【摘要】：同步輻射作為一種高強度、高準直性的X射線源,是物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)的強有力探針。以同步輻射為X射線源的小角X射線散射方法(SAXS)可以原位表征物質(zhì)在納米尺度上的幾何結(jié)構(gòu)包括散射體(比如孔或粒子等)的形狀、尺寸、體積分數(shù)、分形維數(shù)等信息的變化。煤炭是重要的能源和化工原料,對煤炭進行干餾即在隔絕空氣的條件下熱解,可以制備半焦、焦炭、煤焦油和煤氣,是煤炭綜合利用的主要途徑之一。煤炭、半焦和焦炭都是典型的多孔材料,特別適合于同步輻射SAXS方法研究。但是煤炭干餾過程的SAXS原位研究還未見報道。本論文依托北京同步輻射裝置(BSRF)的1W2A光束線上的SAXS實驗站,以煤炭為研究對象,研究煤炭在干餾過程中的孔隙結(jié)構(gòu)變化,從分形維數(shù)、孔隙率、比表面和孔分布等參數(shù)的變化上探索了煤炭干餾的結(jié)構(gòu)演化特征與機理。主要內(nèi)容如下:一.發(fā)展SAXS絕對強度標定方法。SAXS的絕對散射強度包含了與物質(zhì)的質(zhì)量及密度等有關(guān)的定量信息,如生物大分子的分子量、散射體的體積分數(shù)(如多孔材料的孔隙率)等。本論文以BSRF的SAXS實驗站為平臺,研究了利用標準樣品玻璃碳和水標定絕對散射強度的方法,推導(dǎo)了標定公式,制定了標定步驟,比較了玻璃碳和水這兩種標準樣品的優(yōu)缺點,克服了BSRF的1W2A束線SAXS實驗站前期以硅片或鋁箔紙衰減入射光而標定絕對強度的方法的操作繁瑣、重復(fù)性差的弊端,實現(xiàn)本實驗站的絕對散射強度的標定。本標定方法無需測量入射光強,也無需限定入射光強恒定與否,操作方便、計算簡單、結(jié)果可靠,已成功地應(yīng)用絕對散射強度計算了卵清蛋白質(zhì)分子量和無煙煤熱解過程中孔隙率變化情況,也已經(jīng)用于用戶實驗。二.開發(fā)SAXS原位測試專用煤炭高溫干餾爐。煤炭高溫干餾是煤炭綜合利用的主要途徑之一。同步輻射SAXS方法可以原位測量煤炭干餾過程中孔隙結(jié)構(gòu)的變化情況。本工作設(shè)計了一款SAXS原位測試專用煤炭高溫干餾爐。該爐包括爐體和溫度控制器,可以將煤炭在隔絕空氣的條件下加熱到1200℃,而且升溫速率和保溫時間均可進行編程控制。該爐子結(jié)構(gòu)簡單緊湊,使用方便快捷。目前該爐子已經(jīng)應(yīng)用于BSRF的1W2A束線SAXS實驗站的部分用戶實驗。三.應(yīng)用同步輻射SAXS研究一種煙煤在不同干餾溫度下固體離線產(chǎn)物的分形結(jié)構(gòu)。煙煤是中等煤化程度的煤,在自然界中儲量豐富、用途廣泛。煙煤及其干餾固體產(chǎn)品半焦和焦炭均具有復(fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu),可用分形來表達。本論文使用自行設(shè)計的干餾爐,在氮氣保護下把山西水峪煙煤依次從室溫加熱至不同溫度(25℃～1000℃),保溫2小時后自然冷卻至室溫,從而制得對應(yīng)不同干餾溫度的若干個固體產(chǎn)物離線樣品。應(yīng)用同步輻射SAXS對這些離線樣品的分形結(jié)構(gòu)進行了研究,結(jié)果表明這個煙煤在整個干餾溫度下均呈現(xiàn)表面分形結(jié)構(gòu),分形維數(shù)的變化表明干餾過程呈明顯的若干階段性。四.應(yīng)用同步輻射SAXS原位研究一種褐煤高溫干餾過程中的孔隙結(jié)構(gòu)變化。褐煤是煤化程度較低的煤,干餾提質(zhì)是提高褐煤利用率的重要途徑�？紫督Y(jié)構(gòu)是煤、半焦和焦炭的物理結(jié)構(gòu)的主要部分。本工作應(yīng)用同步輻射SAXS技術(shù),原位研究了采自內(nèi)蒙古自治區(qū)錫林郭勒盟烏蘭圖噶露天礦的褐煤在高溫(1200℃)干餾過程中的孔結(jié)構(gòu)包括孔分布、孔隙率和比表面的變化,發(fā)現(xiàn)該褐煤樣品存在特征孔,褐煤干餾過程呈明顯的若干階段性。五.應(yīng)用同步輻射SAXS/WAXS聯(lián)用方法同步原位研究了一種煙煤在中溫(700℃)干餾過程中的孔隙率和類石墨微晶幾何參數(shù)的變化。結(jié)果同樣表明干餾呈若干明顯的階段性。
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O434.1
【圖文】：

