),二階微擾展開不再有效描述動力學(xué)行為。作為對二階展開方法的改進(jìn),量子動理學(xué)展開(QKE)通過重求和技術(shù)將高階修正引入進(jìn)來,從而給出可靠的時間演化結(jié)果。但在QKE方法的研究中,缺乏能系統(tǒng)性引入高階修正項的重求和技術(shù);對于不同初始系統(tǒng)-熱庫糾纏沒有完整的對比討論;以及沒有對非諧振子熱庫情況的研究等等。針對QKE方法中的不足,我們的研究內(nèi)容包括:(1)我們發(fā)展了連分式形式重求和技術(shù),能將全部高階QKE速率核的修正系統(tǒng)性地歸入到二階展開方法中。我們給出了諧振子熱庫下QKE方法的馬爾可夫和非馬爾可夫動理學(xué)數(shù)值結(jié)果,和嚴(yán)格數(shù)值結(jié)果進(jìn)行對比之后,驗證了連分式形式重求和技術(shù)的可靠性。(2)針對初態(tài)的問題,QKE方法預(yù)設(shè)是局域平衡態(tài)初態(tài),而我們基于級聯(lián)方程(HEOM)矩陣表述將QKE的表達(dá)式拓展到系統(tǒng)-環(huán)境分離初態(tài)。我們引入了新的修正項展開來描述初始系統(tǒng)-熱庫糾纏對時間演化的影響。同樣我們給出了諧振子熱庫下的馬爾可夫和非馬爾可夫動理學(xué)數(shù)值結(jié)果。將不同初態(tài)的結(jié)果放在一起和嚴(yán)格結(jié)果進(jìn)行比對,驗證了新的修正項能有效地描述初始系統(tǒng)-熱庫糾纏對動力學(xué)的影響。(3)基于量子-經(jīng)典劉維爾方程(QCLE)的框架下,我們將QKE拓展到了任意的熱庫勢能函數(shù)和系統(tǒng)環(huán)境相互作用的情況。在這個QCLE-QKE方法中,QKE速率核和修正項的計算被轉(zhuǎn)換成了在Wigner初始分布下經(jīng)典路徑的平均。對于標(biāo)準(zhǔn)的諧振子熱庫雙線性耦合二態(tài)系統(tǒng)模型,QCLE-QKE方法可以得到嚴(yán)格的全量子數(shù)值結(jié)果。對于非諧振子熱庫,我們在一個四次的熱庫勢場例子中應(yīng)用QCLE-QKE方法計算時間演化。通過在不同參數(shù)條件下和Ehrenfest方法比對,QCLE-QKE可以更好地描述非諧性對動力學(xué)的影響。
【學(xué)位單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O413.1
【部分圖文】：

ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ）和蛋白質(zhì)。而在色素分子中我們主要考慮的是葉綠素分子（ｃｈｌｏｒｏｐｈｙｌｌ，邋Ｃｈｉ）。逡逑在紫色硫細(xì)菌中，色素－蛋白復(fù)合物主要是光捕獲復(fù)合物１（ＬＨ１）和光捕獲復(fù)合物２（ＬＨ２）。逡逑ＬＨ２是雙環(huán)結(jié)構(gòu)（結(jié)構(gòu)可以參看圖２．１ａ），Ｂ８５０環(huán)和Ｂ８００環(huán)分別對應(yīng)著吸收光譜上的波長逡逑為８５０ｎｍ的吸收帶（ｂａｎｄ）和８００邋ｎｍ的吸收帶。而Ｂ８５０環(huán)包含了邋１８個細(xì)菌葉綠素分子ａ（ＢＣｈｌ逡逑ａ），Ｂ８００環(huán)則包含９個ＢＣｈｌａ分子。ＬＨ１是圍繞在反應(yīng)中心的環(huán)形結(jié)構(gòu)，包含了邋３２個緊挨著逡逑的ＢＣｈｌ邋ａ［７］。在綠色硫細(xì)菌中，Ｆｅｎｎａ－Ｍａｔｔｈｅｗｓ－Ｏｌｓｏｎ（ＦＭＯ）三聚體是連接綠色體和反應(yīng)中逡逑．邋心的橋梁（結(jié)構(gòu)可以參看圖２．１ｂ）。k胃觶疲停系ヌ宓慕峁貢冉賢駁�，哉~渲蟹植劑耍父觶攏茫瑁戾義希�。栽嵾等謪澩绿藻类的叶聽C迥誆康睦嗄姨迥ど�，有各种各样导{兀鞍贅春銜鎩Ｆ溴義現(xiàn)兇鈧匾氖槍獠痘窀春銜錚桑桑ǎ椋椋紓瑁簦瑁幔潁觶澹螅簦椋睿玨澹悖錚恚穡歟澹澹簀澹桑�，Ｌ｝x茫桑桑�。Ｌ｝x茫桑勺魑厶褰徨義瞎�，脩┗庚_ヌ逯邪隋澹保常保蹈觶茫瑁殄澹岷停茫瑁殄澹猓懟ｅ義喜煌囊堵趟胤腫傭際沁策罰ǎ穡錚潁穡瑁潁椋睿┑難萇鎩６嵌脊餛咨現(xiàn)饕形煎義峽梢園湊者策返睦唇欣斫猓郟保玻梗蕁６誒斫夤餛仔形媳冉霞虻サ直冉銑曬Φ膩義鮮牽牽錚酰簦澹潁恚幔畹模垂斕爛停歟歟常眩�，包括两各c罡噠季莘腫庸斕潰ǎ齲希停希澹齲希停希保�，壹s板義狹礁鱟畹頭欽季莘腫庸斕潰ǎ蹋眨停

本文編號：2813634