同步輻射是接近光速運動的帶電粒子在磁場的作用下產(chǎn)生加速度時在其運逡逑動的切線方向所輻射出來的射線［２］。高強度、高準直性的同步轄射是現(xiàn)代科學(xué)中逡逑研宄物質(zhì)結(jié)構(gòu)的先進探針。同步輻射裝置如圖１－１所示［３］，通常包括電子槍、直逡逑線加速器、預(yù)加速增強器、儲存環(huán)、光束線和實驗站等部分。逡逑圖１－１同步輻射裝置示意圖逡逑（１？電子槍；２？直線加速器；３？預(yù)加速增強器；４？儲存環(huán)；５？光束線；６．實驗站）逡逑二十世紀三十年代，印度邋Ｐ．邋Ｋｒｉｓｈｎａｍｕｒｔｙ、美國邋Ｓ．邋Ｂ．邋Ｈｅｎｄｒｉｃｋｓ邋和邋Ｂ．邋Ｅ．邋Ｗａｒｒｅｎ、逡逑德國Ｈ．邋Ｍａｒｋ等人相繼發(fā)現(xiàn)了小角Ｘ射線散射現(xiàn)象（ＳＡＸＳ）ｔ４，５］。ＳＡＸＳ是指散射逡逑角（２０）通常小于５°的Ｘ射線散射（如圖１－２所示），其信號來源于物質(zhì)中納米尺度逡逑的電子密度起伏［６］。通過對ＳＡＸＳ信號分析可以導(dǎo)出物質(zhì)內(nèi)部散射體（如孔或粒逡逑子等）的形狀、尺寸、分布、取向等信息。理論上，任何具有納米尺度電子密度逡逑起伏的物質(zhì)均可用ＳＡＸＳ研宄，因此適合于ＳＡＸＳ研究的樣品種類很多，如膠逡逑體溶液、蛋白質(zhì)溶液、分子篩粉末、煤炭塊體或粉末、碳纖維、聚合物塊體等。逡逑１逡逑

對撞模式停止，僅為同步輻射研究提供支持。逡逑北京同步輻射裝置（ＢＳＲＦ）是一個向社會免費開放的大科學(xué)裝置，目前擁有逡逑３個實驗大廳、１４條光束線和實驗站（見圖１－３）叫。逡逑２逡逑

４ｆ邋￣＾ｙ逡逑圖１－３邋ＢＳＲＦ光束線及實驗站示意圖［８］逡逑２００７年，在ＢＳＲＦ的１５號實驗大廳的１Ｗ２Ａ光束線（圖１－４）上建成了我國逡逑第一個同步輻射專用ＳＡＸＳ實驗站（圖１－５）［９１。小角Ｘ射線散射光束線１Ｗ２Ａ和逡逑生物大分子光束線１Ｗ２Ｂ兩個光束線共用前端區(qū)１Ｗ２，采用多極永磁扭擺作為逡逑光源插入件。１Ｗ２Ａ光束線的水平接收角范圍為－３．５？Ｏｍｒａｄ，垂直接收角范圍為逡逑０．３６邋ｍｒａｄ。能量分辨率小于１０＇３邋ｃｐｓ，單色器距禹光源大約．２０邋ｍ，輸出波長為０．１５４逡逑ｎｍ。聚焦鏡進行垂直聚焦后的焦點位于探測器處，聚焦點尺寸大約為１．４邋ｍｍ（Ｈ）逡逑ｘ邋０．２邋ｍｍ（Ｖ）。從樣品到探測器的距離可在０．５？５邋ｍ內(nèi)調(diào)節(jié)，樣品的光通量約為逡逑５ｘｌＯｎｐｈｓ／ｓ。目前，ＳＡＸＳ實驗站配備有兩個面探測器：ＰｉｌａｔｕｓｌＭＦ，像素尺寸逡逑為１７２ｘ１７２叫２；邋Ｍａｒｌ６５邋ＣＣＤ，像素尺寸為７９邋ｘ７９陽２。該實驗站可開展常規(guī)

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本文編號：2801989